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論文

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

論文

Development of remote sensing technique using radiation resistant optical fibers under high-radiation environment

伊藤 主税; 内藤 裕之; 石川 高史; 伊藤 敬輔; 若井田 育夫

JPS Conference Proceedings (Internet), 24, p.011038_1 - 011038_6, 2019/01

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の原子炉圧力容器と格納容器の内部調査への適用を想定して、光ファイバーの耐放射線性を向上させた。原子炉圧力容器内の線量率として想定されている~1kGy/hレベルの放射線環境に適用できるよう、OH基を1000ppm含有した溶融石英コアとフッ素を4%含有した溶融石英クラッドからなるイメージ用光ファイバを開発し、光ファイバをリモートイメージング技術に応用することを試みた。イメージファイバの本数は先行研究時の2000本から実用レベルの22000本に増加させた。1MGyのガンマ線照射試験を行った結果、赤外線画像の透過率は照射による影響を受けず、視野範囲の空間分解能の変化も見られなかった。これらの結果、耐放射線性を向上させたイメージファイバを用いたプロービングシステムの適用性が確認できた。

論文

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

論文

レーザアブレーション現象の理解にもとづく水中レーザ誘起ブレークダウン分光法の定量性向上

松本 歩

レーザ加工学会誌, 23(3), p.222 - 231, 2016/10

本論文は、著者の博士論文の内容をまとめた総合論文である。本研究では、水中レーザ誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の定量性向上を目的として、レーザアブレーション現象の解明に取り組んだ。主な成果として、水中微小プラズマに対して発光スペクトルの空間分解測定を行い、ターゲット由来の元素と溶液由来の元素の空間分布を明らかにした。この結果をもとに、検出位置を最適化すれば、共鳴線の自己吸収を十分に抑制できること、検出器の時間ゲートなしで先鋭な発光線が得られることを示した。次に、溶液由来の元素は、その濃度比を維持したままプラズマに移行することを見出し、アブレーション初期過程における液体の蒸発メカニズムと溶存種の内部標準としての可能性を示した。また、電解析出とLIBSを組み合わせることで、水中重金属イオンの高感度定量分析に成功した。このとき、ロングパルス照射による電極表面の熱伝導と構成原子の蒸発速度を考慮したモデルを構築し、析出物の組成比とプラズマ中の原子密度比の違いを補正した。これらの結果は、水中レーザプラズマの生成メカニズムに新たな知見を与えるとともに、水中LIBSの精度向上のための指針となり得る。

報告書

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(470-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB

$$gamma$$線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が$$lambda$$/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。

報告書

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-470nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2015-012, 48 Pages, 2015/10

JAEA-Research-2015-012.pdf:2.22MB

低除染のマイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料や福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等では、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が不可欠である。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析が可能な方法の一つであり、これらの分析への適用が重要視されている。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウランやプルトニウム等の複雑で密度が高い発光スペクトルを明らかにすることにより、不純物のスペクトルと区別することが重要である。そこで、波長分解能が$$lambda$$/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350-470nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定し、感度及び波長の較正を行い、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度等が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定に必要な測定波長と絶対波長の相関及び振動子強度の測定値と既知の値の相関を求めた。

口頭

Emission characteristics of microwave-assisted laser plasma induced in air, Ar, and He gases

Khumaeni, A.; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

The use of Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) to heavier atoms requires a higher resolution power of the LIBS spectrometer to identify each emission line separately. Such a spectrometer is less sensitive and thus requires a more intense source of emission. We developed a novel method of microwave-assisted LIBS to produce a high intense plasma. Gadolinium oxide was used as a simulated sample of nuclear fuel material. The microwave generated by a magnetron was coupled to the plasma by the simple loop antenna in the vacuum chamber to enhance the emission. The plasma was induced in various ambient gases including air, Ar, and He gases, and the emission characteristics with microwave are investigated. The enhancement factor for the case with microwave in Ar and He gas are approximately 70 times higher than the case without microwave, while in air environment, the enhancement factor is approximately 40 times. In these cases, it might be assumed that in air case, thermal excitation process by electron collisions might be predominant, and on the other hand, in Ar and He gases, energy transfer from metastable states of these gases might be assumed a major process. To clarify these phenomena, study on excitation process is necessary.

