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論文

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ with O$$_{3}$$ at 333 K in the presence of a homogeneous Co$$^{2+}$$ catalyst and Cl$$^{-}$$ in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ was obtained even in the absence of Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ and the main product was NO $$_{3}$$$$^{-}$$. However, Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ was observed unless both Co$$_{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ were present. For the reaction with Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ in the solutions, NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ was transformed mainly into chloramines (NH $$_{x}$$Cl $$_{3-x}$$, x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl$$^{-}$$ with O$$_{3}$$ catalyzed by the homogeneous Co$$^{2+}$$ catalyst, and led to the high decomposition rate of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$. Cl$$^{-}$$ suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co$$^{2+}$$ catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ in the presence of Cl$$^{-}$$. Owing to the swift decomposition of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ in the presence of the homogeneous Co$$^{2+}$$ catalyst and Cl$$^{-}$$ is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

論文

Spectrum-dose conversion operator of NaI(Tl) and CsI(Tl) scintillation detectors for air dose rate measurement in contaminated environments

津田 修一; 斎藤 公明

Journal of Environmental Radioactivity, 166(Part 3), p.419 - 426, 2017/01

 被引用回数:18 パーセンタイル:62.78(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所事故後、福島県をはじめ東日本の広域において、環境中の空間線量率測定等が継続して実施されている。測定には、原子力発電所等で利用されるサーベイメータ等の測定器が使用され、それらは基準校正場と呼ばれる既知の放射線場において、一方向からの照射条件で線量の校正が行われている。しかし一般に、測定器は入射する放射線の方向によって異なる感度を有し、実際の環境中では、放射線は様々な方向から測定器に入射する。そこで本研究では、通常よく用いられるNaI(Tl)およびCsI(Tl)シンチレーション式測定器で得られる線量の光子入射方向依存性を評価するために、ほぼ無限に広がった地面に放射性核種が存在する環境をPHITSコード上で再現し、周辺線量当量に対する環境測定用のスペクトル-線量変換演算子(G(E)関数)を導出した。その結果、通常よく用いられるシンチレーション式測定器は、単色エネルギー光子の場合、線量を最大で約40%過大評価する可能性のあるものの、実際の環境中では+20%以内で環境線源に対する線量を再現することを明らかにした。

論文

Fragmentation pathways caused by soft X-ray irradiation; The detection of desorption products using a rotatable time-of-flight mass-spectrometer combined with pulsed synchrotron radiation

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.

Free Electron lasers 2003, p.II_69 - II_70, 2004/00

強い自由電子レーザー(FEL)の出現によりこれを照射光源とした光化学反応や光電子顕微鏡など「2次過程」を利用した分光研究が行われはじめ注目を集めている。特にFELのパルス特性は飛行時間質量分析法を使ううえで非常に有利な特性である。軟X線を固体表面に照射すると表面を構成する分子などが解離しフラグメントイオンとして脱離する。フッ素化した高配向性グラファイト材料を試料としてパルス放射光軟X線と飛行時間質量分析を組合せた照射実験に関して報告する。特に入射するX線の偏光角度を変えることにより特定の結合角度を持つ吸着分子を選択的に励起し、さらに脱離分子の運動エネルギー分布の測定を行うことによりフラグメント脱離の機構を調べた。通常の電子収量法によるNEXAFSスペクトルの偏光角度依存性,イオン収量法による方法,XPSスペクトルから得られる表面構造についても報告する。

論文

In-situ observation of surface blistering in silicon by deuterium and helium ion irradiation

五十嵐 慎一; 武藤 俊介*; 田辺 哲朗*; 相原 純; 北條 喜一

Surface & Coatings Technology, 158-159, p.421 - 425, 2002/09

低角度入射電子顕微鏡法を用いて、シリコンブリスタリングのその場観察を行った。重水素照射により形成されるブリスターの大きさ,密度は、電子線照射領域内では領域外より明らかに小さいことがわかった。これは高エネルギー電子線による電子励起により、シリコン不飽和結合の重水素による終端化が抑制されたためである。また、フラックスが高いと、ブリスターが形成されるより前に、フレーキングが起きることも明らかにした。さらに、重水素照射では、注入重水素の最大飛程よりさらに浅いところで、重水素終端された欠陥が形成され、そこで劈開が起こり、ブリスターとなることを明らかにした。

