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論文

Reaction path and product analysis of sodium-water chemical reactions using laser diagnostics

出口 祥啓*; 村中 亮太*; 神本 崇博*; 高木 琢*; 菊地 晋; 栗原 成計

Applied Thermal Engineering, 114, p.1319 - 1324, 2017/03

本研究の目的はナトリウム-水反応(気相反応)の反応経路および反応生成物を定量的に明らかにすることである。反応経路および反応生成物を分析するために、対向流火炎装置を用いた。測定の結果、反応場における主要な生成物はNaOHであり、Na酸化物はNaOHに対して無視し得るレベルであることが明らかになった。

論文

Encapsulating mobile proton carriers into structural defects in coordination polymer crystals; High anhydrous proton conduction and fuel cell application

犬飼 宗弘*; 堀毛 悟史*; 板倉 智也*; 篠崎 良太*; 荻原 直希*; 梅山 大樹*; Nagarker, S.*; 西山 裕介*; Malon, M.*; 林 灯*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 138(27), p.8505 - 8511, 2016/07

 被引用回数:47 パーセンタイル:4.94(Chemistry, Multidisciplinary)

We describe encapsulation of mobile proton carriers into defect sites in non-porous coordination polymers. The proton carriers are encapasulated with high mobility and provide high proton conductivity at 150$$^{circ}$$C under anhydrous condition. The high proton conductivity and non-porous nature allow power generation by fuel cell in which CPs are used as electrolyte. To observe defects and mobile proton carriers, we carried out solid-state NMR, XAFS, XRD, and ICP-AES/EA. On the basis of these analyses, we elucidated that the defect sites provide space for mobile uncoordinated H$$_{3}$$PO$$_{4}$$, H$$_{2}$$PO$$_{4}$$$$^{-}$$, and H$$_{2}$$O. These mobile carriers play a key role to expand proton hopping path and promote the mobility of all protons in coordination frameworks, leading to high proton conductivity and fuel cell power generation.

論文

Reaction path and product analysis of sodium-water chemical reactions using laser diagnostics

出口 祥啓*; 村中 亮太*; 神本 崇博*; 高木 琢*; 菊地 晋; 栗原 成計

Proceedings of 3rd International Workshop on Heat Transfer Advances for Energy Conservation and Pollution Control (IWHT 2015) (CD-ROM), 6 Pages, 2015/10

本研究の目的はナトリウム-水反応(気相反応)の反応経路および反応生成物を定量的に明らかにすることである。反応経路および反応生成物を分析するために、対向流火炎装置を用いた。測定の結果、反応場における主要な生成物はNaOHであり、Na酸化物はNaOHに対して無視し得るレベルであることが明らかになった。

論文

Observation of dynamics and modification of solid surface using a picosecond soft X-ray laser

錦野 将元; 河内 哲哉; 長谷川 登; 石野 雅彦; 南 康夫*; 末元 徹*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 佐藤 克俊*; Faenov, A.*; et al.

X-Ray Lasers and Coherent X-Ray Sources; Development and Applications XI (Proceedings of SPIE, Vol.9589), p.958902_1 - 958902_7, 2015/09

The high quality soft X-ray laser (SXRL) source enables us to achieve quite high spatial-resolution as a probe and quite intense X-ray as a pump. As an application using the SXRL, we have observed the spallative ablation process by the interaction with SXRL or femto-second (fs) laser. In the presentation, we show several new application results using the SXRL. We discuss the scenario of the spallative ablation of the sample surface. The numerical simulation study is underway by using a molecular dynamics code. These results lead to understanding the full process of the interaction with the SXRL and/or fs laser.

論文

Hydrodynamics driven by ultrashort laser pulse; Simulations and the optical pump - X-ray probe experiment

Inogamov, N. A.*; Zhakhovsky, V. V.*; 長谷川 登; 錦野 将元; 山極 満; 石野 雅彦; Agranat, M. B.*; Ashitkov, S. I.*; Faenov, A. Y.*; Khokhlov, V. A.*; et al.

