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論文

Improvements in drill-core headspace gas analysis for samples from microbially active depths

宮川 和也; 奥村 文章*

Geofluids, 2018, p.2436814_1 - 2436814_11, 2018/10

地下深部の炭化水素ガスの濃度組成や同位体組成を調べる事により、炭化水素ガスの起源や長期的な流体移動に関する知見が得られる。地上からのボーリング孔を用いてガス採取を行う場合によく用いられる方法として、ボーリングのカッティングスあるいはコアに吸着したガスをサンプル容器のヘッドスペースに追い出して分析する方法がある。しかしながら、この方法により得られた結果は、しばしば大きなばらつきを示す。本研究では、上述の手法により採取・分析した結果を、地下施設を利用して得られた結果と比較し、ばらつきの原因が試料の採取・保管方法に起因することを明らかにし、正しい値を得るための要点を指摘した。

論文

The Role of low-temperature organic matter diagenesis in carbonate precipitation within a marine deposit

宮川 和也; 石井 英一; 廣田 明成*; 小松 大祐*; 池谷 康祐*; 角皆 潤*

Applied Geochemistry, 76, p.218 - 231, 2017/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:17.69(Geochemistry & Geophysics)

炭酸塩はその形成時に、地下水水質の変遷履歴などの古水理地質情報を記録している可能性があり、地下に形成された炭酸塩脈は、過去の環境の変遷を知る手掛かりになる。本研究では、北海道北部の新第三系海成堆積岩である声問層と稚内層中に見られる炭酸塩脈の産状のコントラストについて、炭酸の供給源の観点からその成因を検討した。炭酸塩脈は、珪藻質泥岩の声問層中にはほとんど見られないが、珪質泥岩の稚内層中には見られる。地下水中に溶存している多量のメタンは微生物活動による二酸化炭素還元反応によって形成されていることが、同位体比分析の結果から分かった。岩盤中の全有機物量は、声問層では深度の増加とともに小さくなるが、稚内層では深度によらず一定であることが分かった。これはこれらの地層境界が、有機物の続成作用区分としてダイアジェネシス期からカタジェネシス期への変化点に相当することを示唆しており、ガスや炭酸塩の炭素同位体比もまた、稚内層中では深度とともに急に重くなっていることが分かった。以上のことから、次のような炭酸塩脈の形成プロセスが考えられる。有機物の続成作用があまり進んでいない声問層では、微生物により有機物が分解され、二酸化炭素が地下水中に供給される。一方で、声問層と比較した時に、稚内層では続成作用が進んでおり、有機物が比較的分解されにくい。このため、メタン生成反応に伴う炭酸の消費が補われることがないため、同時に炭酸塩脈が形成されやすい環境であったことが推察された。

論文

The Oxidation performance test of detritiation system under existence of CO and CO$$_{2}$$

小林 和容; 寺田 修*; 三浦 秀徳*; 林 巧; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 48(1), p.476 - 479, 2005/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:36.62(Nuclear Science & Technology)

ITERのトリチウムに関する安全を確証するうえで、トリチウム除去設備の通常運転時及び異常発生時における水素及びメタン形のトリチウムの除去性能を確認することは非常に重要である。ITERのトリチウム除去設備は、触媒酸化水分吸着方式であり、水素やメタン形のトリチウムを触媒酸化して水形に転換した後、水分を吸着除去する。本方式のトリチウム除去設備の通常運転時の性能については十分実証されているものの、火災等の異常時における酸化性能を実証するデータは非常に少ない。そこで火災時に発生しうる一酸化炭素及び二酸化炭素を共存させて水素及びメタンに対する酸化性能試験を実施した。実験に用いた装置の通常の雰囲気下における水素及びメタンの酸化性能は、それぞれ99.99%及び99.9%以上であるが、最大30%の二酸化炭素共存下における水素及びメタンの酸化性能が通常時性能と同等であることを確認した。また、10%の一酸化炭素共存下でも通常時性能と同等の性能が得られており、影響がないことを確認した。

論文

Lattice dynamics of methane hydrate

山内 宏樹; 井川 直樹; 石井 慶信

Proceedings of 5th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-5), Volume 5, p.1615 - 1618, 2005/06