論文

グラファイト単結晶中に注入したシリコンの局所構造

馬場 祐治; 下山 巖; 関口 哲弘

表面科学, 23(7), p.417 - 422, 2002/07

固体炭素は二種類の局所構造、すなわちダイヤモンド構造と二次元グラファイト構造をとるのに対し、炭化ケイ素はsp3結合でできたダイヤモンド構造のみをとることが知られている。グラファイト状の構造をした二次元SixC層が存在し得るかどうかを明らかにするため、グラファイト単結晶(HOPG)にSi$$^{+}$$イオンを注入して作成したSixC膜の局所構造をX線吸収端微細構造法(NEXAFS)により調べた。Si$$^{+}$$イオンを注入した試料のSi K-吸収端のNEXAFSスペクトルに現れる共鳴吸収ピークは、他のどんなシリコン化合物の場合より低いエネルギーに観測された。また、このピーク強度の偏光依存性から、励起先の非占有軌道が$$pi$$*軌道的性質を持つこと、またその軌道の方向がグラファイト面に垂直に近いことがわかった。このことから、Si$$^{+}$$イオン注入によって生成したSi-C結合はグラファイト面にほぼ平行であり、SixC層はsp2結合でできたグラファイト状の二次元構造をしていることが明らかとなった。

論文

Local electronic and geometric structures of silicon atoms implanted in graphite

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 194(1), p.41 - 46, 2002/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.15(Instruments & Instrumentation)

炭化ケイ素(SiC)にはいくつかの安定層があるが、いずれもsp3結合で構成された結晶構造をもつ。最近、第一原理計算により、sp2結合から構成される二次元グラファイト構造をもつSiCが安定に存在する可能性が報告された。本研究はこれを実験的に検証するため、グラファイト単結晶に低エネルギーシリコンイオンを注入し、シリコン原子周囲の電子状態と構造をX光電子分光法(XPS)と直線偏光した放射光を用いたX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。Si/C比が0.01の試料におけるSi K-吸収端のXANESスペクトルには、sp2結合の$$pi$$軌道への遷移と思われる低エネルギーピークが観測されるとともに、このピーク強度に顕著な偏光依存性が認められた。偏光解析の結果、$$pi$$軌道はグラファイト面に垂直に近いことが明らかとなった。このことから、シリコン濃度の小さい範囲においては、グラファイト構造をもつSixC層が存在し得ることが明らかとなった。

報告書

黒鉛の格子振動の温度依存性と比熱の解析(協力研究)

仁平 猛*; 岩田 忠夫*; 岩瀬 彰宏

JAERI-Research 2001-045, 33 Pages, 2001/11

JAERI-Research-2001-045.pdf:1.27MB

KomatsuとNagamiyaによって提案された黒鉛の格子振動の半連続体モデルは、格子振動の分散関係を解析的に表すことに成功した唯一のもので、分散関係の表式には層面間距離$it crm,$弾性定数C$$_{11}$$,C$$_{12}$$,C$$_{13}$$,C$$_{33}$$,C$$_{44}$$及び$$kappa$$がパラメータとして含まれている。ここで、$it crm$rhokappa^{2}$$は層面の曲げの弾性定数,$$rho$$は密度である。われわれは、これらのパラメータを温度の関数として取り扱うことにより、この半連続体モデルを改良する。$$kappa$$以外のパラメータには既知の実験データ及びそれらから導いた関係を用いる。$$kappa$$は、改良した半連続体モデルによる比熱の計算値を実験値に一致させることにより、温度の関数として求める。改良した半連続体モデルは、360K以下の広い温度範囲にわたって比熱の実験値をよく説明し、その温度範囲で熱伝導などの解析に用いることができる。$$kappa$$は温度上昇とともに著しく減少するが、これはout-of-planeモード振動のsofteningが起こることを示す。比熱の実験曲線の温度による2階微分は格子振動の振動数分布についての情報を与える。低温比熱の解析から、C$$_{44}$$の室温の値は0.415$$times$$10$$^{11}$$dyn/cm$$^{2}$$であると確定される。