Applied Physics B, 119(3), p.413 - 419, 2015/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.57(Optics)

Spatial structures of ablative mass flow produced by femtosecond laser pulses are studied. In experiments with a gold film, the Ti:sap laser pulse having a focal size of 100 microns on a target was used, while a soft X-ray probe pulse was utilized for diagnostics. The experimental data are compared with simulated mass flows obtained by two-temperature hydrodynamics and molecular dynamics methods. Simulation shows evolution of a thin surface layer pressurized after electron-ion thermalization, which leads to melting, cavitation and formation of spallation liquid layer. The calculated asymptotic surface velocity of this layer as a function of fluence is in reasonably good agreement with experimental data.

論文

Experimental and numerical reaction analysis on sodium-water chemical reaction field

出口 祥啓*; 高田 孝*; 山口 彰*; 菊地 晋; 大島 宏之

Mechanical Engineering Journal (Internet), 2(1), p.14-00029_1 - 14-00029_11, 2015/02

ナトリウム冷却高速炉では冷却材に伝熱特性に優れたナトリウムを用いている。一方、このナトリウムは水蒸気と反応すると化学的に極めて活性な性質を有している。ナトリウム冷却高速炉の設計基準事象の一つとして、蒸気発生器伝熱管の破損により液体ナトリウム中に水が噴出する事象がある。この事象はナトリウム冷却高速炉における伝熱設備に損傷を与えることとなるため、ナトリウム-水化学反応に関する研究は安全上極めて重要となっている。本研究では素反応解析によりナトリウム-水反応機構の解明を目的とした。解析の結果、気相反応においてNa+H$$_{2}$$O=NaOH+Hが主要な素反応であることが示された。

論文

タングステンにおけるフェムト秒レーザーアブレーション過程の軟X線レーザー反射・干渉観測

錦野 将元; 長谷川 登; 富田 卓朗*; 江山 剛史*; 柿本 直也*; 大西 直文*; 伊藤 篤史*; 馬場 基芳*; 南 康夫*; 河内 哲哉; et al.

レーザー学会第471回研究会報告; 短波長量子ビーム発生と応用, p.9 - 12, 2014/12

フェムト秒レーザーアブレーションによるリップル形成、ナノスケールアブレーションやナノ粒子生成などに関する興味深い現象が数多く報告されているが、その基礎的なメカニズムは理解されていない。これまでの金や白金に加えて融点の高いタングステンを用いて実験を開始した。フェムト秒レーザー照射によるタングステンのアブレーション過程の解明のために、フェムト秒レーザー(波長795nm、パルス幅80fs)ポンプ・ピコ秒軟X線レーザー(波長13.9nm、パルス幅7ps)プローブを構築し、ピコからナノ秒スケールで起きる金属のフェムト秒レーザーアブレーション過程の観測を行った。レーザー照射の数ピコ秒後から数ナノ秒後の時間領域のサンプル表面でのアブレーション面の膨張過程について軟X線による反射及び干渉計測を行い、アブレーションフロントの表面状態について解析を行った。また、講演ではタングステンと他の金属のアブレーション過程の違いについて考察を行う。

論文

Submicron scale image observation with a grazing incidence reflection-type single-shot soft X-ray microscope

馬場 基芳*; 錦野 将元; 長谷川 登; 富田 卓朗*; 南 康夫*; 武井 亮太*; 山極 満; 河内 哲哉; 末元 徹

Japanese Journal of Applied Physics, 53(8), p.080302_1 - 080302_4, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:53.77(Physics, Applied)

