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論文

Behavior of cesium molybdate, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, in severe accident conditions, 1; Partitioning of Cs and Mo among gaseous species

Do, Thi Mai Dung*; Sujatanond, S.*; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.348 - 355, 2018/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:56.63(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント時のセシウム挙動理解のために、水素-水蒸気環境におけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の高温化学を調べた。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-MoO$$_{3}$$疑似二元系をRedlich-Kister型の熱化学モデルで記述した。モデルの検証のために、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の蒸発損失速度を熱天秤で乾燥及び湿潤アルゴン雰囲気下で測定し、解析により正確に予測評価できることを示した。同モデルを用いて、全電源喪失によるBWR炉心損傷時のCs及びMoの気相化学種間での分配を評価した。

論文

Experimental investigation of the influence of Mo contained in stainless steel on Cs chemisorption behavior

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 484, p.174 - 182, 2017/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:90.26(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント(SA)時における化学吸着現象は、原子炉反応容器内でのFPの沈着挙動に影響すると予想される。本論文では、Cs化学吸着に対するモリブデンの影響について研究した結果を報告する。モリブデンは、SUS316の構成元素のひとつである。SUS316を用いた実験では、SUS304で見つかったCsFeSiO$$_{4}$$のほかにCs-Mo化合物が生成することが分かった。さらに、化学吸着物の高温安定性を調べるための試験では、Cs-Mo化合物が再蒸発することが分かった。そのため、このCs-Mo化合物については、SA時のソースターム評価において、放射性物質の遅発的な放出源になりうると考えられた。

論文

Vaporization behaviour of Pu-Cd intermetallic compounds

中島 邦久; 中園 祥央; 荒井 康夫

Recent Advances in Actinide Science, p.448 - 450, 2006/06

使用済燃料の乾式再処理工程には、Puを回収するためのCd蒸留プロセスがある。この蒸留プロセスのふるまいを理解するために、PuCd$$_{2}$$+PuCd$$_{4}$$及びPuCd$$_{4}$$+PuCd$$_{6}$$サンプルを調製しクヌーセンセルとを組合せた質量分析計を用いてこれら金属間化合物上のCd(g)の蒸気圧測定を行った。また、得られた平衡蒸気圧からPuCd$$_{2}$$及びPuCd$$_{4}$$の熱力学的諸量を評価した。

論文

Research on nitride fuel for transmutation of minor actinides

湊 和生; 荒井 康夫; 赤堀 光雄; 中島 邦久

Proceedings of American Nuclear Society Conference "Nuclear Applications in the New Millennium" (AccApp-ADTTA '01) (CD-ROM), 6 Pages, 2002/00

原研では、加速器駆動炉を用いたマイナーアクチノイドの核変換処理概念を提案しており、そこでは窒化物燃料を候補としている。窒化物燃料は、アクチノイド相互の固溶性に優れ、熱伝導率が高いとともに、硬い中性子スペクトルを実現できる。炭素-14の生成を避けるために窒素-15を用いる必要があるが、燃料の再処理に高温化学法を適用することにより、窒素-15を再利用することができる。ここでは、原研で行ってきた、窒化物燃料の調製試験,特性評価試験、及び照射試験についてまとめた。

論文

Revaporization of CsI aerosol in a horizontal straight pipe in a severe accident condition

柴崎 博晶*; 丸山 結; 工藤 保; 橋本 和一郎*; 前田 章雄*; 原田 雄平*; 日高 昭秀; 杉本 純

Nuclear Technology, 134(1), p.62 - 70, 2001/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.03(Nuclear Science & Technology)

原研の配管信頼性実証試験(WIND)計画において、シビアアクシデント条件下における原子炉冷却系配管を模擬したステンレス鋼製水平直管を用い、配管内エアロゾル再蒸発試験を実施した。模擬FPとしてヨウ化セシウムを試験部に導入し配管内に一旦沈着させ、前段試験部を再加熱することにより再蒸発した模擬FPを後段試験部に沈着させ沈着分布を測定した。ほとんどすべてのヨウ化セシウムがその沸点を大幅に下回る温度で再蒸発し、後段試験部に沈着させ沈着分布を測定した。ほとんどすべてのヨウ化セシウムがその沸点を大幅に下回る温度で再蒸発し、後段試験部に沈着した。また、一次冷却材中に含まれているホウ酸の影響を調べるため、試験部にメタホウ酸を装荷したケースも実施した。試験後に沈着物の化学分析を行った結果、ホウ酸セシウムの存在が推測された。試験部に導入そせたヨウ化セシウムと、高温においてメタホウ酸が変化した酸化ホウ素とが反応してホウ酸セシウムが生成したと考えられる。

