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Hard Rock Laboratory (Sweden)Soler, J. M.*; Meng, S.*; Moreno, L.*; Neretnieks, I.*; Liu, L.*; Kek
linen, P.*; Hokr, M.*; 
ha, J.*; Vete
nk, A.*; Reimitz, D.*; et al.
Geologica Acta, 20(7), 32 Pages, 2022/07
被引用回数：2 パーセンタイル：51.67(Geology)亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関するSKBタスクフォースにおけるTask 9Bは、スウェーデンのエスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)の試験結果のモデル化に焦点をあてたものである。10のモデリングチームによって、異なるモデル概念やコードを用いたモデル化が実施された。モデル化のアプローチは、(1)拡散方程式の解析解、(2)連続多孔質媒体中の数値計算モデル、(3)微細な不均質性(鉱物粒界,微細亀裂の分布等)を考慮した微細構造モデルの大きく3種に分類できる。異なるチームによるモデル化結果から、岩石や亀裂の表面の擾乱影響を含む岩石特性の不均質な分布、微細な亀裂の効果など、様々な異なるモデル概念の比較・評価がなされた。
Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, K.*; Trinchero, P.*; Molinero, J.*; et al.
Nuclear Technology, 208(6), p.1059 - 1073, 2022/06
被引用回数：3 パーセンタイル：41.01(Nuclear Science & Technology)SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法とコードを用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。
邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治
Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数
dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、
SOTh(OH)
及びSOThOH(CO
)
のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、SOM(OH)及びSOMOH(CO)の生成が制限されていることが推測された。SOPu(OH)及びSOPu(OH)としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。
sp HRL LTDE-SD experimentsSoler, J. M.*; Meng, S.*; Moreno, L.*; Neretnieks, I.*; Liu, L.*; Keklinen, P.*; Hokr, M.*; ha, J.*; Vetenk, A.*; Reimitz, D.*; et al.
SKB TR-20-17, 71 Pages, 2021/07
亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関するSKBタスクフォースにおけるTask 9Bは、スウェーデンのエスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)の試験結果のモデル化に焦点をあてたものである。10のモデリングチームによって、異なるモデル概念やコードを用いたモデル化が実施された。モデル化のアプローチは、(1)拡散方程式の解析解、(2)連続多孔質媒体中の数値計算モデル、(3)微細な不均質性(鉱物粒界,微細亀裂の分布等)を考慮した微細構造モデルの大きく3種に分類できる。異なるチームによるモデル化結果から、岩石や亀裂の表面の擾乱影響を含む岩石特性の不均質な分布、微細な亀裂の効果など、様々な異なるモデル概念の比較・評価がなされた。
山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久
Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11
被引用回数：7 パーセンタイル：72.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO) solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO) solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO) solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)
, into account in addition to previously reported Nb(OH) and Nb(OH)
. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO) solutions was presumed to be X_OCaNb(OH). Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO) solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.
as a source of atmospheric I渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04
被引用回数：7 パーセンタイル：38.04(Chemistry, Multidisciplinary)ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I
)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I
)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のIの光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるIのモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのIの光酸化によるI放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。
Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Trinchero, P.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, H.*; Molinero, J.*; et al.