軟X線光源として波長13.9nm、パルス幅8ピコ秒の軟X線レーザーを用 いたシングルショット斜入射反射型軟X線顕微鏡の開発を行っている。結像光学素子としてフレネルゾーンプ レートを用いることで高空間分解能を達成している。サブミクロンスケールの溝構造をつけたプラチナサンプルの表面を約360nmの空間分解能でシングルショット撮像に成功した。ケーラー照明を用いることで100ミクロンの幅広い空間視野を保ち、また、この軟X線顕微鏡は100ミクロン以上の深さの焦点深度を持つことを確認した。この高空間分解能の軟X線顕微手法により、単一パルスのフェムト秒レーザーによって引き起こされる レーザーアブレーションの過程や表面の微細構造を高空間,高時間分解能で観察することが可能となった。

論文

Time-resolved soft X-ray imaging of femtosecond laser ablation process in metals

富田 卓朗*; 錦野 将元; 長谷川 登; 南 康夫*; 武井 亮太*; 馬場 基芳*; 江山 剛史*; 高吉 翔大*; 海堀 岳史*; 守田 利昌; et al.

Journal of Laser Micro/Nanoengineering, 9(2), p.137 - 142, 2014/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.09(Nanoscience & Nanotechnology)

リップル形成やナノアブレーションなどのフェムト秒レーザーアブレーションに関する基礎的なメカニズムは理解されていない。単一パルス照射によって引き起こされる基礎過程を理解するために、我々はプラズマ励起軟X線レーザー(波長13.9nm)による軟X線反射率計測を用いて、白金, 金, タングステンにおけるアブレーションフロントの表面状態についての計測を開始した。ガウス型の強度分布を持ったフェムト秒チタンサファイアレーザー光(波長795nm)をポンプ光とし、局所フルエンスに対するアブレーションダイナミクスの依存性を明らかにすることを試みている。ポンプ光とプローブ光のタイミングジッターをさけるために、X線ストリークカメラを用いたタイミング計測手法を開発しすべてのショットにおいてタイミング計測を行った。ポンプ・プローブ実験結果から金属の種類によって、その軟X線反射像の時間経過や中心のアブレーション痕の周りに発生するダークリングと呼ばれる軟X線低反射領域の形成が大きく違うことを確認した。これらの実験結果は、フェムト秒レーザーアブレーションにおける数値シミュレーションのベンチマークとなると考えられる。

論文

Performance of a total absorption clover detector for $$Q_{beta}$$ measurements of neutron-rich nuclei far from the $$beta$$-stability line

林 裕晃*; 柴田 理尋*; 浅井 雅人; 長 明彦; 佐藤 哲也; 小泉 光生; 木村 敦; 大島 真澄*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 747, p.41 - 51, 2014/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.53(Instruments & Instrumentation)

短寿命核分裂生成核種の$$beta$$崩壊エネルギー$$Q_{beta}$$を高効率かつ高精度に測定するため、全吸収クローバー検出器を新たに開発し、その性能を評価した。中央に貫通孔がある大型のクローバー型Ge検出器を使うことで、極めて高効率かつ高エネルギー分解能で$$beta$$線と$$gamma$$線の全吸収スペクトルを測定し、$$Q_{beta}$$$$pm$$30keVの精度で決定できることを示した。この装置を用いて$$^{166}$$Eu, $$^{165}$$Gdの$$Q_{beta}$$を初めて決定し、$$^{160-165}$$Eu, $$^{163}$$Gdの$$Q_{beta}$$の精度を向上させた。また、$$^{163}$$Gdの核異性体準位を初めて観測し、そのエネルギーと半減期を決定した。

論文

Temperature dependence of electric conductivities in femtosecond laser modified areas in silicon carbide

出来 真斗*; 岡 知輝*; 高吉 翔大*; 直井 美貴*; 牧野 高紘; 大島 武; 富田 卓朗*

Materials Science Forum, 778-780, p.661 - 664, 2014/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.98

