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論文

Mictomagnetism and suppressed thermal conduction of the prototype high-entropy alloy CrMnFeCoNi

Yang, J.*; Ren, W.*; Zhao, X.*; 菊地 龍弥*; Miao, P.*; 中島 健次; Li, B.*; Zhang, Z.*

Journal of Materials Science and Technology, 99, p.55 - 60, 2022/02

物性測定と中性子散乱を組み合わせることにより、面心立方高エントロピー合金CrMnFeCoNiの磁気および熱輸送特性を調べた。DCおよびAC帯磁率は、温度領域全体で反強磁性および強磁性相互作用が共存する常磁性挙動を示し、それぞれ、常磁性から反強磁性への遷移、反強磁性から強磁性への遷移、およびスピン凍結に対応して、約80, 50、および20Kで3つの異常が見られる。電気伝導率と熱伝導率はNiに比べて大幅に低下しており、格子熱伝導率の温度依存性はガラスのようなプラトーを示す。非弾性中性子散乱測定は弱い非調和性を示唆し、熱輸送は欠陥散乱によって支配されると思われる。

論文

Temperature-dependent hardening contributions in CrFeCoNi high-entropy alloy

Naeem, M.*; He, H.*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; Lin, W.*; Kai, J.-J.*; Wu, Z.*; Lan, S.*; Wang, X.-L.*

Acta Materialia, 221, p.117371_1 - 117371_18, 2021/12

We studied the deformation behavior of CrFeCoNi high-entropy alloy by in situ neutron diffraction at room temperature, intermediate low temperature of 140 K, low temperatures of 40 K (no serrated deformation) and 25 K (with massive serrations). The contributions from different deformation mechanisms to the yield strength and strain hardening have been estimated. The athermal contributions to the yield strength were $$sim$$183 MPa at all temperatures, while the Peierls stress increased significantly at low temperatures (from 148 MPa at room temperature to 493 MPa at 25 K). Dislocations contributed to $$sim$$94% strain hardening at room temperature. Although the dislocation strengthening remained the major hardening mechanism at very low temperatures, the planar faults contribution increased steadily from 6% at room temperature to 28% at 25 K.

論文

Synthesis and characterisation of a new graphitic C-S compound obtained by high pressure decomposition of CS$$_2$$

Klotz, S.*; Baptiste, B.*; 服部 高典; Feng, S. M.*; Jin, Ch.*; B$'e$neut, K.*; Guigner, J. M.*; Est$`e$ve, I.*

Carbon, 185, p.491 - 500, 2021/11

二硫化炭素(CS$$_2$$)は、その最も近い類似体であるCO$$_2$$とともに、二重共有結合からなる最も単純な分子系の一つである。高圧下では、この分子構造は分解され、拡張された結晶性またはポリマー性の固体を形成すると考えられる。ここでは、大容量高圧技術を用いて300Kで約10GPa (100kbar)まで圧縮することにより、瞬間的な反応で純粋な硫黄とC$$_2$$Sに近い化学組成を持つ化合物の混合体が得られ、常圧まで回収できることを示している。中性子回折,X線回折,ラマン測定の結果、この物質は硫黄がナノメートルオーダーのsp$$^2$$グラファイト層に結合していることがわかった。電気抵抗の温度依存性からこの化合物は45meVのギャップを持つ半導体であることが明らかになった。200$$^{circ}$$C以上の温度でアニールすることで、硫黄含有量をC$$_{10}$$Sまで減らすことができた。この物質の構造的・電子的特性は、過去に行われたCS$$_2$$の高圧実験で報告された「ブリッジマンブラック」とは根本的に異なる。

論文

Nanoscale structural analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ in high-temperature phases

米田 安宏; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 60(SF), p.SFFA08_1 - SFFA08_10, 2021/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$(略称、BNT)は)は非鉛材料でありながら比較的大きな圧電特性を示すため、多くの研究が行われてきた。我々は化学量論的に正しい組成を持つ高品位BNTを用いて局所構造解析を行い、Bi/Naの局所的なオーダー構造を見出した。BNTは400$$^{circ}$$Cで常誘電体相へと相転移するが、高温相において、新たなdisorder構造が高温相で出現すると考えた。そこで、高温相において、放射光高エネルギーX線を用いた2体相関分布関数(PDF)解析を行った。その結果、BNTは200$$^{circ}$$CからBiがシフトし、このシフト量が相転移のオーダーパラメーターとなってることを見出した。