口頭

Development of laser remote spectroscopy for onsite and in-situ analysis of nuclear fuel debris under severe environment

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 大場 正規; 加藤 政明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉は、飛散した核分裂生成物や燃料デブリからの高い放射線の影響により、極めて難しい作業となることが予想される。廃炉に関する技術革新やブレークスルーが求められていることから、日本原子力研究開発機構では、廃炉国際共同研究センターを設立し、廃炉技術の基礎・基盤的研究開発を開始した。我々は、光でアクセスし光で観測することを基本コンセプトとし、図に示すような、耐放射線性光ファイバを用いたレーザー誘起発光分光法による燃料デブリの遠隔、迅速、非分離、直接その場分析技術開発をしている。パルスのNd:YAGレーザー基本波は数十mの耐放射線性光ファイバを介して伝送され、レンズで集光して試料に照査される。試料表面で発生したプラズマ発光は、レーザー集光用レンズ及び同一の光ファイバを介して伝送して分光器に入射し、元素特有の発光線を観測する。発光線の波長及びその強度を観測することで、元素識別、おおよその組成が評価可能である。$$^{60}$$Coを用いた$$gamma$$線照射環境下での試験の結果、線量率10kGy/h、累積線量2MGyの過酷環境において、耐放射線性光ファイバの光透過率に大きな変化がみられないこと、レーザー光の伝送でダメージを受けないこと、模擬試料による分光が可能であることを確認した。また、溶融した燃料棒による生成デブリを模擬し、ジルコニウムを含有したウラン酸化物焼結体を試料とした試験の結果、UとZrの識別と、U中のZr成分非の定量分析に成功した。今後は、より詳細な検討を加えて、廃炉に適用できるよう技術開発を進める。

口頭

Challenging in laser based spectroscopy for nuclear engineering

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 伊藤 主税; 佐伯 盛久; 加藤 政明

no journal, , 

原子力分野、特に過酷事故を起こした福島の廃炉における核燃料物質の元素組成分析、同位体分析では、核燃料物質の持つ複雑で極めて多い発光線の評価は基より、強い放射線の環境下で、遠隔操作で、迅速で簡便な手法が求められる。このため、どのようにして高感度に、かつ高分解能に分析するかが重要な開発ポイントとなる。しかも、測定対象の化学系は金属、酸化物、液体と多様にわたる。この実現にはチャレンジングな手法の導入が不可欠となる。発光強度の増倍にはダブルパルス法に加えマイクロ波支援LIBS法を、同位体分析については高分解能分光器の導入による直接分析やアブレーション共鳴吸収分光法の導入を、液体については薄膜液体をターゲットとしたLIBSを、そして、過酷事故を起こした炉内の直接分析には耐放射線性光ファイバを用いたLIBS法の適用を開発するなど、様々な手法の開発が求められる。日本原子力研究開発機構では、2015年、新たに、「廃炉国際共同研究センター」を立ち上げ、レーザー計測についても積極的に研究開発を進めている。

口頭

Development of laser remote analysis for nuclear fuel materials under severe environments

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 大場 正規; 加藤 政明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉措置では、極めて高い放射線環境におけるその場分析技術の開発が求められている。日本原子力研究開発機構では、廃炉国際共同研究センターを設立し、廃炉に求められる基盤技術開発を開始した。光をプローブとして用い、光で分析することをコンセプトとした分析手法は、遠隔その場分析法の有力な手法である。核燃料物質を対象としたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による元素組成分析やアブレーション共鳴吸収分光による同位体組成分析技術では、相対偏差5%以内の分析を5分間の計測時間で実現できることを示した。また、耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSプローブの開発では、線量率10kGy/h、照射線量2MGyという過酷な環境でのレーザー伝送・スペクトル観測に成功するとともに、ウラン, ジルコニウム酸化物からなる模擬デブリに適用し、元素識別・定量分析が可能であることを示した。