報告書

個人外部線量測定用蛍光ガラス線量計の基本特性, 平成12年度

伊藤 精; 白石 明美; 村上 博幸

JAERI-Tech 2001-048, 20 Pages, 2001/07

JAERI-Tech-2001-048.pdf:1.27MB

日本原子力研究所は、放射線業務従事者の被ばく線量を測定するための個人線量計として、原研創立以来使用してきたフィルムバッジに替えて、蛍光ガラス線量計を使用することとし、平成12年度より導入した。蛍光ガラス線量計の使用開始に先がけて、同線量計による測定評価の信頼性を確認するために、個人線量計としての基本的特性、即ち、線量直線性、エネルギー特性、方向特性、異種の放射線の混合照射時の測定性能、経時変化特性等についての試験を行った。この結果、蛍光ガラス線量計は、上記項目のすべてに対して実用上十分な特性を有することが確認された。本報は、この試験で得られた蛍光ガラス線量計の基本特性を纏めたものである。

論文

Site-specific fragmentation of acetone adsorbates on Si(100) in the carbon 1s absorption edge

関口 哲弘; 関口 広美*; 馬場 祐治

Surface Science, 454-456, p.363 - 368, 2000/05

 被引用回数:23 パーセンタイル:73.05(Chemistry, Physical)

シリコン(Si)半導体上における簡単な炭化水素分子の表面科学反応はSiC薄膜生成などの応用面からの要請も相俟って活発に進められている。本研究においては室温及び低温(93K)のSi基板上にアセトン((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$CO)を吸着させた系について放射光からの軟X線を励起光源として起こる解離反応を調べた。アセトンは放射光の励起エネルギーを変えることにより、分子中の(-CH3とC=Oの)二種類の炭素原子を選択して内殻励起することができると考えられている。放射光照射により生じるイオン脱離生成物を四重極質量分析により検出した。単分子~約50分子吸着層についてフラグメント収量の励起光エネルギー依存性を測定した。実験結果としてはメチル基(CH$$_{3}$$)の炭素が内殻励起された場合のみ、CH$$_{n}^{+}$$(n=0-3)イオンが顕著に生成することがわかった。この結果はこの共鳴励起でC-C結合が特に顕著に切断されていることを示唆している。

論文

Temperature dependence of radiation effects on polymers

田畑 米穂*; 大島 明博

Macromolecular Symposia, 143, p.337 - 358, 1999/08

 被引用回数:33 パーセンタイル:76.24(Polymer Science)

World Polymer Congress (MACRO 98) において講演したものを論文としてまとめたものである。炭化水素系及び炭化フッ素系高分子材料に対する放射線効果の温度依存性を調べまとめた。放射線効果は、温度の影響を受け、その原因を高分子鎖の分子運動の違いによるモルフォロジーの変化によるものと結論した。また、コンフォメーション及びコンフィギュレーションの違いによっても、放射線効果は異なることを明らかにした。

論文

The Roles of adsorbate-substrate interaction and adsorbate-adsorbate interaction in core-hole induced fragmentation