論文

Experimental analysis on dynamics of liquid molecules adjacent to particles in nanofluids

橋本 俊輔*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 柴田 薫; 山田 武*

Journal of Molecular Liquids, 342, p.117580_1 - 117580_8, 2021/11

エチレングリコール水溶液中に二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)ナノ粒子を分散したナノ流体の準弾性中性子散乱測定(QENS)およびパルス磁場勾配核磁気共鳴分析(PFGNMR)を行った。研究目的は、このナノ流体の熱伝導率が理論値を超えて増加するメカニズムを解明することだった。得られた実験結果は、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の周りの液体分子の運動が非常に制限されているため、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の添加により、エチレングリコール水溶液中の液体分子の自己拡散係数が低下していることを示す。そして温度一定の条件で、SiO$$_{2}$$ナノ流体中で、液体分子の自己拡散係数が減少するにつれて、熱伝導率が増加した。

論文

Feedback of superconductivity on the magnetic excitation spectrum of UTe$$_{2}$$

Raymond, S.*; Knafo, W.*; Knebel, G.*; 金子 耕士; Brison, J.-P.*; Flouquet, J.*; 青木 大*; Lapertot, G.*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(11), p.113706_1 - 113706_5, 2021/11

We investigate the spin dynamics in the superconducting phase of UTe$$_2$$ by triple-axis inelastic neutron scattering on a single crystal sample. At the wave-vector $$k_1$$ = (0, 0.57, 0), where the normal state antiferromagnetic correlations are peaked, a modification of the excitation spectrum is evidenced, on crossing the superconducting transition, with a reduction of the relaxation rate together with the development of an inelastic peak at $${Omega} approx$$ 1 meV. The low dimensional nature and the a-axis polarization of the fluctuations, that characterise the normal state, are essentially maintained below Tsc. The high ratio of $${Omega}$$ $$k_{rm B}$$$$T$$$$_{sc}$$ $$approx$$ 7.2 contrasts with the most common behaviour in heavy fermion superconductors.

論文

Multiple deformation scheme in direct energy deposited CoCrNi medium entropy alloy at 210K

Kim, Y. S.*; Chae, H.*; Woo, W.*; Kim, D.-K.*; Lee, D.-H.*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; Lee, S. Y.*

Materials Science & Engineering A, 828, p.142059_1 - 142059_10, 2021/11

CoCrNi medium entropy alloy (MEA) and stainless steel 316L (SS316L) were manufactured by direct energy deposition of additive manufacturing (DED-AM). Exceptional mechanical properties of DED CoCrNi at 210K were achieved by the activities of a multiple deformation scheme that changed from dislocation slip to twinning-induced plasticity followed by transformation-induced plasticity. While SS316L at room temperature has micro-twins, CoCrNi at 210K exhibited nano-twins, resulting from lower stacking fault energy. Moreover, transformed hexagonal close-packed (HCP) phases were found near the face-centered cubic (FCC) {111} grain boundaries, where remarkable stacking faults and severe lattice distortion were measured.

論文

Hydration and its hydrogen bonding state on a protein surface in the crystalline state as revealed by molecular dynamics simulation

中川 洋; 玉田 太郎*

Frontiers in Chemistry (Internet), 9, p.738077_1 - 738077_7, 2021/10

タンパク質の水和は、タンパク質の安定性と分子認識に極めて重要である。水分子は、水素結合を介してタンパク質の表面と相互作用する。ここでは、球状タンパク質であるスタフィロコッカルヌクレアーゼの結晶状態での水和構造と水素結合状態を、様々な水和レベルで全原子分子動力学シミュレーションにより調べた。その結果、疎水性の残基表面は親水性の残基表面よりも水和性が高いことがわかったが、水分量の増加に応じて両者は均一に水和することがわかった。また、水和した水の水素結合は四面体構造をしており、バルク水の構造とあまり変わらないことがわかった。この水素結合構造は、中性子結晶構造解析の結果と一致している。今回のシミュレーションは、結晶状態での水和構造や水素結合状態を解析するのに有効であり、結晶構造解析で得られた情報をさらに解析するのに大いに役立つと考えられる。

論文

Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 AA. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

論文

Twisted skyrmion strings in a layered Heisenberg model with dipole-dipole interactions

横田 光史

Journal of the Physical Society of Japan, 90(10), p.104701_1 - 104701_5, 2021/10

Skyrmion strings in a layered Heisenberg model with dipole-dipole interactions are investigated by solving the Landau-Lifshitz equation numerically. Twisted skyrmion strings appear in some cases, for which the helicity of the skyrmion for the top surface is opposite to that for the bottom surface. The skyrmion near the middle layer is a N$'e$el skyrmion with inward spin directions for the twisted skyrmion strings.