口頭

Laser remote analysis for MOX fuel and its application for rapid and in-situ analysis in decommissioning of "Fukushima Daiichi" Nuclear Power Station

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 大場 正規; 伊藤 主税; 加藤 政明

no journal, , 

次世代MA含有低除染MOX燃料物質を対象として、レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析技術と、レーザーアブレーション共鳴吸分光法(LARAS)による同位体分析手法を組み合わせた遠隔分析法を開発した。また、その応用として、福島第一原子力発電所過酷事故炉内のデブリや汚染物のその場遠隔分析手法の開発を行っている。レーザー遠隔分光用にグローブボックスを準備し、未照射MOX燃料の分析試験を実施した。この結果、MOX中のPu量で数千ppm、$$^{239}$$Puの超微細構造の観測が可能となった。炉心損傷炉内のモニタリング技術開発では、耐放射線性光ファイバを用いた可搬型LIBS装置を製作し、水中の模擬デブリ分析に適用した。その結果、元素特有のスペクトル観測に成功した。高放射線環境下の光ファイバを介したLIBS試験も実施し、炉内元素分析プローブとしての有用性が示唆された。

口頭

Development of onsite/in-situ, rapid and radio-resistance remote analysis by optical fiber based laser induced breakdown spectroscopy

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 佐伯 盛久; 大場 正規; 伊藤 主税; 加藤 政明

no journal, , 

For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station" which contained damaged or melt downed core, development of rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis techniques under the severe environments such as extremely high radioactive condition, will be strongly required. In order to accomplish these requirements, the concept of probing by light and diagnostic by light with radiation resistant optical fiber will be one of the simple, powerful and applicable choices without sensor hardening technique. Optical Fiber based LIBS probe is constructed, and we have successfully observed some specific spectra from the simulated sample of molten debris made by sintered oxide of Zr and U under water condition, and also observed the spectrum from simulated metal sample under radioactive condition of 10 kGy/h and after total dose of 2 MGy.

口頭

Challenging in LIBS technology for decommissioning of damaged reactor "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station"

若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 正規; 松本 歩; Ruas, A.; 利光 正章; 赤岡 克昭; 宮部 昌文

no journal, , 

福島第一原子力発電所廃止措置における炉内分析手法として光ファイバを活用したレーザー誘起発光分光法(ファイバLIBS)を提案し、Zr/U酸化物模擬デブリ試料に適用することで、その場分析への適用の可能性を確かめてきた。より長尺の光ファイバ伝搬における減衰を補償するため、100nsのロングパルスレーザーを導入し、レーザー入力の増大が図れることや、時間積分観測による発光信号の増倍が得られることを確認した。さらに、発光信号の増大を図る目的で、レーザー照射時にマイクロ波を重畳するマイクロ波LIBS法を導入し、大気中においても、約10倍程度の発光量の増加も確かめた。冷却水等に溶存する元素分析については、溶液から液体薄膜を形成し、レーザーを照射することで原子発光を得た。Zr硝酸塩水溶液に適用した結果、ppmオーダーの検出下限が得られることが示された。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,2-1-1; ロングパルスレーザー適用ファイバー伝送LIBS特性

大場 弘則; 松本 歩; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

過酷事故炉内状況調査のために、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)と光ファイバー伝送システムを組み合わせた分析技術の開発を進めている。今回は、光ファイバーへの入射エネルギーの向上およびファイバー損傷を抑制するために、LIBS光源にパルス幅60$$sim$$100nsのロングパルスレーザーを導入し、従来適用約6ns幅のノーマルパルスレーザー適用の場合とのファイバー伝送特性および発光スペクトル出現特性を調べた。その結果、ノーマルパルスでは、光ファイバーの入射損傷しきい値が低くなること、発光強度は大きいが減衰が早いことが確認された。これに対してロングパルスでは、損傷しきい値エネルギーは3倍以上となった。また、発光ピーク強度は低いものの減衰が緩やかであり全発光量は、ノーマルパルスよりも多く、長いレーザーパルスによって生成プラズマが再励起されて発光量が多く観測されていることが示唆された。