格子ダイナミクスに関する情報を得るために、メタンハイドレート粉末試料を用いて中性子非弾性散乱実験を行った。非干渉性散乱の影響を極力含まない、より詳細なフォノンの情報を得るために、非干渉性散乱をほとんど含まないCD$$_4$$-D$$_2$$Oを用いて実験を行った。6.5meVと10meV付近に、おもに音響フォノン由来と考えられるあまり温度依存性を示さない、比較的明瞭なピークが観測された。一方、10Kで観測された4meVの小さな肩は、明瞭な温度依存性を示し、100Kではブロード化しピーク高が減じるような振る舞いであった。これは、メタンハイドレートの大ケージ内に存在するメタン分子の振動モードが10Kでは調和振動的であるのに対し、100Kでは非調和効果の影響が増していることに対応する現象と考えられる。

論文

Study on explosion characteristics of natural gas and methane in semi-open space for the HTTR hydrogen production system

稲葉 良知; 西原 哲夫; Groethe, M. A.*; 新田 芳和*

Nuclear Engineering and Design, 232(1), p.111 - 119, 2004/07

 被引用回数:22 パーセンタイル:15.83(Nuclear Science & Technology)

HTTR水素製造システムで想定される火災・爆発事故の評価において、水素製造の燃料となる天然ガスあるいはメタンの爆発特性を把握しておくことは重要である。そこで、天然ガス及びメタンの半開放空間における爆発実験を行い、発生圧力等の測定を行った。天然ガス-空気混合気またはメタン-空気混合気においては、10gのC-4爆薬を起爆剤として用いても爆ごうには至らなかった。また、爆発事故評価用解析コードの1つであるAutoReaGasを用いた数値解析を行い、ピーク圧力に関して実験結果と比較し、爆燃領域では精度よく一致することを確認した。これらの結果から、爆発事故時の原子炉への影響を予測できる見通しを得た。

論文

Structural transformation of methane hydrate from cage clathrate to filled ice

池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of Chemical Physics, 119(13), p.6784 - 6788, 2003/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:34.25(Chemistry, Physical)

室温・高圧下におけるメタンハイドレートの構造,ダイナミクス及び電子状態を第一原理定圧分子動力学法を用いて調べた。I型クラスレートのかご構造は4.5GPaで壊れた。かご構造が消失した後、MH-III構造に特徴的な2つの構造が現れた。また、われわれの得たMH-III構造ではCD伸縮振動モードが一つ存在し、加圧とともにブルーシフトを示す。これらはLovedayらが提案したフィルドアイスの存在を支持する結果である。

論文

原子力利用によるメタンからの水素製造

大橋 弘史; 稲垣 嘉之; 小川 益郎; 小貫 薫; 武田 哲明; 西原 哲夫; 林 光二; 稲葉 良知; 塩沢 周策

水素エネルギーシステム, 26(2), p.23 - 28, 2001/12

化石燃料の代替エネルギーとして、クリーンエネルギーである水素に大きな期待が寄せられているが、今後の需要拡大にあわせ、如何にして大量の水素を環境に負荷をかけず、かつ安価に製造するかが重要な課題である。この解決策の一つとして、原子力を利用した水素製造が考えられ、従来の化石燃料を熱源とする水素製造システムと比較して、二酸化炭素の排出量を大幅に削減できる。本論文では、高温ガス炉を利用した水素製造の利点を述べるとともに、特会受託研究として進めているHTTR水素製造システム及びISプロセスの研究開発状況を中心に、原研における高温ガス炉水素製造システムの研究開発計画について報告する。

論文

Enhanced decomposition of dichloromethane in air by multi-pass electron beam irradiation

Wahyuni, S.*; 廣田 耕一; 箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司; 川本 二三男*; 椋木 康雄*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(8), p.1939 - 1943, 2000/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.75(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化メチレンは、各種産業で使用され、かなりの分が最終的に大気へ放出され、大気汚染源の一つとなっている。従来、活性炭で処理されているが、コストが高いなどの問題がある。本研究では、塩化メチレンを100ppm前後含むモデル空気試料を調製し500ml容量のガラス照射容器に採取し、バッチ式で電子ビーム照射を行い、その分解挙動を調べた。その結果、1パス照射では分解率は線量を増しても65%位で飽和するが、低い線量率で間欠的に多重パス照射する方法によれば32kGyで100%近い分解率が得られることを見いだした。また、水を4ml添加して照射すると、1パス照射でも100%近い分解率が得られることを見いだした。本研究では、電子ビーム照射による塩化メチレンの分解及び上記多重照射効果並びに水添加効果のメカニズムも明らかにした。

報告書

Thermal and chemical analysis of carbon dioxide reforming of methane using the out-of-pile test facility