論文

Martensitic transformation in CrCoNi medium-entropy alloy at cryogenic temperature

Naeem, M.*; Zhou, H.*; He, H.*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; Lan, S.*; Wu, Z.*; Zhu, Y.*; Wang, X.-L.*

Applied Physics Letters, 119(13), p.131901_1 - 131901_7, 2021/09

We investigated the in situ deformation behavior of the CrCoNi medium-entropy alloy at a cryogenic temperature of 140 K and compared it with deformation at room temperature. The sample exhibited higher strength and larger ductility at the cryogenic temperature. The CrCoNi alloy remained single-phase face-centered cubic at room temperature, while deformation at 140 K resulted in a martensitic transformation to the hexagonal close-packed structure. The phase transformation, an additional deformation mechanism to stacking faults, twinning, and dis- location slip, resulted in a higher work hardening at cryogenic temperature. The study addresses the structure metastability in the CrCoNi alloy, which led to the formation of epsilon-martensite from the intrinsic stacking faults.

論文

Temperature effects on local structure, phase transformation, and mechanical properties of calcium silicate hydrates

Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Bae, S.*

Journal of the American Ceramic Society, 104(9), p.4803 - 4818, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Materials Science, Ceramics)

This study aims to elucidate the effect of heating on the local atomic arrangements, structure, phase transformation, and mechanical properties of synthesized calcium-silicate-hydrate (C-S-H). The alteration in the atomic arrangement of the synthesized C-S-H (Ca/Si = 0.8) and the formation of crystalline phases that occurred in three distinct transformation stages of dehydration (105-200 $$^{circ}$$C), decomposition (300-600 $$^{circ}$$C), and recrystallization (700-1000 $$^{circ}$$C) were investigated via powder X-ray diffraction, $$^{29}$$Si nuclear magnetic resonance spectroscopy, and thermogravimetric analysis. Further, the deformation of the local atomic bonding environment and variations in mechanical properties during the three stages were assessed via pair distribution function analysis based on in-situ total X-ray scattering. The results revealed that the C-S-H paste before heating exhibited a lower elastic modulus in real space than that in the reciprocal space in the initial loading stage because water molecules acted as a lubricant in the interlayer. At the dehydration stage, the strain as a function of external loading exhibited irregular deformation owing to the formation of additional pores induced by the evaporation of free moisture. At the decomposition stage, the structural deformation of the main d-spacing (d $$approx$$ 3.0 ${AA}$) was similar to that of the real space before the propagation of microcracks. At the recrystallization stage, the elastic modulus increased to 48 GPa owing to the thermal phase transformation of C-S-H to crystalline $$beta$$-wollastonite. The results provide direct experimental evidence of the micro- and nanostructural deformation behavior of C-S-H pastes after exposure to high temperature under external loading.

論文

パルス中性子ビームによる鋳鉄が強化されるメカニズム

Harjo, S.

検査技術, 26(9), p.9 - 13, 2021/09

変形下でのその場中性子回折実験が鋳鉄の変形挙動をどのように理解するために役立つかについて解説する。鋳鉄を繰り返し引張圧縮変形させるとなぜ強度が増すのかのメカニズムを調べるために、透過力の高い中性子を用いた回折実験を行い、試験片内部の原子配列を調べることで、それぞれの構成相に関連した回折線を定量的に解析し、各構成相が担う応力を求めた。繰り返し引張圧縮変形中に、「フェライト」において転位という結晶欠陥の蓄積が起こることで、「フェライト」の強度が高まった。そして、「フェライト」は、組織の割合がもっとも多いため、鋳鉄全体の強度を増大させた。「パーライト」の組織中に含まれている「セメンタイト」は、割合が2.2%しかないため、鋳鉄全体の強度への寄与は限られていた。一方、「球状黒鉛」は、驚くことに応力を負担せず、鋳鉄全体の強度へはほとんど寄与しない。

