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論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Electrochemical adsorption on Pt nanoparticles in alkaline solution observed using in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

草野 翔吾*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04

The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the $$Delta mu$$ (RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and $$alpha$$-PtO$$_{2}$$ (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.

論文

Electrical and crystallographic study of an electrothermodynamic cycle for a waste heat recovery

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, J.*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11

An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180$$^circ$$ domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90$$^circ$$ and 180$$^circ$$ rotations. A strong driving force for 180$$^circ$$ rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180$$^circ$$ switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.

論文

Temperature stability of PIN-PMN-PT ternary ceramics during pyroelectric power generation

Kim, J.*; 茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:52.95(Chemistry, Physical)

Relaxor-based ternary Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$-Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$-PbTiO$$_3$$ (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P$$_{net}$$) were 2.43-3.01 mW/cm$$^3$$ at temperatures above 200$$^circ$$C and were maintained at above 1 mW/cm$$^3$$ over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.

論文

Negative correlation between electrical response and domain size in a Ti-composition-gradient Pb[(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)$$_{1-x}$$Ti$$_{x}$$]O$$_{3}$$ crystal near the morphotropic phase boundary

清水 大輔*; 塚田 慎也*; 松浦 直人*; 坂本 潤哉*; 小島 誠治*; 並河 一道*; 水木 純一郎; 大和田 謙二

Physical Review B, 92(17), p.174121_1 - 174121_5, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.91(Materials Science, Multidisciplinary)

Ti組成が傾斜した単結晶試料Pb[(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)$$_{1-x}$$Ti$$_{x}$$]O$$_{3}$$を用いてモルフォトロピック相境界(MPB)近傍の相図ならびに電気応答と結晶コヒーレンス長の相関を調べた。結晶は29mol%と34.7mol%付近に相境界がありそれらは単斜晶相MB-単斜晶相MC,単斜晶相MC-正方晶相境界と対応する。結晶コヒーレンス長のTi濃度依存性は電気応答と強い負の相関を示しており、これらはMPB近傍におけるドメインサイズ効果として説明可能である。

論文

リラクサーにおけるランダムネスとフラストレーション; Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$の構造物性研究

大和田 謙二

日本結晶学会誌, 54(3), p.147 - 154, 2012/06

Bサイトのランダムネスは鉛複合ペロブスカイト型酸化物Pb(B'B'')O$$_{3}$$におけるリラクサー発現に本質的な役割を果たしている。しかし、Bサイトランダムネスのミクロな効果は理解されていない。われわれはPb(B'B'')O$$_{3}$$系のうち、Bサイトの制御できるPb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)に注目した。PINはそのBサイトの秩序度により反強誘電体からリラクサーにまでその状態を変えることができる。本稿においては、PINにおけるBサイトランダムネス効果に対するわれわれの理解を紹介するとともに、Pb(B'B'')O$$_{3}$$におけるランダムネスとフラストレーションの効果について触れる。

論文

Effect of B-site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state; Inelastic X-ray scattering study of Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$

大和田 謙二; 福田 竜生; 水木 純一郎; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

Journal of the Korean Physical Society, 59(3), p.2509 - 2514, 2011/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.59(Physics, Multidisciplinary)

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)はペロヴスカイトBサイトの秩序度により反強誘電状態,強誘電状態,リラクサー状態を取りうる物質である。秩序PINは鉛複合ペロヴスカイトPb(B'B'')O$$_{3}$$においてBサイトランダムネスのない系であり、Bサイトランダムネスによる反強誘電状態/リラクサー状態の起源を探るには理想的な物質である。われわれはX線非弾性散乱実験を行った。準弾性散乱(QE)は臨界スローダウンを示し横波音響(TA)フォノンは反強誘電転移点($$T_{rm N}$$)までソフト化を示す一方、横波光学モードは低温までソフト化を続けた。これらの結果は、反強誘電相転移はQEの起源とTAフォノンによるものであるが、強誘電相関は確固としてその背後に存在していることを示している。これらの結果を元に、Bサイトランダムネスの効果について議論する。