論文

Actinide nitrides and nitride-halides in high-temperature systems

小川 徹; 小林 紀昭; 佐藤 忠; R.G.Haire*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.347 - 354, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:69.43(Chemistry, Physical)

最近のNpN、AmNに関する知見を加えて、アクチノイド-窒化物の蒸発挙動の系統的理解が可能になった。また、U-N-Cl系の電気化学的測定により、ハロゲンを含む三元系の挙動が明らかになってきた。アクチノイド-窒化物の高温蒸発過程他の様々な化学平衡関係は、窒素副格子上の空孔を考慮した副格子モデルで記述できる。

論文

Thermodynamic properties of (U,Pu)N$$_{1-x}$$ with a sublattice formalism; Equilibria involving the nonstoichiometric nitrides

小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 201, p.284 - 292, 1993/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:73.08(Materials Science, Multidisciplinary)

UN,PuN,(U,Pu)Nの不定比性を考慮した熱力学モデルを提出し、それぞれの窒化物上の蒸気圧を計算した。モデル化に当っては窒素副格子上の空孔を要素の一つとして、正則溶体近似を行う副格子モデルを用いた。計算の結果、UN$$_{1-x}$$にPuN$$_{1-x}$$が固溶すると、蒸気圧測定値は、PuとN$$_{2}$$との調和蒸発組成に収束する結果、Uの蒸気圧が顕著に低下することが分かった。

論文

Vaporization of Li$$_{2}$$C$$_{2}$$(s) and thermochemical properties of gaseous CLi$$_{3}$$, CLi$$_{4}$$, and CLi$$_{6}$$

工藤 博司; Wu, C. H.*

Journal of Nuclear Materials, 201, p.261 - 266, 1993/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:80.26(Materials Science, Multidisciplinary)

Knudsen-effusion質量分析法により、炭化リチウム(Li$$_{2}$$C$$_{2}$$)結晶の蒸発挙動を調べた。高温(960~1200K)に加熱した結晶上の蒸気中にCLi$$_{3}$$,CLi$$_{4}$$及びCLi$$_{6}$$分子を見出し、これらの分子種の平衡分圧から反応エンタルピーを求めた。CLi$$_{6}$$分子は、理論的に存在が予測されていた超リチウム化分子の一つで、解離エネルギーは理論値(273kJ/mol)に一致した。CLi$$_{6}$$分子のC-Li平均結合エネルギーとして252$$pm$$11kJ/molが得られ、この超リチウム化分子の熱力学的安定性が確かめられた。

論文

Uranium activity of uranium-rich U-Zr alloys by Knudsen effusion mass spectrometry

前多 厚; 鈴木 康文; 大道 敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 179, p.L21 - L24, 1992/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:94.44(Chemistry, Physical)

高ウラン濃度側の2種のU-Zr合金(24.4at%Zr及び39.3at%Zr)と純ウランのウラン蒸気圧、Pu、を測定し、合金のウラン活量を求めた。液相における活量係数は0.8~0.9であり、従来の報告値より大きな値が得られた。また合金のlog Pu-1/T関係は高温度領域では直線性を示すが、ある特定温度以下では直線から偏ることが認められ、この温度から合金の液相線温度を定めた。

報告書

Vaporization of silver-indium-cadmium control rod material in flowing argon at high temperatures

上塚 寛; 大友 隆

JAERI-M 89-150, 27 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-150.pdf:0.67MB

加圧水型軽水炉のシビアアクシデント時における制御棒材料の蒸発挙動を調べるために、80%銀-15%インジウム-5%カドミウム合金を、アルゴン中で1073~1673kの温度に加熱し、60~3600秒間等温保持した。この合金の溶融温度は1123~1173kの範囲であり、溶融温度より低い温度での蒸発量は極めて少量であった。高温における保持時間3600秒という条件に対して、蒸発による試料の重量減少は、1123kで0.5%、1673kで8.2%であった。カドミウムは、試料を1173k以上に昇温させた場合に100%放出された。一方、銀は1473k以下の温度では全く放出されなかった。試験条件の範囲においては、この合金の構成元素のうちで最も蒸発性の高いのはカドミウムであり、低いのは銀であることが確かめられた。試験結果は、元素の放出速度と全放出量の時間依存性が強いことを示した。

論文

A Simplified method for preparation of $$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs pollucite $$gamma$$-ray source

榎本 茂正*; 前田 頌; 妹尾 宗明

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 32, p.595 - 599, 1981/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:55.98(Nuclear Science & Technology)