炭化ケイ素(SiC)基板へフェムト秒レーザー照射を行うと、SiCの比抵抗が5桁程度低下することが知られている。本研究ではフェムト秒レーザーを照射したSiCの電気伝導機構に関する知見を得るため、フェムト秒レーザー照射部における抵抗値の温度依存性を測定し、照射部の活性化エネルギーを求めた。試料は半絶縁性SiCであり、基板上に1mmの間隔を設けて蒸着した2つのアルミニウム電極の間へフェムト秒レーザーを照射した。照射条件は、照射エネルギー密度21J/cm$$^{2}$$、レーザー走査速度100$$mu$$m/secとした。フェムト秒レーザー照射後、測定温度122$$sim$$473Kにおいて電極間の抵抗値の温度依存性を測定した。その結果、伝導体の下端からそれぞれ8.3および86meVにおいてエネルギー準位が存在することがわかった。以上のことより、照射エネルギー密度21J/cm$$^2$$の室温における抵抗値の低下は、8.3meVの活性化エネルギーを持つ順位に起因していると考えられる。

論文

Single event gate rupture in SiC MOS capacitors with different gate oxide thicknesses

出来 真斗*; 牧野 高紘; 児島 一聡*; 富田 卓朗*; 大島 武

Materials Science Forum, 778-780, p.440 - 443, 2014/02

 パーセンタイル:100

炭化ケイ素(4H-SiC)半導体を用いて作製した金属-酸化膜-半導体(Metal Oxide Semiconductor: MOS)キャパシタにおける高エネルギー重イオンに対する信頼性について検討した。実験は、蓄積方向に直流電界を印加した4H-SiC MOSキャパシタへ重イオンを照射し、酸化膜の絶縁破壊電界(Ecr)を測定した。重イオンのLET(Linear Energy Transfer: LET)を変えた照射を行うことでEcrのLET依存性の実測に成功し、Ecrは照射重イオンのLETに反比例する結果が得られた。この実験結果と、既に報告されているシリコン(Si)MOSキャパシタにおけるEcrのLET依存性とを比較した結果、Siと比較してSiC MOSキャパシタの方がEcrが大きく絶縁破壊耐性が高いことが明かになった。

論文

Development of soft X-ray microscopy using Fresnel zone plate for observation of laser-induce surface dynamics

錦野 将元; 馬場 基芳*; 末元 徹; 長谷川 登; 石野 雅彦; 海堀 岳史; 河内 哲哉; 山極 満

X-Ray Lasers 2012; Springer Proceedings in Physics, Vol.147, p.199 - 202, 2014/00

 パーセンタイル:100

レーザー照射によるアブレーション現象の観察やX線照射された細胞の観察へ向けた軟X線レーザーを用いた高空間分解計測手法の開発を行っている。はじめに単一パルスのフェムト秒レーザーによって引き起こされるレーザーアブレーションの過程を高空間,高時間分解能で観察するために、結像光学素子としてフレネルゾーンプレートを用いた反射型の軟X線顕微法の開発を行った。反射型軟X線顕微法の原理実証実験において空間倍率約20から50倍で、1$$mu$$m以下程度の空間分解能を持つことがわかった。これまでに軟X線レーザーをプローブ光とするフェムト秒レーザーポンプ・軟X線レーザープローブの時間分解イメージングを行っており、高倍率にすることにより高空間分解能の達成が可能なこの軟X線顕微法をポンプ・プローブ計測装置へ組み込むための検討を行っている。これらの原理実証実験の結果について講演を行う。

論文

Reaction path analysis to sodium-water chemical reaction field using laser diagnostics

田村 健太*; 出口 祥啓*; 村中 亮太*; 草野 剛嗣*; 高田 孝*; 菊地 晋; 栗原 成計

Proceedings of 24th International Symposium on Transport Phenomena (ISTP-24) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2013/11

本研究の目的はナトリウム-水反応(気相反応)の反応経路および反応生成物を明らかにすることである。本研究ではアルゴンで希釈した水蒸気を反応容器上方より、液体ナトリウムプールに導入する対向流拡散火炎試験装置を用いている。反応場において、Na, Na$$_{2}$$, H$$_{2}$$Oや反応生成物をレーザー計測技術により測定した。また、計測性を向上させるため、反応場におけるNaの凝縮を抑制するために温調設備を改良した。試験結果から主要な反応生成物はNaOHであることが明らかになり、Na-H$$_{2}$$O系の素反応解析により反応経路を検討した。