SKB R-17-10, 153 Pages, 2019/01
SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法を用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。モデル化結果は、最終的に実測された破過曲線と比較された。
舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*
Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11
被引用回数：5 パーセンタイル：29.52(Environmental Sciences)亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。
Pratama, M. A.; 高原 省五; 波戸 真治*
保健物理, 52(3), p.200 - 209, 2017/09
本研究の目的は、胃腸管吸収率(
値)の変動が預託実効線量換算係数にもたらす変化を特定することに加えて、年齢別に異なる 値に対する年齢別の預託実効線量換算係数を提供することである。この目的を達成するため、本研究では、 値を0から1の範囲で変化させて、1歳, 5歳および成人に対する預託実効線量換算係数を計算した。計算にはオークリッジ国立研究所の開発したDCALコードを利用した。この結果、吸収率が低くなると、他の年齢に比べて成人の換算係数が大きく減少することが分かった。これは、放射性セシウムが胃腸管で吸収された場合、その生物学的半減期は成人の方が長いため、1歳および5歳と比べて体内での被ばくが大きくなるためである。
on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04
被引用回数：12 パーセンタイル：76.67(Nuclear Science & Technology)ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)の析出物と評価された。
舘 幸男; 陶山 忠宏; 四辻 健治; 石井 康雄; 高橋 宏明*
CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.241 - 250, 2016/00
放射性廃棄物地層処分の安全評価において粘土質岩石中の核種の収着・拡散挙動は把握すべき重要なプロセスである。幌延深地層研究所における泥岩試料中のNi(II), Am(III), Se(IV)の拡散・収着挙動を、実験とモデルの両面から調査した。透過拡散試験によって得られた実効拡散係数は、先行研究の結果も含めて、Cs, Ni
, HTO, I, Se(SeO), Am(Am(CO))の順に低下する傾向となった。一方で、拡散試験から得られた収着分配係数は、バッチ収着試験によって取得された値との整合的であった。これらの結果は、粘土成分(スメクタイトとイライト)の寄与を仮定した収着モデル、電気二重層理論と単純化された間隙モデルを考慮した拡散モデルとを組み合せた、粘土を主体としたモデル化手法によって解釈された。この粘土を主体としたモデルによって、一連のデータを概ね説明することが可能であり、この手法が多様な核種に対して適用可能と評価された。
Soler, J. M.*; Landa, J.*; Havlov
, V.*; 舘 幸男; 蛯名 貴憲*; Sardini, P.*; Siitari-Kauppi, M.*; Eikenberg, J.*; Martin, A. J.*
Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.89 - 101, 2015/08
被引用回数：37 パーセンタイル：82.33(Environmental Sciences)マトリクス拡散現象は結晶質岩中の核種移行遅延プロセスとして重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場において花崗岩マトリクス中の原位置長期拡散(LTD)試験を行った。試験孔内にHTO, Na , Cs を含むトレーサ溶液を循環させ、2年半の間、トレーサ濃度の減衰が観測された。拡散期間終了後に、オーバーコアリングによって、岩石中のトレーサ分布が分析された。岩石中の拡散深さは、HTOで20cm、Na で10cm、Cs で1cm程度であった。これらのデータセットに対し、拡散・収着モデルによる解釈が、複数のチームによって、異なるコードを用いて実施され、実効拡散係数(De)と岩石容量因子(
)が導出された。複数のチームによる評価結果は、観測データを概ね再現可能であり、掘削影響による表面部分のDeとの値が、岩石マトリックス部に比べて大きいことを示唆した。一方で、HTOの結果は実験データと解析結果に大きな乖離が認められ、この点は今後の詳細な検討が必要である。
岸田 則生*; 村田 徹*; 浅見 哲夫*; 小迫 和明*; 真木 紘一*; 原田 秀郎*; Lee, Y.*; Chang, J.*; 千葉 敏; 深堀 智生
AIP Conference Proceedings 769, p.199 - 202, 2005/05
光核反応に対する核データは、高エネルギー電子加速器の遮蔽設計及び高エネルギー
線治療の分野に必要である。JENDL光核反応データファイルは、シグマ委員会の光核反応データ評価ワーキンググループによって整備された。われわれは多くの文献サーベイから、評価に必要な十分な実験データが圧倒的に不足しているので、光核反応データファイルを実験データのみから作成するのは困難であるという結論を得た。したがって、評価は統計模型核反応モデルの助けを借りて実施した。JENDL光核反応データファイルに格納される断面積データ等の物理量は、光吸収断面積,中性子,陽子,重陽子,三重陽子,
He粒子,粒子の収量及び二重微分断面積,同位体生成断面積である。アクチノイド核種に対しては、これに光核分裂断面積を加える。格納される
Hから
Npまでの68核種に対する最大光子入射エネルギーは140MeVである。
峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵
Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05