口頭

Expansion dynamics of laser-produced plasma in long-pulse fiber-optic LIBS of metal target in air

松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

Fiber-optic LIBS is expected to be used for the internal survey of damaged reactors in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Recently, we have demonstrated that the molecular emission from metal target in air is remarkably enhanced by a long-pulse laser. In this work, we investigated the oxidation process of ablated species with fast imaging of the plasma emission. In the case of normal pulse, the bright spot of emission region was close to the target surface and the plasma rapidly expanded to the horizontal direction. In the case of long pulse, the bright spot was apart from the target surface and the expansion speed was slower. This can allow the ambient air to flow into the plasma that facilitates the molecular formation. Such a condition is achieved by the gradual rise of long pulse.

口頭

模擬燃料集合体加熱試験を用いた材料分析の検討,2; LIBSを用いた評価手法の検討

川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男

no journal, , 

本報では原子力機構で作製した、模擬燃料集合体加熱試験体溶融物をLIBSで計測し、元素の同定を行った。溶融物からは酸素を同定し金属元素と酸素比を算出した結果を報告する。

口頭

プラズマ加熱試験の材料分析を用いた評価手法の確立,2; プラズマ基礎加熱試験体を用いた材料分析とLIBSの適用可能性

川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男

no journal, , 

原子力機構では福島第一事故時の事象推移解明に向けた非移行型プラズマ加熱を用いたBWRシビアアクシデント時に起こる炉心物質の下部プレナムへの移行挙動(CMR)に着目した試験を実施している。本報告では模擬試験体(平成27年度加熱試験体)をLIBSで計測し、元素の同定を行い、溶融物から酸素-金属元素比等の解析を実施した。

口頭

模擬燃料集合体加熱試験における材料分析を用いた評価手法の確率,3; LIBSを用いた酸素及びホウ素の評価手法の検討

岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*

no journal, , 

原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。

口頭

Laser remote analysis for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 平等 拓範*

no journal, , 

For the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) widely basic R&D and matting for actual application for decommissioning technology will be strongly required. CLADS/JAEA is one of the key institute for strategic promotion of Decommissioning Science on F1NPS in Japan. As for the development of in-situ remote analysis techniques, two kind of R&D will be required. One will be the quick inspection methods of the inventory analysis of nuclear materials contained in small sample of debris. And the other will be the in-situ monitoring / surveillance / analysis of debris based on Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) and related technologies. Especially for under strong radiation, LIBS with radiation resistant optical fiber, so called Fiber LIBS will be the best choice for remote analysis. CLADS/JAEA is now promoting the R&D of LIBS technology for decommissioning and under collaboration with industrial institute for decommissioning work.

口頭

Basic R&D on laser remote analysis for in-situ monitoring of nuclear debris in decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station"

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 松本 歩*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*; 池田 裕二*

no journal, , 

For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS)" which has damaged or melt downed nuclear core, matting with basic R&D and actual application technologies for decommissioning work will be strongly required. CLADS/JAEA is one of the key institute for strategic promotion of Decommissioning Science on F1NPS in Japan. As for the development of rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis of debris under the severe environments such as extremely high radioactive condition, the concept of probing by light and diagnostic by light with radiation resistant optical fiber will be one of the simple, powerful and applicable choices as the innovative development based on LIBS technique. Radiation resistant Optical Fiber based LIBS probe (Fiber LIBS) is constructed, and its activity is demonstrated under water condition and high radiation condition of about 10 kGy/h. For higher sensitivity, Long pulse laser with the pulse duration about 100 ns, and Microwave assisted LIBS are performed. The challenge for longer light delivery (100 m) and flexible use, self Q-switched Microchip laser will be under developing for the LIBS probe and its activity under high radiation condition is now demonstrated.

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