論文

Application of laser diagnostics to sodium-water chemical reaction field

出口 祥啓*; 田村 健太*; 村中 亮太*; 草野 剛嗣*; 菊地 晋; 栗原 成計

レーザー研究, 41(11), p.927 - 931, 2013/11

ナトリウム冷却高速炉では冷却材に伝熱特性に優れたナトリウムを用いている。一方、このナトリウムは水蒸気と反応すると化学的に極めて活性な性質を有している。ナトリウム冷却高速炉の設計基準事象の一つとして、蒸気発生器伝熱管の破損により液体ナトリウム中に水が噴出する事象がある。この事象はナトリウム冷却高速炉における伝熱設備に損傷を与えることとなるため、ナトリウム-水化学反応に関する研究は安全上極めて重要となっている。本研究ではレーザー計測技術を用いた各化学種の同定を行い、気相反応においてNa+H$$_{2}$$O=NaOH+Hが主要な素反応であり、主な反応生成物はNaOHであることを確認した。

論文

軟X線レーザー干渉計と反射率計を用いたフェムト秒レーザーアブレーションダイナミクスの計測

錦野 将元; 長谷川 登; 石野 雅彦; 山極 満; 河内 哲哉; 南 康夫*; 寺川 康太*; 武井 亮太*; 馬場 基芳*; 末元 徹; et al.

JAEA-Conf 2013-001, p.16 - 19, 2013/09

フェムト秒レーザーアブレーションに関する興味深い現象が数多く報告されているが、その基礎的なメカニズムは理解されていない。そこでプラズマ励起軟X線レーザーによる軟X線干渉計を用いたアブレーションフロントの膨張過程の観測、及び軟X反射率計測からアブレーションフロントの表面状態について研究を開始した。特に、ガウス型の強度分布を持ったポンプ光を用いることで、局所フルエンスに対するアブレーションダイナミクスの依存性を明らかにすることを試みている。反射率計測の結果からは、局所照射フルエンスに対して閾値特性を持ったアブレーションダイナミクスの変化が計測されている。しかし、これまでに干渉計測と反射率計測を併せたアブレーションダイナミクスの検討は十分に行えていなかった。本研究では系統的な計測時間やポンプレーザー照射強度における軟X線干渉計測と軟X線反射率計測の結果を比較し検討を行う。

論文

Observation of the nano-scale surface dynamics of femtosecond laser ablation by time-resolved soft X-ray imaging technique

錦野 将元; 長谷川 登; 富田 卓朗*; 南 康夫*; 武井 亮太*; 馬場 基芳*; 江山 剛史*; 高吉 翔大*; 河内 哲哉; 羽富 大紀*; et al.

Proceedings of SPIE, Vol.8849, p.88490E_1 - 88490E_6, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.27

近年、リップル形成やナノアブレーションなどのフェムト秒レーザーアブレーションに関する興味深い現象が 数多く報告されているが、その基礎的なメカニズムは理解されていない。このような現象は基本的にはマルチパルス照射によって引き起こされるものであるが、その基礎過程を理解するためには、まずは単一パルス照射によって引き起こされる過程を理解することが重要である。われわれはプラズマ励起軟X線レーザー(波長13.9nm)による軟X線干渉計を用いたアブレーションフロントの膨張過程の観測、及び軟X線反射率計測から複数の金属におけるアブレーションフロントの表面状態についての計測を開始している。ガウス型の強度分布を持ったフェムト秒チタンサファイアレーザー光(波長795nm)をポンプ光とし、局所フルエンスに対するアブレーションダイナミクスの依存性を明らかにすることを試みている。白金や金表面の干渉計測・反射率計測で得られたアブレーション初期過程の表面変化について講演を行う。

