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論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Vaporlike phase of amorphous SiO$$_{2}$$ is not a prerequisite for the core/shell ion tracks or ion shaping

雨倉 宏*; Kluth, P.*; Mota-Santiago, P.*; Sahlberg, I.*; Jantunen, V.*; Leino, A. A.*; Vazquez, H.*; Nordlund, K.*; Djurabekova, F.*; 大久保 成彰; et al.

Physical Review Materials (Internet), 2(9), p.096001_1 - 096001_10, 2018/09

高速重イオンを非晶質SiO$$_{2}$$に照射すると、核に低密度物質、その周りの殻に高密度物質が誘起され、核/殻状のイオントラック損傷が形成されることが知られている。この核/殻状のイオントラック損傷の形成を説明するモデルとして、核部分に超高温の蒸気相が形成されることを仮定するモデルが提唱され、有力なモデルとされている。しかし、本研究での分子動力学計算の結果、イオン照射に伴うエネルギー伝達密度が低い(3keV/nm以下)条件では蒸気相は実現されない結果になるにもかかわらず、一方でそのような実験条件でも核/殻状のイオントラック損傷が形成されることが今回の実験で明らかになった。以上の解析のみならず、様々な補足実験や計算の結果、従来重要とされてきた蒸気相の形成は、照射影響(核/殻状のイオントラック損傷の形成等)を起こすための必須条件ではないことが明らかになった。

論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

Dynamic of organic species in organo-clay/polypropyrene composite by quesi-elastic neutron scattering

福嶋 喜章*; 山田 武*; 田村 堅志*; 柴田 薫

Applied Clay Science, 155, p.15 - 19, 2018/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:53.08(Chemistry, Physical)

ジオクタデシルジメチルアンモニウムイオン(DODA$$^{+}$$)/ポリプロピレン複合体のために交換されたフルオロマイカ(ME100)カチオンのダイナミクスは、XRDおよびDSC以外に準弾性中性子散乱(QENS)によって分析された。低いQ=2.75nm$$^{-1}$$のDODA-ME100のQENSスペクトルは、DODA$$^{+}$$の融点である445Kより高い温度でも変化しなかった。この結果は、硬質シリケート層とDODA$$^{+}$$とME100との間の強い静電相互作用のために、層間距離における長距離($$>$$2nm)の分子運動が制限されることを示唆している。弾性強度スキャンの結果は、445Kにおける溶融状態においても、複合体中のポリマー鎖の動きが少し制限されていることを示唆した。QENSは、複合材料を研究するための有用なツールの1つであることが期待される。

論文

Molybdenum adsorption properties of alumina-embedded mesoporous silica for medical radioisotope production

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Oveisi, H.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 高井 公子*; 榮 武二*; Pradhan, S.*; Hossain, M. S. A.*; 福光 延吉*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(2), p.195 - 200, 2018/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:4.41(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料の開発が必要である。このため、メソポーラス構造を持つシリカの表面にアルミナを含浸させた構造を持つ材料(Al-MPS)を開発した。本研究では、Al-MPSのAl/Si比及び焼結温度の違いによるモリブデンの吸着特性への影響を調べた。この結果、750$$^{circ}$$Cで焼結した時、Al/Si比の増加とともにAl-MPSの比表面積は低下傾向にあったが、空孔間の距離、空孔径等はほぼ同じであった。Al-MPSのMo吸着量は、Al/Si比の増加とともに増加することが分った。さらに、Mo吸着量は、使用するMo溶液のpHに影響することも分った。

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:7.51(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

論文

Defect structure analysis of heterointerface between Pt and CeO$$_{rm x}$$ promoter on Pt electro-catalyst

府金 慶介*; 森 利之*; Yan, P.*; 増田 卓也*; 山本 春也; Ye, F.*; 吉川 英樹*; Auchterlonie, G.*; Drennan, J.*

Applied Materials & Interfaces, 7(4), p.2698 - 2707, 2015/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:31.35(Nanoscience & Nanotechnology)

白金-酸化セリウム(Pt-CeO$$_{rm x}$$(1.5$$leq$$$$times$$$$leq$$2))は、Ptカソードよりも高い酸素還元反応活性を示すことから、固体高分子形燃料電池のカソード極に使用する電極材料として有望視されている。本研究では、Pt-CeO$$_{rm x}$$の高い酸素還元活性の発現に関係しているとして考えられているPt-CeO$$_{rm x}$$ヘテロ界面の微細構造を明らかにすることを目的に、パルスレーザー蒸着法により導電性を有するNb:SrTiO$$_{3}$$単結晶基板上にCeO$$_{rm x}$$のエピタキシャル膜を形成し、さらにCeO$$_{rm x}$$膜上に含浸法によりPt粒子を形成してPtとCeO$$_{rm x}$$界面構造が単純化されたPt-CeO$$_{rm x}$$薄膜カソードを作製した。透過型電子顕微鏡によるPt-CeO$$_{rm x}$$界面の構造評価及び電気化学測定による酸素還元反応活性評価、さらに格子動力学計算結果との比較により界面構造を調べた結果、Pt-CeO$$_{rm x}$$界面に形成されるPt$$^{2+}$$-O$$^{2-}$$-酸素欠陥-セリウム欠陥構造が高い酸素還元活性の発現に関係していることが示唆された。