関口 哲弘; 馬場 祐治

Atomic Collision Research in Japan, No.24, p.118 - 119, 1998/11

単分子~多分子吸着層表面について、脱離イオンのフラグメントパターンと脱離収量の励起光エネルギー依存性を測定し、電子励起に起因する表面解離反応における凝集効果を調べた。試料系としてはSi-F結合とSi-C結合を選択して励起でき、結合切断パターンがどう変わるかが興味深いSi(CH$$_{3}$$)$$_{3}$$Fを低温銅(111)基板上に凝縮させたものを用いた。単分子層で得られた結果の特徴はCH$$_{3+}$$,F$$^{+}$$など軽いイオンが脱離すること、特にF$$^{+}$$$$sigma$$$$^{+}$$(Si-F)共鳴励起でのみ生じることである。多分子層ではSiX$$_{3}$$,(X=CH$$_{3}$$,F)や親イオンなど大きなフラグメントが生成し、共鳴励起よりもイオン化連続状態で増加した。低分子層では直接解離によるフラグメント生成のみが起こるためそれが主過程となる。一方、約3~5分子層以上では直接解離との競争過程として多価イオンを経由し複数の分子が関与するような間接的過程が主過程となると結論した。

論文

Migration behavior of carbonate-$$^{14}$$C in tuffaceous soil

長尾 誠也; 妹尾 宗明

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1093 - 1100, 1995/00

低レベル放射性廃棄物に含まれる$$^{14C}$$は半減期が長く、生体へ濃縮した場合、被曝の影響が考えられるため、長期にわたる環境への影響評価において重要な放射性核種の1つである。本研究では、浅地層において地下水が$$^{14}$$Cの重要な移行経路と考えられるため、地下水の主要無機炭素の重炭素、炭酸に着目し、カラム実験によりこれらの化学形の$$^{14}$$Cの土壌における移行挙動を検討した。その結果、$$^{14}$$Cはトリチウムに比べて遅延を示し、カラムに流入する溶液のpHが12、10、8の順に遅延が大きくなった。通常の土壌中地下水の典型的なpHは6-8であることから、$$^{14}$$Cが土壌へ流出した場合、比較的遅延の効果が期待できることが示唆された。

論文

Angular dependence of organ doses and effective dose for external photon irradiation

山口 恭弘; 吉澤 道夫

Proc. of the Int. Radiation Protection Association,Vol. 2, p.1237 - 1240, 1992/00

ICRP1990年新勧告に基づき、新たに導入された各臓器・組織の等価線量、及び実効線量をモンテカルロ法により計算した。単色光子の面平衡ビームを異なる86方向から入射させ、等価線量と実効線量の入射角度依存性を検討した。その結果、両者とも強い角度依存性を有すること、実効線量は前方入射の場合に高い値を示すことが明らかになった。

論文

The Temperature dependence of short range order in amorphous solid polymers

沼川 幹夫*; 依田 修; 小田島 晟*

Japanese Journal of Applied Physics, 20(8), p.L609 - L611, 1981/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.96(Physics, Applied)

エチレンプロピレン共重合物(EPC)と$$gamma$$線によって非晶化したポリエチレン(A-PE)の短距離秩序性の温度効果を調べた。低温における分子内秩序性は、孤立鎖の場合と同様、秩序性が増大する。一方分子鎖間の秩序性は、EPCは低温で増大するが、A-PEでは低温においても顕著な秩序性の増大は見られず、これは分子鎖間の架橋が原因と考えられる。

論文

フィルムバッジと他の個人線量計による被曝線量測定値の比較

神永 博史; 古田 敏城; 熊沢 蕃; 立田 初己

保健物理, 12(2), p.85 - 93, 1977/02

外部光子線源による個人被爆線量の測定で、フィルムバッジ線量計とそれ以外の個人線量計の測定値に相違が認められている。 この原因を調査するため、6種類の個人線量計について空気中および人体模型の表面に装着した時の、それぞれの入射放射線に対するエネルギーと方向の依存性を測定した。 実験の結果、フィルムバッジの線量は他の線量計よりも人体からの後方散乱線の影響を強く受け、線量測定値の相違は主に散乱線によって生ずることが明らかになった。 したがって、この相違を少なくするためには、フィルムバッジを人体模型上で標準校正することを提案する。