論文

Ground-state configuration of the $$N=157$$ nucleus $$^{259}$$No

浅井 雅人; 塚田 和明; 阪間 稔*; 羽場 宏光*; 市川 隆敏*; 石井 康雄; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

Physical Review C, 87(1), p.014332_1 - 014332_6, 2013/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.51(Physics, Nuclear)

$$^{259}$$Noの基底状態のスピン・パリティ,中性子軌道配位を$$alpha$$崩壊核分光により初めて実験的に同定した。$$^{259}$$Noは、これまでにスピン・パリティや一粒子軌道配位が同定された原子核の中で最も中性子数の多い原子核である。本研究により$$^{259}$$Noの基底状態と娘核$$^{255}$$Fmの231.4keV励起準位の中性子軌道配位が9/2$$^{+}$$[615]と同定され、この領域の原子核における中性子一粒子軌道のエネルギー間隔と順序が明らかになった。中性子数$$N$$=157における9/2$$^{+}$$[615]基底状態の出現は、$$N$$=152と$$N$$=162に存在する変形殻ギャップ間の中性子軌道のエネルギー順序が中性子数が増えるにつれて大きく変化していることを示唆している。

論文

Experimental verification of femtosecond laser ablation schemes by time-resolved soft X-ray reflective imaging

富田 卓朗*; 山本 稔*; 長谷川 登; 寺川 康太*; 南 康夫*; 錦野 将元; 石野 雅彦; 海堀 岳史*; 越智 義浩; 河内 哲哉; et al.

Optics Express (Internet), 20(28), p.29329 - 29337, 2012/12

 被引用回数:15 パーセンタイル:29.06(Optics)

軟X反射率計測からフェムト秒レーザーアブレーションにおけるアブレーションフロントの表面状態について計測を行った。軟X線レーザーとフェムト秒レーザーを用いたポンプ・プローブ計測手法を開発し、系統的な遅延時間における軟X線反射率の計測を行った。ガウス型の強度分布を持ったフェムト秒レーザー光(800nm)をポンプ光として用いることで、強励起,中励起,弱励起と照射強度を変化させた場合の軟X線反射率の時間変化を計測した結果、強励起領域においては、反射率がフェムト秒レーザー照射後、すぐに低下し、中励起領域においては強励起部分よりは遅い時間で反射率が低下し、最終的に160ピコ秒程度で反射率が最低になる。弱励起領域においては反射率の低下は計測されなかった。これらの結果より、フェムト秒レーザー照射の局所フルエンスに対して明確な閾値特性をもったアブレーションダイナミクスの変化が起こることを明らかにした。

論文

軟X線レーザープローブによるアブレーションダイナミクスのイメージング

富田 卓朗*; 長谷川 登; 錦野 将元; 河内 哲哉; 末元 徹

レーザー研究, 40(8), p.592 - 597, 2012/08

フェムト秒レーザー加工の分野では近年、加工閾値近傍の強度でのフェムト秒レーザー照射によって引き起こされる現象に注目が集まっている。フェムト秒レーザー加工に特有の現象は、フェムトからピコ秒領域での不可逆的なナノメートルスケールでの構造変化であるため、その実態を捉えるにはナノメートルの空間分解能、ピコ秒の時間分解能を持ったシングルショットでの時間分解イメージング観察が必要である。これまで、可視光をプローブとして用いたアブレーションダイナミクスの観測例は存在するが、波長による空間分解能の制約のため、ナノメートルスケールでのイメージングは不可能であった。そこで、X線をプローブとしたポンププローブ計測によるナノメートルスケールダイナミクスの研究が注目を集めており、各国で活発に研究が行われている。われわれは、軟X線レーザーを用いて、ピコ秒の時間スケールでナノメートルスケールの表面形状をシングルショット計測可能なポンププローブ軟X線反射率イメージングシステムを開発し、プラチナ膜のアブレーションダイナミクスを観測することに成功したので、その内容を報告する。

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