論文

Calibration and optimization of Bragg edge analysis in energy-resolved neutron imaging experiments

Tremsin, A. S.*; Bilheux, H. Z.*; Bilheux, J. C.*; 篠原 武尚; 及川 健一; Gao, Y.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1009, p.165493_1 - 165493_12, 2021/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.03(Instruments & Instrumentation)

The investigation of microstructure of crystalline materials is one of the possible and frequently used applications of energy-resolved neutron imaging. The position of Bragg edges is defined by sharp changes in neutron transmission and can thus be determined by the measurement of the transmission spectra as a function of neutron wavelength. The accuracy of this measurement depends on both the data analysis technique and the quality of the measured spectra. While the optimization of reconstruction methods was addressed in several previous studies, here we introduce an important prerequisite when aiming for high resolution Bragg edge strain imaging - a well calibrated flight path across the entire field of view (FOV). Compared to e.g. powder diffraction, imaging often uses slightly different geometries and hence requires a calibration for each particular setup. We herein show the importance of this calibration across the entire FOV in order to determine the instrumental error correction for pulsed neutron beamlines.

論文

Phase transition and chemical reactivity of 1H-tetrazole under high pressure up to 100 GPa

Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; 服部 高典; Wang, Y.*; Dong, X.*; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(35), p.19503 - 19510, 2021/09

 被引用回数:0

窒素に富む分子の圧力有機相転移や重合は、環境にやさしい高エネルギー密度材料の開発にとって非常に重要であるため、広く注目されている。本論文では、その場ラマン,IR,X線回折,中性子回折、および理論計算をもちい、100GPaまでの1H-テトラゾールの相転移挙動と化学反応の研究を紹介する。2.6GPa以上での相転移が確認され、その高圧構造は、以前に報告されたユニットセル内に2つの分子をもつものではなく、1つの分子をものであることが分かった。1H-テトラゾールは、おそらく窒素-窒素結合ではなく炭素-窒素結合により、100GPa以下で可逆的に重合する。私たちの研究は、1H-テトラゾールの高圧相の構造モデルを更新し、もっともらしい分子間結合の経路を初めて提示した。これにより、窒素に富む化合物の相転移と化学反応の理解が進み、新しい高エネルギー密度材料の設計に役立つと考えられる。

論文

Low-dimensional antiferromagnetic fluctuations in the heavy-fermion paramagnetic ladder compound UTe$$_{2}$$

Knafo, W.*; Knebel, G.*; Steffens, P.*; 金子 耕士; Rosuel, A.*; Brison, J.-P.*; Flouquet, J.*; 青木 大*; Lapertot, G.*; Raymond, S.*

Physical Review B, 104(10), p.L100409_1 - L100409_6, 2021/09

 被引用回数:0

Inelastic-neutron-scattering measurements were performed on a single crystal of the heavy-fermion paramagnet UTe$$_{2}$$ above its superconducting temperature. We confirm the presence of antiferromagnetic fluctuations with the incommensurate wave-vector $${bf K}_{1}$$ = (0, 0.57, 0). A quasielastic signal is found, whose momentum-transfer dependence is compatible with fluctuations of magnetic moments $$mu$$ $$||$$ ${bf a}$, with a sine-wave modulation of wave-vector $${bf K}_{1}$$ and in-phase moments on the nearest U atoms. Low dimensionality of the magnetic fluctuations, consequence of the ladder structure, is indicated by weak correlations along the direction ${bf c}$. These results constitute constraints for models of magnetically-mediated superconductivity in UTe$$_{2}$$.

論文

Microscopic dynamics of lithium diffusion in single crystal of the solid-state electrolyte La$$_{2/3-x}$$Li$$_{3x}$$TiO$$_{3}$$ (x = 0.13) studied by quasielastic neutron scattering