Huang, Z.*; 大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2000-022, p.30 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-022.pdf:1.24MB

日本原子力研究所では、高温ガス炉、高温工学試験研究炉(HTTR)から供給される核熱(10MW,1178K)を利用し、天然ガス(主成分: メタン)の水蒸気改質反応により水素を製造する、HTTR水素製造システムを計画している。このため、HTTRとの接続の前に、安全性、制御性及び水蒸気改質システムの性能を明らかにすることを目的として、通電式加熱器を用いて中間熱交換器以降を模擬する、水素製造量に関して1/30スケール(100Nm$$^{3}$$/h)の炉外技術開発試験を計画し、試験装置の建設を行っている。一酸化炭素と水素から成る合成ガスを製造する天然ガスの二酸化炭素改質反応(CO$$_{2}$$改質)は、近年、温室ガスの低減技術として期待されており、炉外技術開発試験装置における試験の実施が検討されている。しかし、水蒸気改質のために設計された炉外技術開発試験装置を用いて、CO$$_{2}$$改質を行うにあたり、熱・物質収支計算による改質器性能の事前解析が必要である。そこで、本研究では、CO$$_{2}$$改質及び二酸化炭素と水蒸気を同時に供給し、CO$$_{2}$$改質と水蒸気改質を同時に行う場合(CO$$_{2}$$+H$$_{2}$$O改質)について、数値解析による改質器性能解析を行い、圧力、温度、原料ガス組成等の転化率及び生成ガス組成に対する影響を明らかにした。数値解析の結果、設定した定格運転時(改質器入口He温度1153K)のCO$$_{2}$$改質及びCO$$_{2}$$+H$$_{2}$$O改質のメタン転化率は、各々1085,1100Kにおける平衡転化率と等しい0.36,0.35であった。これらの結果より、炉外技術開発試験装置がCO$$_{2}$$改質及びCO$$_{2}$$+H$$_{2}$$O改質にも使用可能であることを明らかにした。

論文

Screening effect of metal,semiconductor and insulator surfaces on photo-fragmentation of physisorbed molecules

馬場 祐治; 関口 哲弘

Surface Science, 433-435, p.843 - 848, 1999/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:62.97

電子物性が全く異なる金属、半導体及び絶縁体表面に単層物理吸着したCCl$$_{4}$$分子に放射光軟X線を照射した時の解離・脱離反応過程の違いを調べた。絶縁体(SiO$$_{2}$$)表面ではCl 1s励起による主な脱離イオン種はCl$$^{+}$$及びCCl$$_{3+}$$であるのに対し、金属(Cu)及び半導体(Si)表面からの脱離イオン種は、Cl$$^{+}$$のみであった。これらの事実とオージェ電子スペクトルの測定結果から次の2点を明らかにした。(1)軽い原子イオン(Cl$$^{+}$$)の脱離は、表面における伝導電子の遮蔽効果(スクリーニング効果)に影響されない速いCCl結合解裂に起因する。(2)分子イオン(CCl$$_{3+}$$)は質量が大きいため移動速度が遅く、金属、半導体表面ではスクリーニング効果により励起状態(イオン化状態)が消失するため脱離しない。

報告書

ウラン濃縮研究棟火災事故技術調査報告; 試料分析と外容器加圧試験・解析

火災事故技術調査ワーキンググループ

JAERI-Tech 98-014, 106 Pages, 1998/05

JAERI-Tech-98-014.pdf:9.71MB

平成9年11月20日に東海研究所ウラン濃縮研究棟で発生した火災事故の原因を究明するために、火災事故現場からウラン屑と飛散物を採取、分析した。また、抜け飛んだ外容器の蓋の詳細な観察を行うとともに、外容器の加圧試験及び外容器蓋の変形解析を行った。これらの分析、解析から、(1)ウラン屑は、組成は粒度に依存したが、主に金属ウラン、ウラン炭化物及び酸化物から構成されていること、(2)ウラン屑は、加水分解反応により、可燃性ガスであるメタン及び水素を発生すること、並びに(3)ウラン屑を収納した外容器の蓋は、可燃性ガスの爆発的な燃焼による内圧上昇により抜け飛んだ可能性が高いこと、などを明らかにした。