論文

Effect of water vapor and hydrogen treatments on the surface structure of Ni$$_{3}$$Al foil

Xu, Y.*; Ma, Y.*; 櫻井 惇也*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*

Applied Surface Science, 315, p.475 - 480, 2014/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.6(Chemistry, Physical)

The Ni$$_{3}$$Al foils were heat treated in water vapor at 873 K for 1 h followed by H$$_{2}$$ reduction at 873 K for 1 h. The effects of the water vapor treatment and the H$$_{2}$$ reduction on the surface structure of the Ni$$_{3}$$Al foils were investigated by means of scanning electron microscopy and synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy. Both Ni and Al were oxidized during the water vapor treatment; fine NiO particles were formed on the surface, accompanied by the formation of Al(OH)$$_{3}$$ and NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$. The NiO particles were reduced to metallic Ni and the Al(OH)$$_{3}$$ was decomposed to Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, whereas the NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ remained unchanged during the H$$_{2}$$ reduction, forming a Ni-enriched porous structure on the surface layer of NiAl$$_{2}$$O$$_{4}$$/ Al$$_{2}$$O$$_{3}$$.

論文

Non-Fermi liquid behavior in nonlinear susceptibility in Pr$$_{0.05}$$La$$_{0.95}$$Pb$$_3$$

河江 達也*; 古賀 幹人*; 佐藤 由昌*; 牧山 駿*; 稲垣 祐次*; 立岩 尚之; 藤原 哲也*; 鈴木 博之*; 北井 哲夫*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.012030_1 - 012030_6, 2014/06

Pr$$_{0.05}$$La$$_{0.95}$$Pb$$_3$$において非線形磁化率$${chi}_3$$の測定を行った。$${chi}_3$$は多極子の自由度が反映される。2.5K以下で$${chi}_3$$の温度依存に$$lnT$$依存が観測され非フェルミ流体的特性が明らかとなった。この結果は、四極子の伝導電子による遮蔽効果が異常な低温物性の起源であることを示唆し、Pr$$_{0.05}$$La$$_{0.95}$$Pb$$_3$$における四極子の自由度の存在を意味する。

論文

Catalytic performance of Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ for hydrogen production from methanol decomposition

Fan, M.*; Xu, Y.*; 櫻井 惇也*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

Catalysis Letters, 144(5), p.843 - 849, 2014/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:74.89(Chemistry, Physical)

In this study, the catalytic properties of Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ powders were investigated for producing hydrogen from decomposing methanol in the temperatures from 593 to 953 K. The catalytic activities of Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ both increased with increasing temperature, but Ni$$_{3}$$Sn showed much higher catalytic activity than Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$. The results of an isothermal test performed at 873 K revealed that the catalytic activity of Ni$$_{3}$$Sn significantly increased with methanol decomposition time, indicating that Ni$$_{3}$$Sn was spontaneously activated. Ni$$_{3}$$Sn and Ni$$_{3}$$Sn$$_{2}$$ both showed a high degree of selectivity and both suppressed side reactions such as methanation and water-gas shift reaction. Surface analysis revealed that fine Ni-Sn particles were formed together with carbon deposited onto the catalyst surface. These Ni-Sn particles were supposed to serve as active sites for methanol decomposition.

論文

Evidence of electronic polarization of the As ion in the superconducting phase of F-doped LaFeAsO

Kim, J.*; 藤原 明比古*; 澤田 智弘*; Kim, Y.*; 杉本 邦久*; 加藤 健一*; 田中 宏志*; 石角 元志*; 社本 真一; 高田 昌樹*

IUCrJ (Internet), 1(3), p.155 - 159, 2014/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.18(Chemistry, Multidisciplinary)

放射光X線粉末回折データをもとに、電子密度解析を行い、低温でLaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_{x}$$の超伝導相の鉄層にのみ電子が集まっていることが見つかった。静電ポテンシャル分布解析の結果、ヒ素イオンの電子分極が協調的に増強され、電荷の再配列が起こっていた。

論文

Temperature control system for laser heating; Application for minute asteroidal materials