論文

Antiferroelectric correlation in relaxor Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$ and ferroelectric correlation in antiferroelectric Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木 純一郎; 大和 英弘*; 安田 直彦*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 34(1), p.19 - 22, 2009/03

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)はBサイトの秩序度を変えることにより、反強誘電体(完全秩序化),強誘電体(部分秩序化),リラクサー(完全無秩序化)の状態を取りうる。筆者らがこれまでに行ったX線非弾性散乱の結果から、PINにおいては反強誘電,強誘電不安定性が共存しBサイトのランダムネスによってその不安定性が制御され、反強誘電からリラクサーまでの各相が現れるモデルを提案した。今回われわれは、このモデルの妥当性を調べるためにリラクサーPINのフォノン,反強誘電PINの散漫散乱に注目した。リラクサーPINのフォノンはゾーン境界で反強誘電相関を示す弱いソフト化を示した。一方、反強誘電PINにおいてはゾーン中心において散漫散乱が観測され強誘電相関の存在を示唆する結果を得た。これらの結果は、われわれの提案した反強誘電相関と強誘電相関の共存を示すものである。

論文

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$ revealed by changing B-site randomness; Inelastic X-ray scattering study

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木 純一郎; 大和 英弘*; 安田 直彦*

Physical Review B, 77(9), p.094136_1 - 094136_8, 2008/03

 被引用回数:15 パーセンタイル:39.06(Materials Science, Multidisciplinary)

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取りうる。われわれは基底状態がBサイトイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序に至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

論文

Spatial distribution of the B-site inhomogeneity in an ${it as-grown}$ Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$ single crystal studied by a complementary use of X-ray and neutron scatterings

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

Journal of the Physical Society of Japan, 75(2), p.024606_1 - 024606_6, 2006/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:53.98(Physics, Multidisciplinary)

今回われわれはas-grown Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)についてのX線・中性子散乱実験を行った。as-grown PINは既に大和らによって、その結晶内部の秩序度の大きなばらつきの存在が報告されている。X線と中性子線ではその透過率が違うため、その相補利用により表面からバルクまでの構造的情報を得ることができる。われわれは、室温においてPINからのフォノンブランチの観測に初めて成功した。その振る舞いは強誘電的と考えられる。また、逆空間をスキャンすることによって、反強誘電起源の(h/4, k/4, 0)反射を観測した。分解能に迫る半値幅を有することからマクロな反強誘電領域の存在が示唆される。一方、同じ結晶でX線散乱実験を行うとブラッグ散乱の裾に強い散漫散乱が観測された。リラクサー状態であるときに現れるこの特徴的な散漫散乱はプロファイルや温度変化が野村らの報告と矛盾しない。われわれの用いたX線(0.71${AA}$)ではPIN結晶の表層数十ミクロンしか観測できないため、as-grown PIN結晶の表層はリラクサー的であることがわかった。このようなmulti-structureともいうべき結晶内部の構造分布はPb(Zn$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$などでも既に報告されており、リラクサーの特徴の一つと言えるのではないか。

口頭

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$のX線・中性子散乱

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

no journal, , 

ABO$$_{3}$$型ペロヴスカイト構造のリラクサーPb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)は、Bサイトの化学的秩序度を熱処理によって制御でき、物性がリラクサーから、強誘電体,反強誘電体へ変化する。近年リラクサーの構造的な研究が進んできてBサイトの化学的秩序度との相関が改めて議論されるようになってきた。そこでわれわれはBサイトの化学的秩序度の制御可能なPINに関してX線中性子線を利用して構造的研究を行った。as-grown 結晶に関しては強誘電体の母相の中に反強誘電領域が点在し、表層付近にはリラクサー領域が存在する。つまり、一つの結晶の中に大きく異なる3種類の領域が存在するmulti-structureとも言うべき構造を取っていることがわかった。これはリラクサーの大きな特徴と言える。