論文

未反応メタンのリサイクルによる水蒸気改質反応のメタン転化率向上技術の開発; 高温ガス炉を利用した水素製造システムの開発研究の一環として

稲垣 嘉之; 羽賀 勝洋; 会田 秀樹; 関田 健司; 小磯 浩司*; 日野 竜太郎

日本原子力学会誌, 40(1), p.59 - 64, 1998/00

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

本研究の目的は、高温ガス炉水蒸気改質システムにおいて、未反応CH$$_{4}$$をリサイクルすることによりCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の開発である。水蒸気改質反応後の生成ガス中からポリミド系ガス分離膜を用いて未反応メタンを分離抽出し、水蒸気改質器へリサイクルする。ポリミド系ガス分離膜についてH$$_{2}$$,CO,CO$$_{2}$$,CH$$_{4}$$ガスの分離特性を実験及び数値解析により明らかにし、このガス分離器を用いて未反応CH$$_{4}$$のリサイクル実験を行った。その結果、CH$$_{4}$$転化率(CH$$_{4}$$供給量に対するCH$$_{4}$$のCOへの転化量)を約20~32%向上させることができた。

報告書

ポリイミド分離膜を用いた水蒸気改質生成ガスからのメタン分離に関する研究

小磯 浩司*; 稲垣 嘉之; 会田 秀樹; 関田 健司; 羽賀 勝洋; 日野 竜太郎

JAERI-Research 97-076, 33 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-076.pdf:1.3MB

天然ガス(主成分:CH$$_{4}$$)の水蒸気改質法を用いたHTTR水素製造システムでは、高圧・低温(4.5MPa、800$$^{circ}$$C)の反応条件のため、CH$$_{4}$$の転化率は約65%の低い値に止まっている。そのCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の一つとして考えられたのが、改質後の生成ガス中からガス分離器を用いて、CH$$_{4}$$を分離し、改質器へ戻すことにより、実質的にCH$$_{4}$$転化率を向上させるものである。ポリイミド分離膜について、CH$$_{4}$$,H$$_{2}$$,CO$$_{2}$$,COの混合ガス中からのCH$$_{4}$$分離特性を明らかにするために、実験及び数値解析を行った。混合ガスを用いて測定した各成分ガスの透過率は、単体ガスを用いた測定値(カタログ値)に対して約1/3~1/14に減少した。CH$$_{4}$$の分離については、混合ガス中から約80%の割合でCH$$_{4}$$を回収することができ、H$$_{2}$$及びCO$$_{2}$$については98%以上を除去することができた。これらの結果からポリイミド分離膜は、リサイクルシステムに有用であることが確認した。また、差分法による解析は透過率、モル分率分布等の実験結果をよく再現しており、分離挙動についての解析手法を確立することができた。

論文

Desorption of atomic and molecular fragment ions from solid CCl$$_{4}$$ by core excitation around the K-edge

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Photon Factory Activity Report, (13), P. 353, 1995/00

高エネルギー物理学研究所放射光実験施設(PF)の共同利用実験に関する年度報告書の原稿である。固体CCl$$_{4}$$分子にK-吸収端近傍の放射光(2810~2850eV)を照射した時の脱離イオンを調べ、原子状フラグメント(Cl$$^{+}$$)と分子状フラグメント(CCl$$_{3+}$$)の脱離挙動に差異があることを見出した。

報告書

水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンの熱物性値推算パッケージ

羽田 一彦

JAERI-M 93-029, 99 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-029.pdf:2.39MB

水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンの熱物性値推算パッケージを、公開文献に提案されている理論式や実験式を検討し、選定することにより構築した。熱物性値としては、密度、定圧比熱、粘性係数及び熱伝導率を対象とした。選定した推算式は次のとおりである。(1)密度については、Peng-Robinson-Redlich-Kwongの状態方程式、(2)定圧比熱については、van der Waalsの状態方程式に熱力学的な関係式を適用して求めた式、並びに、(3)粘性係数及び熱伝導率については、Thodosらが開発した次元解析法を適用した一般化関係式。これらの選定推算式を選定値集の値や試験データと比較した結果、比熱以外の密度、粘性係数及び熱伝導率の推算式の精度は、工学的に十分許容される範囲内にあることが明らかになった。