A型ゼオライトの交換基であるNaをNH$$_{4}$$であらかじめ置換したNH$$_{4}$$Aゼオライトを成形し、仮焼後これに$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs溶液を含浸させ、さらに加熱してポリューサイト$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cセラミック線源を製造する方法について検討した。この方法は放射性の粉体の取扱いがなく、製造工程が簡単かつ安全である。また、この方法で得られたポリューサイト・ペレットの特性について測定し以下の結果を得た。比放射能は約12Ci/g、見かけ密度は2.4g/cm$$^{3}$$、耐熱性は1200$$^{circ}$$C、2時間の加熱で$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs飛散が無視できる程度高く、水に対する溶出率は5日後で5$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$%と小さい。

報告書

プルトニウム蒸発挙動測定グローブボックスの製作

大道 敏彦; 笹山 竜雄; 前多 厚; 渡辺 斉

JAERI-M 7572, 20 Pages, 1978/03

JAERI-M-7572.pdf:0.87MB

プルトニウム燃料物質の蒸発挙動を質量分析的に研究するための装置を製作した。クヌンセンセルは一対のWコイルヒーターで加熱され、この上部約10cmの位置に四重極子型質量分析計イオン源が位置している。セル等を含むチェンバーを排気にはイオンポンプが使用され、チェンバー内の圧力はセルの温度(室温~1800$$^{circ}$$C)に依存して、10$$^{-}$$$$^{8}$$~10$$^{-}$$$$^{6}$$Torr台にある。主イオンポンプと二個のソープションポンプ以外の装置全体は、100$$times$$225$$times$$110cm$$^{3}$$の大きさをもつPu用グローブボックス内に収められている。測定装置の性能を調べるために銀の蒸発の測定を行ない、銀の融点近傍でlogITvs.I/T曲線の勾配の変化が認められた。融点以上での$$Delta$$H$$^{0}$$vap、融点以下での$$Delta$$H$$^{0}$$subは、それぞれ60.1kcal・mole$$^{+}$$、66.8kcal・mole$$^{-}$$$$^{1}$$であり、従来の文献値と良く一致した。

口頭

Effects of boron on revaporization of iodine and cesium compounds in a severe accident condition

三輪 周平; 品田 雅則; 逢坂 正彦; 杉山 智之; 丸山 結

no journal, , 

ソースターム評価手法の高度化に資する核分裂生成物の炉内移行時における化学挙動に係るデータ取得を目的に、シビアアクシデント時の原子炉冷却系内の温度条件を模擬した装置によりセシウム(Cs)及びヨウ素(I)から成る沈着物と酸化ホウ素( B$$_{2}$$O$$_{3}$$)の蒸気種/エアロゾルの化学反応実験を実施した。沈着物とB$$_{2}$$O$$_{3}$$蒸気種/エアロゾルの反応により揮発性I化合物が生成し、有意量のIが再蒸発することがわかった。

口頭

Development of treatment method for analytical waste solutions in STRAD project, 3; Separation of ammonia by vaporization

松浦 治明*; 小林 亜美*; 三善 真秀*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

Treatment of radioactive waste solution containing various chemical reagents would be critical issue for decommissioning of nuclear facilities. We have targeted on the wastes containing ammonium ion which would produce ammonium nitrate. To decompose ammonium ion by catalysis, separation of ammonium ion in the solution is expected to be achieved. By using simulated waste solutions, vaporization behavior of ammonia has been investigated. As a result, about 40% of ammonia in the simulated solution with NH$$_{4}$$$$^{+}$$ of 4.47 g/L was recovered by adjustment in pH and heating.

口頭

Influence of pore water vaporization on saturation process in the buffer material coupled Thermo-Hydro-Mechanical analysis

佐藤 伸*; 大野 宏和; 棚井 憲治; 山本 修一*; 深谷 正明*; 志村 友行*; 丹生屋 純夫*

no journal, , 

The saturation process in the buffer material is affected by the heat generated by the vitrified waste in the high-level radioactive waste geological disposal. Especially, the phase changes occurred in the pore water, such as water vaporization and dissolution of the pore air in to the liquid phase affects the water movement in the buffer material. Hence, it is important to evaluate the coupled Thermo-Hydro-Mechanical (THM) behavior considering phase transformation of pore water in the buffer material. Therefore, we carried out the coupled THM analysis to investigate the generation of water vaporization during the saturation process. Additionally, we discussed the influence of relative permeability as one of the gas phase advection properties.

口頭

Study on revaporization of deposited CsI from stainless steel 304 surface in high-temperature steam atmosphere

Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*

no journal, , 

We experimentally investigated the revaporization behavior of deposited CsI on the surface of structural material such as stainless steel in a subsequent high-temperature steam flow (i.e., reflood of the reactor at severe accident). The experimental results showed that the deposited CsI at 850 K could be vaporized, leaving the formation of Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$ on that once-deposited surface and consequently giving an increase of iodine release observed below 400 K.

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