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論文

Selection of borosilicate glass composition for neutron irradiation test

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURRI Progress Report 2017, P. 128, 2018/08

本研究は、中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉のPn-2装置を用いて50分間の照射実験を行った。照射後のガラス試料の構造変化は、2018年度に評価する予定である。2017年度は照射実験前に、ラマン分光測定により構造変化を正確に評価するためのガラス組成を選定し、照射実験用サンプルとしてLiを含まないホウケイ酸ガラスを準備した。

論文

Evaluation of neutron response of criticality accident alarm system detector to quasi-monoenergetic 24 keV neutrons

辻村 憲雄; 吉田 忠義; 八島 浩*

JPS Conference Proceedings (Internet), 11, p.050005_1 - 050005_6, 2016/11

The criticality accident alarm system (CAAS), recently developed and installed at the Tokai Reprocessing Plant of the Japan Atomic Energy Agency, consists of a plastic scintillator combined with a cadmium-lined polyethylene moderator and thereby responds both to neutrons and $$gamma$$ rays. To evaluate the neutron absorbed dose rate response of the CAAS detector, a 24 keV quasi-monoenergetic neutron irradiation experiment was performed at the B-1 facility of Kyoto University Research Reactor. The evaluated neutron response of the detector was confirmed to be in reasonably good agreement with the prior computer-predicted response.

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production, 3

石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.

KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoO$$_{3}$$ペレットをJMTRホットラボに持ち込み、$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られた$$^{99m}$$Tcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造工程を実証するとともに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。

論文

$$^{61}$$Ni synchrotron radiation-based M$"o$ssbauer spectroscopy of nickel-based nanoparticles with hexagonal structure

増田 亮*; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 黒葛 真行*; 齋藤 真器名*; 依田 芳卓*; 三井 隆也; 細井 浩平*; 小林 浩和*; 北川 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.20861_1 - 20861_8, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.18(Multidisciplinary Sciences)

We measured the SR M$"o$ssbauer spectra of Ni nanoparticles with a hexagonal structure that were synthesized by chemical reduction. To obtain M$"o$ssbauer spectra of the nanoparticles without 61-Ni enrichment, we developed a measurement system for $$^{61}$$Ni SR M$"o$ssbauer absorption spectroscopy without X-ray windows between the standard energy alloy and detector. The counting rate of the $$^{61}$$Ni nuclear resonant scattering in the system was enhanced by the detection of internal conversion electrons and the close proximity between the energy standard and the detector. The spectrum measured at 4 K revealed the internal magnetic field of the nanoparticles was 3.4 T, corresponding to a Ni atomic magnetic moment of 0.3 Bohr magneton. This differs from the value of Ni$$_{3}$$C and the theoretically predicted value of hexagonal closed packed Ni and suggested the nanoparticle possessed intermediate carbon content between hcp-Ni and Ni$$_{3}$$C of approximately 10 atomic percent of Ni.

論文

中性子照射によるホウケイ酸ガラスへの影響

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00

ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。

報告書

中性子放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造に関する試験体系の確立

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-030.pdf:4.82MB

照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Moは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,$$gamma$$)法で製造した$$^{99}$$Moから$$^{99m}$$Tcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高い$$^{99m}$$Tc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットを用いて、MoO$$_{3}$$ペレット溶解及び$$^{99m}$$Tcの抽出を行い、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。

論文

「第4回ANNRI研究会」会議報告

中村 詔司; 藤 暢輔; 木村 敦; 片渕 竜也*

核データニュース(インターネット), (112), p.7 - 19, 2015/10

2015年8月4日、東京工業大学原子炉工学研究所にて開催された「第4回ANNRI研究会」の会議内容について報告するものである。本研究会は、日本原子力研究開発研究機構原子力基礎工学研究センター, J-PRACセンター(JAEA & KEK), 東京工業大学原子炉工学研究所、及び首都大学東京との共同主催にて実施された。本研究会では、J-PRAC物質・生命科学実験施設(MLF)に設置された中性子核反応装置(ANNRI)を用いた横断的なプロジェクト課題「パルス中性子による中性子核反応研究」を推進していくために、ANNRIにおける研究の状況と得られた成果、検討課題等の情報交換を行うとともに、今後必要な取組について総合的に討議した。

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light, 5

大塚 紀彰; 武内 伴照; 山本 圭一; 柴田 晃; 木村 伸明; 竹本 紀之; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; et al.