口頭

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$; Inelastic X-ray scattering in control of the B-site randomness

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A.*; 水木 純一郎; 寺内 暉*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

no journal, , 

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取り得る。われわれは基底状態がBサイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストーリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序には至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

口頭

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$ revealed by changing B-site randomness; Inelastic X-ray scattering study

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木 純一郎; 大和 英弘*; 安田 直彦*

no journal, , 

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取りうる。われわれは基底状態がBサイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストーリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序に至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

口頭

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$ revealed by changing B-site randomness

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木 純一郎; 大和 英弘*; 安田 直彦*

no journal, , 

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取りうる。われわれは基底状態がBサイトイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序に至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

口頭

Ferroelectric and antiferroelectric correlations in antiferroelectric Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$ studied by X-ray diffraction

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

no journal, , 

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)はBサイトの秩序度を変えることにより、反強誘電体(完全秩序化),強誘電体(部分秩序化),リラクサー(完全無秩序化)の状態を取りうる。筆者らがこれまでに行ったX線非弾性散乱の結果から、PINにおいては反強誘電,強誘電不安定性が共存しBサイトのランダムネスによってその不安定性が調整され、反強誘電からリラクサーまでの各相が現れるモデルを提案した。今回われわれは、このモデルの妥当性を調べるために反強誘電PINに注目し、反強誘電転移点($$T_{rm N}$$)近傍において強誘電、反強誘電不安定性がどのように現れるかを調べた。まず、高温から反強誘電スポット近傍に散漫散乱が現れ$$T_{rm N}$$でブラッグ散乱に成長する一方で、強誘電スポット近傍の散漫散乱が$$T_{rm N}$$付近で現れはじめ、反強誘電由来のブラッグ散乱が成長しきった300Kあたりで消えてゆくことがわかった。このことは反強誘電長距離秩序が強誘電不安定性を抑制してゆく過程を捉えたものと考えられる。

口頭

Ordered-Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$のX線非弾性散乱実験

大和田 謙二; 廣田 和馬*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木 純一郎; 寺内 暉*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

no journal, , 

今回われわれは、BサイトのInとNbが秩序化したOrdered-Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(O-PIN、反強誘電体TN=465K)において、散漫散乱とフォノンの温度変化(10-800K)を測定した。散漫散乱は800Kで$$Gamma$$点(3, 0, 0)まわりに存在していた。散漫散乱強度は温度低下とともに[$$pm$$110]上に凝縮しつつ強くなり、その上をM点方向に移動し、最終的には(3, 0, 0)$$pm$$(1/4, 1/4, 0)において超格子反射を形成した。X線非弾性散乱の結果から散漫散乱の主体はT$$_{N}$$に向けて臨界的に強くなるセントラルピークであった。また、$$Gamma$$点に近い散漫散乱強度も順調に成長し、その温度変化は誘電率の振る舞いをよく説明した。

口頭

リラクサー強誘電体PZN-9%PTにおけるヘテロ相ゆらぎ

大和田 謙二; 並河 一道*; 松下 三芳*; 水木 純一郎*

no journal, , 

リラクサー強誘電体PZN-9%PTをコヒーレントX線により調べた。その結果、強誘電相転移点Tcより5K上において、セミマクロな常誘電-強誘電領域からなる「ヘテロ相ゆらぎ(heterophase fluctuation)」が成立し、誘電応答の担い手に高次構造が参加し始めることを明らかにした。このヘテロ相ゆらぎを特徴付けると思われるパラメータ$$Delta$$TがTcに向かって急激に減少する傾向が見られたことから、ヘテロ相ゆらぎがPZN-9%PTの一次相転移に直接関わっているとも考えられる。ソフトフォノン(変位型)や臨界スローダウン(秩序無秩序型)とは一味違った相転移の前駆現象である。

