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報告書

JAEA-TDB-RN in 2020; Update of JAEA's thermodynamic database for solubility and speciation of radionuclides for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU wastes

北村 暁

JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log$$_{10}$$$$K^{circ}$$)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),標準モルエンタルピー変化($$Delta_{rm f}$$$$H^{circ}_{rm m}$$),標準モルエントロピー($$S^{circ}_{rm m}$$),比熱容量($$C$$$$^{circ}$$$$_{rm p,m}$$),反応の自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),反応のエンタルピー変化($$Delta_{rm r}$$$$H^{circ}_{rm m}$$)および反応のエントロピー変化($$Delta_{rm r}$$$$S^{circ}_{rm m}$$)を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlog$$_{10}$$$$K^{circ}$$について再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。

論文

Methodology development and determination of solubility-limiting solid phases for a performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 吉田 泰*; 後藤 考裕*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12

高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

地層処分システムの性能を評価するための熱力学データベースの整備; OECD/NEAのTDBプロジェクトと国内外の整備状況

北村 暁

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(1), p.23 - 28, 2020/01

高レベル放射性廃棄物や地層処分相当TRU廃棄物などの地層処分システムの性能を評価することを目的として、廃棄体が地下水に接触したあとの放射性核種の溶解および錯生成挙動を評価するために使用する熱力学データベース(TDB)が国内外で整備されている。本報告では、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が実施している国際プロジェクトを中心に、わが国および欧米各国で整備されているTDBを概説する。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M$$^{2+}$$-UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村 暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

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