大澤 崇人; 小林 幹彦*; 今野 武志*; 江頭 満*; 岡崎 隆司*; 三浦 弥生*; 長尾 敬介*

Measurement, 50, p.229 - 235, 2014/04

 パーセンタイル:100(Engineering, Multidisciplinary)

微小なイトカワ試料を段階加熱するために、極小のW-Re熱電対を用いたレーザー加熱温度制御システムを開発した。線径25$$mu$$mの3% Re-Wと26% Re-Wを使用した熱電対を製作し、独自の温度検定プログラムを用いて温度校正を行ない起電力を測定した。レーザー温度制御ではLabVIEW 2011にて制御プログラムを開発した。試料が極めて小さく熱電対も極小であることから通常のPID制御は採用しなかった。試料ホルダーは石英で製作して絶縁性を確保した。平均加熱温度は設定温度より少し低く、標準偏差と最大オーバーシュートはそれぞれ2.5%, 6.0%未満であった。本システムは微小地球外物質の加熱実験に十分な性能を達成した。

論文

Contact-induced spin polarization of monolayer hexagonal boron nitride on Ni(111)

大伴 真名歩; 山内 泰*; Kuzubov, A. A.*; Eliseeva, N. S.*; Avramov, P.*; 圓谷 志郎; 松本 吉弘; 楢本 洋*; 境 誠司

Applied Physics Letters, 104(5), p.051604_1 - 051604_4, 2014/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.27(Physics, Applied)

六方晶窒化ホウ素(h-BN)はグラフェン・スピントロニクスのトンネルバリア材料として有望視されている。本研究ではスピン偏極準安定ヘリウム脱励起分光法(SPMDS)を用いて、Ni(111)上の単層h-BNのスピン分解バンド構造を調べた。SPMDSの最表面敏感性により、Ni 3$$d$$ピークの重複を受けずに部分的に占有されたギャップ内順位を検出できた。さらにこのギャップ内順位は大きなスピン偏極を持ち、Niの多数スピン側に偏極していることが示された。この正のスピン偏極は、h-BN/Ni(111)界面における$$pi$$-$$d$$軌道混成によるものであると帰属できた。

論文

Electrode properties of Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$ (${it C}$2/${it m}$) for a lithium-battery cathode in several charge-discharge potential ranges

中尾 靖宏*; 小澤 清*; 藤井 宏樹*; 茂筑 高士*; 岩井 秀夫*; 土屋 佳則*; 井川 直樹

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(2), p.229 - 233, 2013/12

リチウムイオン電池用正極材Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$(空間群;${it C}$2/${it m}$)を共沈法によって作製し、2.0-4.6, 2.0-4.8及び2.0-5.0V領域における充放電サイクル特性を解析した。すべての測定領域において、充放電サイクルを重ねることで電気化学キャパシティは徐々に増加するが、その増加傾向は電圧域に依存した。すなわち、2.0-4.6Vの電圧域では、放電能は1サイクルでの12.5mAh$$^{-1}$$から99サイクルでの22.5mAh$$^{-1}$$程度の増加に対し、2.0-5.0Vの電圧域では、20.0から110.2mAh$$^{-1}$$へと大幅に増加した。中性子回折実験の結果、2.0-5.0Vの電圧域における放電能の大幅な増加は、充放電サイクルを重ねるにしたがって、斜方面体相が発生するためであることを見いだした。

論文

Spin polarization of single-layer graphene epitaxially grown on Ni(111) thin film

圓谷 志郎; 倉橋 光紀*; Sun, X.*; 山内 泰*

Carbon, 61, p.134 - 139, 2013/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:49.38(Chemistry, Physical)

The spin-resolved electronic structure of graphene on Ni(111) was investigated using spin-polarized metastable deexcitation spectroscopy (SPMDS). Graphene was grown epitaxially on a Ni(111) single-crystalline surface using the ultra high vacuum chemical vapor deposition technique with benzene vapor as a precursor. At 50 L (5$$times$$10$$^{-5}$$ Torr sec), a single epitaxial layer of graphene was formed, but no further growth was observed at higher exposure. The spin-summed spectrum of graphene/Ni(111) had a new peak at the Fermi level and three weak features corresponding to the molecular orbitals of graphene. Spin asymmetry analysis of the SPMDS spectra revealed that the spin polarization of the electronic states shown by the new peak was parallel to the majority spin of the Ni substrate. The appearance and spin polarization of the new electronic states are discussed in terms of the hybridization of graphene pi orbitals and Ni d orbitals.