論文

Effects of water vapor on the radiolysis of methane over molecular sieve 5A

清水 雄一; 永井 士郎

Radiation Physics and Chemistry, 33(6), p.567 - 572, 1989/00

460$$^{circ}$$Cにおけるモレキュラーシーブ5A上でのメタンの放射線分解への水蒸気の添加効果を、生成物の分析から検討した。水素、一酸化炭素、二酸化炭素及び低級炭化水素が高収率で生成した。3:1及び3:2メタン-水蒸気混合物からの炭化水素の収量は時間によってわずかに減少するが、3:4混合物からのそれは時間でほとんど変化しなかった。メタン流通下で照射後のモレキュラーシーブ5Aを水蒸気存在下で最照射すると、メタンからモレキュラーシーブ5A上へ生成した含炭素固体は二酸化炭素、一酸化炭素、水素及び主にアルカンから成る炭化水素に容易に分解された。以上の結果から、水蒸気の添加による生成物収量の経時変化の抑制は主として電子線照射下での水蒸気による含炭素固体の分解によるものであると考えられることができる。また、添加した水蒸気の作用を従来のメタン-スチームリフォーミング反応との関連において議論した。

論文

Laboratory scale demonstration of CIS process

清水 三郎; 小貫 薫; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

Int.J.Hydrogen Energy, 12(10), p.687 - 691, 1987/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.64

熱化学水素製造CISプロセスのサイクル実証試験のために実験室規模装置を設計、製作し、さらに装置の運転を実施した。この装置を用い、CISプロセスを構成する6反応のうち、4反応を逐次的に行うことが出来た。メタノール0.1モル/回を原料とする運転を行い、メタン及び酸素への転化率として63-80%を得た。反応自体あるいは生成物の輸送と分離に特別な困難なく、12回の運転が達成できた。メタンと酸素の積算製造量は、それぞれ、20.9lと10.4lである。全運転の終了後、少量の炭素質沈殿と硫黄の析出が観測された。

論文

Study of catalytic reduction of methanol for methane-methanol thermochemical hydrogen production cycles

小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

Int.J.Hydrogen Energy, 12(8), p.555 - 559, 1987/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:46.44

メタノールが、白金イオンを含むヨウ化水素酸によりメタンにまで還元されることを見出した。この反応はメタノールがまずヨウ化メチルとなり次いでメタンとなる連続反応である。白金イオンはヨウ化メチルのメタンへの還元反応に対して触媒として作用する。ヨウ化メチルの白金イオンを触媒とする還元反応は、ヨウ素により著しく阻害される。またヨウ素の存在下では、この反応は温度にほとんど依存しない。本反応系を用いた水素製造サイクルについて検討した。

論文

グロー放電を利用した炭素膜コーティング

阿部 哲也; 廣木 成治; 村上 義夫; 加藤 由尚*

真空, 30(5), p.382 - 386, 1987/05

1目的・概要 核融合第一壁への低Z材料コーティング技術であるカーボニゼーションの基礎実験を行った。原料ガス(メタン,アセチレン)を流しながらグロー放電させて膜を堆積し、その速度を調べ、同時に膜の除去方法についても放電ガスを変えて除去速度を調べた。 2結果 Ptotal=0.5Pa、i=20$$mu$$A/cm$$^{2}$$で(CH$$_{4}$$)≒0.1$$mu$$m/hr、(C$$_{2}$$H$$_{2}$$)≒0.25$$mu$$m/hrであった。H$$_{2}$$希釈したガスでは堆積速度は原料ガス分圧(ガス供給速度)に比例し、また放電電流密度に比例することが判明した。炭素膜のエッチング速度は放電ガスによって異なり O$$_{2}$$:CO$$_{2}$$:H$$_{2}$$=26:10:1となった。O$$_{2}$$ではその速度は0.1~0.2$$mu$$m/hrであった。 堆積膜は干渉色を示した。CH$$_{4}$$膜は電気絶縁性であり、C$$_{2}$$H$$_{2}$$膜は電気伝導性であった。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 5; Increase in product yields due to the addition of methane

杉本 俊一; 西井 正信

Radiation Physics and Chemistry, 29(4), p.295 - 301, 1987/04

1mol%のCH$$_{4}$$を含むCO-H$$_{2}$$混合気体を電子線照射すると、トリオキサン及びテトラオキサンのG値はCH$$_{4}$$を含まない混合気体を照射した場合と比較して著しく増加した。さらにCH$$_{4}$$添加量を増すとこれら環状エーテルG値は低下する傾向を示した。CH$$_{4}$$添加による環状エーテルG値の増加はCH$$_{4}$$を含むクラスターイオン、CH$$_{4}$$$$^{+}$$(CO)n、と電子の中和反応にもとづくと考えられる。CH$$_{4}$$添加量を20mol%又はそれ以上にするとC$$_{2}$$以上の炭素を含むアルデヒド及びカルボン酸の増加は、電子線照射で生成したアルキルカルボニル、RCO、ラジカルの反応に基くものと考えられる。

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