KURRI Progress Report 2013, P. 215, 2014/10

チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、映像の輝度値と炉出力の関係性を調べた。その結果、炉出力が2-3MW以上になるとG及びB輝度信号は最大値である255に達して飽和するピクセルが存在することによってハレーションが生じることが分かった。そこで、KUR最大出力の5MWでも飽和しないR輝度信号を用いて、適切な比例係数を掛けてG及びB輝度信号値を求める補正を行ったところ、全輝度値は炉出力と比例することがわかった。これらの結果、チェレンコフ光を利用して炉出力を見積もる手法の見通しを得た。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

西方 香緒里; 石田 卓也; 米川 実; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURRI Progress Report 2013, P. 242, 2014/10

JMTR再稼働後の産業利用の拡大の一環として、JMTRを用いた(n,$$gamma$$)法によるMo-99/Tc-99m($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)製造技術開発を行っている。本研究では、照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、KURを用いた予備照射試験を行い、Mo-99($$^{99}$$Mo)生成量の評価及び照射特性を調べた。その結果、$$^{99}$$Mo生成量は、全中性子エネルギーを考慮することにより、精度のよい評価が可能であること、24時間照射したMoO$$_{3}$$ペレットは、未照射と比べ粒子径が約3倍に成長すること及び本照射量では結晶構造に変化がないことを確認した。

論文

Measurements of capture $$gamma$$ rays from the neutron resonances of $$^{74}$$Se and $$^{77}$$Se at the J-PARC/MLF/ANNRI

堀 順一*; 八島 浩*; 中村 詔司; 古高 和禎; 原 かおる; 原田 秀郎; 廣瀬 健太郎; 木村 敦; 北谷 文人; 小泉 光生; et al.

Nuclear Data Sheets, 119, p.128 - 131, 2014/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:63.98(Physics, Nuclear)

本研究では、$$^{74}$$Seと$$^{77}$$Seの中性子共鳴からの捕獲$$gamma$$線を測定した。$$^{74}$$Seは、簡単な殻模型から2p$$_{1/2}$$軌道まで中性子が占有されている偶-偶核であるので、プライマリ$$gamma$$線遷移の始状態と終状態間の強い相関が予想される。$$^{74}$$Seは、安定Se同位体の中で唯一の奇数核であるので、同じ奇数核である$$^{79}$$Seの評価に資する情報を含んでいると期待される。J-PARC、物質・生命科学実験施設(MLF)の中性子核反応実験装置(ANNRI)に整備した4$$pi$$ Geスペクトロメータを用いて、飛行時間法により測定を行った。$$^{74}$$Seの27eV共鳴、及び$$^{77}$$Seの113eV, 212eV, 291eV, 342eV, 690eV及び864eV共鳴に対応する$$gamma$$線波高スペクトルを得た。これらのプライマリ遷移$$gamma$$線の相対強度を求め、報告されている実験データと比較を行った。$$^{74}$$Seの27eV共鳴について、293keV準位への強いプライマリ遷移が観測された。$$^{77}$$Seについては、共鳴ごとに全く異なる崩壊パターンを見いだした。

論文

Study on neutron response of criticality accident alarm system detector to quasi-monoenergetic 24 keV neutrons

辻村 憲雄; 吉田 忠義; 八島 浩*

KURRI Progress Report 2012, P. 289, 2013/10

京都大学原子炉実験所の準単色中性子実験設備(B-1実験孔)において、臨界警報装置の中性子照射実験を行い、24keV準単色中性子に対する感度を実験的に求めた。実験孔から1mの距離にビーム軸に直交した配置で、臨界警報装置,中性子レムカウンタ及びGMカウンタを一列に並べ、遠隔操作によって検出器がビーム軸を交差するよう移動させつつそれぞれの検出器の出力信号を観測した。中性子レムカウンタ及びGMカウンタは、それぞれ中性子, $$gamma$$線の吸収線量率の評価に用いた。$$gamma$$線による信号寄与を差し引いて算出した臨界警報装置の中性子レスポンス(中性子吸収線量率あたりの指示値)は、検出器設計の段階で計算によって算出したレスポンスとほぼ一致することが確認された。

論文

Reduction behavior of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in molten LiCl-RbCl and LiCl-KCl eutectics by using tungsten

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 439(1-3), p.1 - 6, 2013/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Materials Science, Multidisciplinary)特願 2011-035573   開放特許情報データベース   公報

溶融LiCl-RbCl及びLiCl-KCl共晶塩中におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$からUO$$_{2}$$$$^{+}$$又はU$$^{4+}$$への、タングステンと塩素ガスを用いることによるウランの還元反応を調査した。各ウランイオンの濃度は分光光度測定手法により求めた。400$$^{circ}$$Cの溶融LiCl-RbCl共晶塩中に塩素ガスを供給しないでタングステンを浸漬すると、6価のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の36%が5価のUO$$_{2}$$$$^{+}$$へ還元した。塩素ガスを溶融塩中に供給すると、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の96%が4価のU$$^{4+}$$へ還元した。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元により発生したタングステンオキシ塩化物のWOCl$$_{4}$$は、実験セルの上部に付着することを確認した。一方、500$$^{circ}$$Cの溶融LiCl-KCl共晶塩では、タングステンと塩素ガスを用いることでUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の84%がU$$^{4+}$$へ還元した。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light, 3

木村 伸明; 竹本 紀之; 永田 寛; 木村 明博; 那珂 通裕; 西方 香緒里; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; et al.

