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論文

Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

論文

Sorption parameter setting approaches for radioactive waste disposal considering perturbation effects; Sorption reduction factors for organics

舘 幸男; Ochs, M.*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.229 - 232, 2018/11

福島第一原子力発電所におけるクリーンアップ及び廃止措置活動によって様々な種類の放射性廃棄物が発生している。これらの廃棄物の処分においては、廃棄物に含まれる共存物質(有機物,ホウ素,塩分等)による擾乱影響が考慮される必要がある。そのような共存物質は処分システムの安全評価のための放射性核種の収着パラメータに影響を及ぼす可能性がある。本研究は、これらの擾乱影響を考慮した収着パラメータの定量評価手法の開発と、セメント系材料に対する有機物(イソサッカリン酸)共存下での収着低減ファクターを例示的に評価することを目的とした。イソサッカリン酸の影響によるセメントへのAmの収着低減ファクターを導出するための3つの手法が比較された。これらのオプションは、共存物質による擾乱影響に関して利用可能なデータ量に応じて、段階的に適用されるべきである。

論文

Retention of uranium in cement systems; Effects of cement degradation and complexing ligands

Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11

福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。

口頭

Estimation of sorption reduction by organic ligands in actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

no journal, , 

The clean-up activities related to the accident at the Fukushima nuclear power plant give rise to several types of wastes containing cementitious materials as well as substances that can influence radionuclide migration, especially organic complexing substances. Complexation by dissolved organic ligands will compete with sorption reactions between radionuclides and cementitious materials and therefore lead to a decrease of sorption. This paper focuses on a more systematic and broad-ranging evaluation of estimating sorption reduction factors (SRF) and maximum no-effect concentrations (NEC) on the basis of calculated aqueous radionuclide speciation and, where available, on the comparison with SRF/NEC calculated from experimental data. It can be concluded that experimental data from ternary systems (radionuclide-ligand-cement) are clearly most reliable for the determination of SRF by organic ligands. The quality of SRF estimates on the basis of modelled aqueous speciation is very heterogeneous at this point and is hampered especially in the actinide-ISA systems by uncertainties regarding the nature of relevant species at highly alkaline pH.

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