被引用回数：21 パーセンタイル：63.07(Chemistry, Multidisciplinary)銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt
までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。
Sr, Np, 
Pu and 
Am in loess media (Joint research)田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, S.*; Wang, Z.*; Wang, J.*; Guo, Z.*; Zhao, Y.*
JAERI-Research 2002-034, 20 Pages, 2002/12
JAERI-Research-2002-034.pdf:1.1MB
Sr(II),Np(V),Pu(IV)及び Am(III)の黄土への吸着メカニズムと吸着モデルを吸着脱離実験結果に基づき検討した。Sr及びNpの分配係数はPu及びAmより2
3桁小さい値であった。分配係数が小さなSr及びNpの黄土への吸着は、主にイオン交換によって支配されていた。一方、黄土に吸着した大部分のPu及びAmは、鉄やマンガンの水酸化物・酸化物や腐植物質との選択的な化学結合によって支配されていた。得られた吸着脱離実験結果に基づき、黄土中における放射性核種の移行を解析する手法を確立するため、吸着の可逆性,反応速度等を考慮した吸着モデルを提案した。
Erkoc, S.*; Bastug, T.*; 平田 勝; 館盛 勝一
Chemical Physics Letters, 321(3-4), p.321 - 327, 2000/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)密度汎関数法を用いて表面反応を解析するためには、クラスターサイズと電子状態の関連を明らかにしておく必要がある。本研究では、リチウム金属(001)表面に酸素原子を配置し、酸素上の有効電荷及び酸素原子の結合エネルギーのサイズ依存性を調べた。その結果、リチウム原子20個で構成されるクラスター以上では、酸素原子の有効電荷のサイズ依存性がなくなることが明らかになり、表面反応解析のためのクラスターモデルとして最適であることがわかった。
依田 修; 宮下 敦巳; 大柳 孝純*; 村上 浩一*
JAERI-M 92-173, 27 Pages, 1992/10
レーザープラズマをX線源として用いた実験室規模時間分解X線吸収分光装置を作製した。この装置の使用主目的は、100eV~3keVのエネルギー範囲で、プロセス中の種々の物質のX線吸収微細構造を観測することである。金をターゲットに用いた時、300eV以下のエネルギー範囲で最も強いX線が発生し、パルス当り10
光子の強度が得られた。分光器のエネルギー分解能は5
10
であった。炭素棒とC
粉末を圧縮したペレットのレーザーアブレーションによって表面から飛び出したフラグメントの動的挙動を観測した。フラグメントの主成分はクラスター、中性原子及びイオンで速度は
1.410
m/s(クラスター)及び
210m/s(原子、イオン)と評価された。弱いアブレーションではC分子がペレットから分解せずに飛び出す。XPSの結果から、ペレット表面の組織変化が示唆され、SEMの結果から、表面散乱模型で説明できる周期構造が見い出された。
木村 英雄; 村岡 進
Journal of Nuclear Science and Technology, 20(6), p.503 - 510, 1983/00
被引用回数：3 パーセンタイル：44.47(Nuclear Science & Technology)ダイレクト・シュミレーション法を用いた3次元放射性核種移行計算モデルの開発を行った。考慮した現象は、放射性壊変、地下水中における流れおよび拡散による移動、地層内での吸着および脱着である。本モデルでは、崩壊系列は、崩壊確率を用いた元素変換として表現される。また、粒子分布を平滑化する方法を採用した、これにより平滑化とともに正確な放射能インベントリーが得られる。単一地層における
Cm系列およびU系列の移行計算を行い、INTRACOINにおける計算結果と比較して、十分良い結果が得られた。さらに、3層からなる地層における
Np系列の移行計算を行い、その計算結果の検討をした。
Soler, J. M.*; Martin, A. J.*; Lanyon, G. W.*; Havlov, V.*; Siitari-Kauppi, M.*; 舘 幸男
no journal, ,
原位置の擾乱の少ない結晶質岩中のマトリクス拡散を現実的に評価することを目的に、スイスのグリムゼル原位置試験場において原位置長期拡散(LTD)プロジェクトを進めている。現在2回目の原位置拡散試験(モノポール2)を実施中である。1回目の原位置試験(モノポール1)の結果及び室内拡散試験の結果に基づき、モノポール2試験の予測解析を実施し、トレーサー注入孔及び観察孔中のモニタリングデータと比較した。非収着性トレーサー(HTO, Cl)については、室内での透過拡散試験から導出された拡散パラメータによって、モニタリングデータ、特に注入孔のデータがより良く説明された。収着性のCsとBaの初期の濃度減少は、これらの元素の高い収着性の影響を示すものである。モノポール1試験で得られたCsのパラメータは、モノポール2にも適用可能であった。しかしながら、Baについては、予測される以上に収着の影響が大きいと評価された。
Soler, J. M.*; Lfgren, M.*; Nilsson, K.*; Lanyon, G. W.*; Gylling, B.*; Vidstrand, P.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; et al.
no journal, ,
GWFTSタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化を対象とした国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性の放射性トレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスクフォースのタスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法を用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。