KURRI Progress Report 2011, P. 219, 2012/10

原子炉の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための計測技術開発の一環として、京都大学研究用原子炉(KUR)に炉内監視システムを設置し、原子炉出力変更時及び定常運転時(1MWと5MW)におけるチェレンコフ光の計測・評価を行った。炉内監視システムは分光システムと画像システムから構成されており、分光システムを用いて、チェレンコフ光の波長の測定及び異なる透光率のNDフィルタ(Neutral Density Filter)によるチェレンコフ光の絶対放射照度と透光率との相関関係の評価を行った。その結果、透光率はNDフィルタのカタログ値と良い一致を示した。次に、画像システムを用いて、NDフィルタ及びカメラの絞りを変更してチェレンコフ光の観察を行い、得られた画像の解析を行った。その結果、解析データから得られた透光率は、分光システムで得た透光率特性と同様な結果が得られた。今後、測定方法及び画像解析方法について改善を行い、測定精度の向上及び炉内情報との関連性について検討を行っていく。

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

論文

Electrochemical behavior and electronic absorption spectra of uranium trivalent ions in molten LiCl-CsCl mixtures

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.226 - 231, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the redox reactions and coordination circumstances of uranium ions in molten LiCl-CsCl mixtures by cyclic voltammetry and spectrophotometry. The redox potential of U$$^{3+}$$-U with the CsCl mole fraction of 0.1 to 0.2 was slightly more positive than that in LiCl melt. This potential became more negative than that in LiCl melt with the increase of CsCl mole fraction. The CsCl system showed the most negative potential. Though the averaged alkali cationic radius of the melt increases with the increase of CsCl mole fraction, the redox potential with the low CsCl mole fraction was not proportional to the radius. The result indicates that the Gibb's free energy change of U$$^{3+}$$ was not in good correlation with the radius. The electronic absorption spectra of U$$^{3+}$$ showed that the intensities of absorption peaks decreased with the increase of CsCl mole fraction. The oscillator strength of the ${it f-f}$ hypersensitive transition decreased with the increase of CsCl mole fraction.

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.614 - 616, 2009/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:68.3(Electrochemistry)

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリにより求めた。これら酸化還元電位は、LiCl-KCl共晶塩中における酸化還元電位よりも負側にあるが、NaCl-CsCl共晶塩中における酸化還元電位とおおむね一致した。この関係は、溶融塩の平均アルカリイオン半径と相関が見られる。

論文

Redox equilibria of Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$ and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$ couples in molten NaCl-CsCl eutectic as measured by absorption spectrophotometry

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 明珍 宗孝; 山名 元*

Radiochimica Acta, 97(4-5), p.209 - 212, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

使用済MOX燃料の再処理プロセスを実用化するため、溶融塩中におけるウラン及びプルトニウムの酸化還元挙動は重要な情報となる。酸化物電解法による乾式再処理プロセスでは、溶融NaCl-CsCl共晶塩中に使用済燃料を溶解し、溶存したU(VI)イオン及びPu(VI)イオンを電解により二酸化物として析出させる。本研究では、923Kの溶融NaCl-CsCl共晶塩中におけるPu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$対及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$対の見かけ上の酸化還元電位を求めた。溶融塩中のPu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の存在割合は、紫外可視近赤外吸光分光測定により求めた。PuO$$_{2}$$は、塩素ガスを供給して溶融NaCl-CsCl共晶塩に溶解させた。プルトニウムの原子価(Pu$$^{0}$$, Pu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$)は、塩素ガス,酸素ガス及びアルゴンガスの流量比を変えることで調整した。

論文

Positron annihilation lifetime measurements of vanadium alloy and F82H irradiated with fission and fusion neutrons

佐藤 紘一*; 井上 和也*; 義家 敏正*; Xu, Q.*; 若井 栄一; 沓掛 忠三; 落合 謙太郎

Journal of Nuclear Materials, 386-388, p.203 - 205, 2009/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.16(Materials Science, Multidisciplinary)

室温又は473Kの高温において、V-4Cr-4Ti合金,F82H鋼,ニッケル及び銅に核分裂中性子と核融合中性子をそれぞれ照射し、陽電子消滅寿命測定法による欠陥構造を解析することで、ミクロ組織構造の変化について調べた。測定結果から以下のことが明らかとなった。残留欠陥の総量を反映するポジトロンの平均寿命は照射量とともに増加した。室温下で照射されたニッケルからはカスケード損傷による効果が観測された。473Kの核分裂中性子照射では欠陥クラスターの大きさとその量は、はじき出し率による影響を受けなかった。10$$^{-6}$$から10$$^{-3}$$dpaの範囲における473Kで照射されたV-4Cr-4Ti合金は欠陥クラスターを形成しなかった。F82Hの場合、欠陥成長が既存の欠陥によって抑制される。核分裂中性子照射によるポジトロンの平均寿命は473Kでの核融合中性子照射よりも寿命が短いことが明らかとなった。多くの密集したサブカスケードが核融合中性子照射によって形成され、大きな欠陥クラスターへ成長しないことが明らかとなった。

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.927 - 932, 2008/10

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の見かけ上の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリーにより求めた。これら酸化還元電位は、溶融LiCl-KCl共晶塩中よりも低い値を示し、溶融NaCl-CsCl共晶塩中とほぼ同等の値を示した。これらアルカリ塩化物における酸化還元電位は、溶融塩のアルカリ陽イオンの平均半径と相関が見られる。

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