口頭

コヒーレントX線により調べるドメインゆらぎと誘電率の関係

大和田 謙二; 並河 一道*; 松下 三芳*; 水木 純一郎*

no journal, , 

リラクサー強誘電体のモルフォトロピック相境界(MPB)における誘電応答の温度依存性は冷却速度依存性を示すことが知られている。これらは正方晶-菱面体相転移のドメインゆらぎによるものである。我々は、MPBに接近したPZN-9%PTの正方晶-菱面体相転移(T$$_{RT}sim$$300K)に注目した。我々は誘電率の周波数依存性と、ドメイン配列を直接反映したコヒーレントX線散乱とを同時に計測した。これらの結果はドメインゆらぎが低周波誘電応答に寄与していることを直接的に示していた。これらの結果は低周波誘電応答の温度依存性の冷却速度依存性と強くかかわっているだろう。

口頭

KTaO$$_{3}$$のX線照射効果; 熱励起電流測定

西畑 保雄; 中西 悠介*; 阪上 潔*

no journal, , 

量子常誘電体KTaO$$_{3}$$にX線を照射すると、低温において誘電率の異常が観察されることをこれまで報告してきた。試料はX線が照射された情報を記憶しており、誘電率の実部および虚部に履歴が観察される(メモリー効果)。紫外光による誘電異常も報告されているが、X線のようなメモリー効果は観察されていない。我々は誘電率の緩和時間の変化は、X線によるある種の格子欠陥の生成とネットワークの形成が原因ではないかと考え、格子欠陥のエネルギー準位を評価することを試みた。試料を2.5Kまで冷却し、X線を2時間照射した後に昇温しながら熱励起電流を測定すると、6, 27, 38Kでピークが観察された。それぞれのピークに対応した不純物準位の深さは0.002, 0.020, 0.031eVと評価された。この浅いレベルは効率的に光電子を励起することを可能にし、誘電率の異常をもたらしていると考えられる。

口頭

TPR-XAFS study for water formation reaction of precious metal nanoparticle catalysts

松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 谷口 昌司*; 田中 裕久*

no journal, , 

Hydrogen removal system with a catalyst is one of the candidates for hydrogen mitigation. In situ and time-resolved structure change of precious metal nanoparticle catalysts during water formation reaction was observed by using simultaneous measurement of temperature-programmed reaction and X-ray absorption fine structure (TPR-XAFS). We have observed sudden increase of carbon dioxide and water molecules, and sudden decrease of hydrogen is observed at around 110 $$^{circ}$$C during TPR-XAFS study. This indicates that the adsorbed carbon monoxide was quickly decomposed and the surface of Pt metal nanoparticles was fast covered by oxide. In the case of CZY support sample, the continuous generation of water and carbon dioxide molecules were observed at room temperature. This means that the water formation reaction proceeds even at room temperature and under the existence of carbon monoxide.

口頭

放射光X線吸収分光で見た燃料電池電極触媒の局所構造

松村 大樹

no journal, , 

放射光を用いたX線吸収分光法は、元素選択的に局所構造を決定できるユニークな手法であり、「その場」構造解析手法として、極めて強く力を発揮する。発表者のグループは、X線吸収分光法の「その場」解析手法としての高度化を目指して研究Sを実施してきた。時間分解の例としてPt/Al$$_2$$O$$_3$$水素再結合触媒を、高エネルギー分解の例としてPt/C電極触媒を取り上げた実験を紹介する。電極触媒に対して、アルカリ溶液中で電位依存の高エネルギー分解X線吸収スペクトルを測定した。電位を上げるにつれ、高エネルギー側に新たな微細構造が逐次的に出現することが解った。高いエネルギーにピークがあるほど強い吸着種であると解釈することができる。アルカリ溶液中の酸素の存在状態に依存した微細構造を比較評価することで、Pt微粒子の表面吸着種として、H$$^+$$, OH$$^-$$, O$$_2^-$$, Oを同定することができた。酸素存在雰囲気下においては、分子状酸素であるO$$_2^-$$が酸素還元反応の開始と共にPt表面に吸着することを見出し、触媒反応の一端を明らかにした。

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