論文

Evaluation of mechanical properties and nano-meso structures of 9-11%Cr ODS steels

丹野 敬嗣; 大塚 智史; 矢野 康英; 皆藤 威二; 大場 洋次郎*; 大沼 正人*; 小山 真一; 田中 健哉

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.568 - 574, 2013/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.56(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では9Cr及び11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼の強度試験と微細組織評価を行い、高温強度向上の観点から、11Cr-ODS鋼の化学組成について検討した。11Cr-ODS鋼の残留$$alpha$$フェライト割合は状態図に基づいた組成選択を行うことで、優れた高温強度を有する9Cr-ODS鋼と同レベルに制御することができた。引張強度はWを2.0wt%から1.4wt%に減量したことで低下した。一方、973Kにおけるクリープ強度はW減量によって低下しなかった。引張強度とクリープ強度はナノサイズの酸化物分散粒子の数密度とともに増加した。X線小角散乱解析の結果より、チタンと過剰酸素の濃度がナノ酸化物粒子の分散状態を改善する重要なパラメータであることを示した。

論文

Origin of the enhancement of electrocatalytic activity and durability of PtRu alloy prepared from a hetero binuclear Pt-Ru complex for methanol oxidation reactions

大川 侑久*; 増田 卓也*; 上原 広充*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; 魚崎 浩平*

RSC Advances (Internet), 3(35), p.15094 - 15101, 2013/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:56.66(Chemistry, Multidisciplinary)

PtRu alloy, prepared by pyrolysis of hetero bi-nuclear PtRu complexes, showed a higher electrocatalytic activity and durability in the methanol oxidation reaction than PtRu alloy prepared by pyrolysis. The origin of this activity enhancement was investigated by XPS and Ru K edge XAFS measurements. Although both alloys were composed of metallic Pt and Ru oxide, the Ru oxide in the PtRu alloy prepared from the PtRu complex had greater oxygen deficiency than that in the PtRu alloy. XAFS measurements showed that the RuO distance of the former was longer than that of the latter, suggesting the presence of the weakly coordinated oxygen species, water, in the PtRu alloy prepared from the PtRu complex. The water coordinated to Ru can become an active oxidant, surface RuOH, under electrochemical conditions and enhance MOR activity and durability.

論文

Structure of Pt(111)/ionomer membrane interface and its bias-induced change in membrane electrode assembly

増田 卓也*; 福満 仁志*; 近藤 敏啓*; 猶原 秀夫*; 田村 和久; 坂田 修身*; 魚崎 浩平*

Journal of Physical Chemistry C, 117(23), p.12168 - 12171, 2013/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:55.71(Chemistry, Physical)

固体高分子型燃料電池では高分子膜を挟んで2つの電極が存在し、電極と高分子膜の界面の振る舞いが電池の性能を左右することが分かっている。一方で電池が動作している状態での界面の様子は明らかにされていない。そこで本研究は、モデル界面であるナフィオン/Pt(111)界面の構造を表面X線回折実験により原子スケールで調べた。X線反射率測定を行った結果、界面に電圧を印加していないとき、Pt(111)-(1$$times$$1)表面にイオノマーが吸着していることがわかった。また表面酸化物が形成される程度の正の電圧を印加すると、イオノマーは脱離し酸素原子がPt格子内に侵入していることが分かった。

論文

Crystal morphology-dependent graft polymerization in poly(ether ether ketone) films

長谷川 伸; 高橋 周一*; 岩瀬 裕希*; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成

Polymer, 54(12), p.2895 - 2900, 2013/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:73.52(Polymer Science)

耐熱性及び機械特性に優れた芳香族炭化水素であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)基材の放射線グラフト重合性を支配する要因について検討した。PEEK膜へのスルホン酸含有スチレン誘導体であるスチレンスルホン酸エチルエステルへのグラフト重合は、PEEKの結晶化度が11$$sim$$26%で進行(72時間でグラフト率50%以上)するのに対し、結晶化度26%以上ではほとんど進行しない。そこで、X線小角散乱を用いて結晶化度の異なるPEEK膜の結晶モルフォロジー変化を調べたところ、結晶化度26%以上で、PEEK膜内に相関長(d)が14nmのラメラ構造が形成されていることを見いだした。グラフト重合性とラメラ構造形成の有無の関係から、結晶化度26%以上でPEEK膜へのグラフト重合性が消失する理由として、ラメラ構造の形成によるモノマー拡散の阻害によることが明らかとなった。

報告書

第5回三機関連携「量子複雑現象; 超伝導と磁性とフォノン」研究会講演集

社本 真一; 樹神 克明

JAEA-Review 2012-029, 264 Pages, 2012/08

JAEA-Review-2012-029.pdf:50.76MB

物質・材料研究機構,理化学研究所及び日本原子力研究開発機構の三機関での「超伝導と磁性とフォノン」に関する特徴的な技術,装置,優れた研究やこれまでの三機関での共同研究結果等について、今後の方向性を含めて、講演及び議論した。本報告書は本研究会の講演要旨及び講演で使用された発表資料を収録したものである。

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