論文

外部被爆による単位照射線量あたりの臓器吸収線量の比較検討

神永 博史; 熊沢 蕃; 古田 敏城; 立田 初己

保健物理, 10(4), p.193 - 201, 1975/04

外部放射線による器官線量の評価は、人体に入射する放射線のエネルギー、強度の入射方向分布などの情報を用いて推定しなければならない。本報告では、器官線量評価の目的で、ALDERSON-RANDO型人体模型とLiF-TLDを用い、睾丸、卵巣および肝臓の外部照射線量あたりの吸収線量(rad R$$_{-}$$1)の測定結果を示した。実験した光子エネルギーは、662、140および76keV、人体に対する放射線の入射方向は立体的な26方向である。これらの結果を他の研究結果と入射方向別にエネルギー依存性を相互比較し、器官線量測定に関する問題点を検討した。睾丸線量について、筆者らの結果は前方、回転照射時に他の結果と比較的良く一致したが、後方および左側方照射時に大きな相違があった。卵巣線量はすべての入射方向について良い一致をした。骨髄の平均線量については他の研究結果の相互比較をしたが、モンテカルロ計算結果は実験結果にくらべて、後方、回転照射時の300keV以下で差があった。

論文

The Residual strain of polycrystalline graphite, 1; Its stress dependence and the irradiation effect

衛藤 基邦; 奥 達雄

Journal of Nuclear Materials, 57(2), p.198 - 204, 1975/02

種々の多結晶黒鉛の残留ひずみの応力依存性を調べ、Jenkinsの式が実験結果と一致するかどうかを検討した。また、高温における中性子照射の応力依存性に及ぼす効果をも検討した。残留ひずみと応力の関係はかなり広い応力範囲で$$varepsilon$$$$_{0}$$=C($$sigma$$/$$sigma$$$$_{f}$$)$$^{n}$$なる式で表わされる。ここで$$varepsilon$$$$_{0}$$,$$sigma$$,$$sigma$$$$_{f}$$は各々、残留ひずみ,応力及び破断応力である。Cとnは定数で、いずれも黒鉛の銘柄と試験片の採取方向に依存する。NとCの値は、中性子照射(3~9$$times$$10$$^{2}$$$$^{0}$$n/cm$$^{2}$$,E$$>$$0.18MeV,820~920$$^{circ}$$C)によって減少する。これは照射によって、クラックや空隙の数や大きさが変化するためと思われる。なお、照射に関するデータは参考程度に示すに留めた。

口頭

Photon energy dependence of photo-neutron production from the $$^{197}$$Au($$gamma$$,xn) reaction

Tran, T. K.*; 佐波 俊哉*; 山崎 寛仁*; 糸賀 俊朗*; 坂木 泰仁*; Nguyen, L. T. T.*; 桐原 陽一; 中島 宏*; 宮本 修治*; 浅野 芳裕*

no journal, , 

これまでに16.6MeV偏光光子を用いた$$^{197}$$Au($$gamma$$, n)反応での中性子生成エネルギースペクトルはKiriharaらによって測定されており、スペクトルには蒸発成分と直接成分が観測され、直接成分は角度依存性があることが示されたが、これらスペクトル成分の入射光子エネルギー依存性については言及されていない。そこで本研究では、入射光子のエネルギー依存性を理解するために、兵庫県立大学ニュースバル放射光施設ビームラインBL01において14, 17, 20MeVの偏光光子を用いて、$$^{197}$$Au($$gamma$$, xn)反応における二重微分断面積の測定を行った。結果、どの入射エネルギーにおいても蒸発成分と直接成分が観測され、入射光子のエネルギーが高いほど生成される中性子の最大エネルギーは高くなることが示された。また、生成中性子の蒸発成分のエネルギー分布の傾きは入射光子エネルギーが高くなるほど緩やかになることが観測された。発表では、エネルギー依存性についてより具体的な議論を行う。

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