松浦 直人*; 藤原 靖幸*; 森分 博紀*; 尾原 幸治*; 川北 至信

Physical Review B, 104(9), p.094305_1 - 094305_7, 2021/09

Quasielastic neutron scattering (QENS) measurements combined with first principles based molecular dynamics calculations were conducted to study the dynamics of Li$$^{+}$$ ions in a solid-state electrolyte La$$_{2/3-x}$$Li$$_{3x}$$TiO$$_{3}$$ (LLTO) with $$x = 0.13$$. By using a large $$^{7}$$Li-enriched single crystal sample, a QENS signal was clearly observed along the three principal axes [110], [111], and [001] at a temperature ($$T$$) of 600 K. Wave vector dependence of the linewidth of the QENS signal along each direction was explained well using the Chudley-Elliot model for jumps between the A sites of the perovskite lattice through the bottleneck square, which was also supported by molecular dynamics calculations. The estimated self-diffusion coefficient of Li$$^{+}$$ ($$D_{rm Li}$$) in the ab plane was slightly larger than that along the c axis, suggesting quasi-isotropic diffusion, that is, the three-dimensional diffusion of Li$$^{+}$$ ions. The decrease in $$D_{rm Li}$$ with decreasing $$T$$ was reasonably explained by a thermal activation process with the activation energy determined from ionic-conductivity measurements. Furthermore, the estimated values of the self-diffusion coefficient are comparable to those in the sulfide-based Li$$^{+}$$ ion conductor, Li$$_{7}$$P$$_{3}$$S$$_{11}$$, with 10 times larger ionic conductivity, which clarifies how to understand the Li conduction mechanism in LLTO and Li$$_{7}$$P$$_{3}$$S$$_{11}$$ in a unified manner.

論文

Detecting halfmetallic electronic structures of spintronic materials in a magnetic field

藤原 秀紀*; 梅津 理恵*; 黒田 文彬*; 宮脇 淳*; 樫内 利幸*; 西本 幸平*; 永井 浩大*; 関山 明*; 入澤 明典*; 竹田 幸治; et al.

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.18654_1 - 18654_9, 2021/09

Band-gap engineering is one of the fundamental techniques in semiconductor technology. To fully utilize the spintronic material, it is essential to optimize the spin-dependent electronic structure in operando conditions by applying the magnetic and/or electric fields. Here we present a new spectroscopic technique to probe the spin-polarized electronic structures by using magnetic circular dichroism (MCD) in resonant inelastic soft X-ray scattering (RIXS) under an external magnetic field. Thanks to the spin-selective dipole-allowed transitions in the RIXS-MCD, we have successfully demonstrated the direct evidence of the perfectly spin-polarized electronic structures for the prototypical halfmetallic Heusller alloy, Co$$_{2}$$MnSi. The RIXS-MCD is a promising tool to probe the spin-dependent carriers and band-gap with element specific way induced in buried magnetic layers under operando conditions.

論文

High-speed emittance measurements for beams extracted from J-PARC RF ion source

柴田 崇統*; 神藤 勝啓; 和田 元*; 小栗 英知; 池上 清*; 大越 清紀; 南茂 今朝雄*

AIP Conference Proceedings 2373, p.050002_1 - 050002_9, 2021/08

J-PARCの2MHz高周波イオン源から引き出された負水素イオンビームのエミッタンスやTwissパラメータの振動を、RFQ入口の位置に設置した二重スリット型のエミッタンスモニターを用いて測定した。このエミッタンスモニターには、新たに開発した毎秒60メガサンプルのデータ取得系を備えており、数MHzのビーム振動ならば十分な時間分解能で測定することができる。本測定から、ビームの位相空間は(1)ビームコア部分に存在するDC成分、(2)ビームコア部分とハロー部分の両方で存在する2MHz成分、(3)ビームハロー部分でわずかに存在する2倍高調波(4MHz)成分の3つの成分で構成されていることが分かった。主成分は2MHz成分であり、これはビームエミッタンスの振動周波数を決めている。今回の実験で得られたビームエミッタンスは0.34$$pi$$ mm-mradのDC成分に、約0.04$$pi$$ mm-mradの2MHz振動成分の振幅が重畳していることが分かった。この結果は、イオン源から引き出されたビームが、2mほどの磁場集束系を通過しても約10%の高周波振動成分を持っていることを示している。

論文

NIBS 2020 reference sheets

Sarmento, T.*; W$"u$nderlich, D.*; Fantz, U.*; Friedl, R.*; Rauner, D.*; 津守 克嘉*; Shenjin, L.*; Chen, W.*; Bollinger, D.*; 小栗 英知; et al.

AIP Conference Proceedings 2373, p.110001_1 - 110001_18, 2021/08

NIBS 2020に参加した世界中の研究機関の負水素イオン源の状況及びそれらを用いた核融合及び加速器研究施設の情報をまとめた。

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