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論文

Magnetic, thermal, and neutron diffraction studies of a coordination polymer: bis(glycolato)cobalt(II)

中根 僚宏*; 米山 翔太*; 兒玉 健*; 菊地 耕一*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 東中 隆二*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 藤田 渉*

Dalton Transactions, 48(1), p.333 - 338, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The two-dimensional quadratic lattice magnet, bis(glycolato)cobalt(II) ([Co(HOCH$$_{2}$$CO$$_{2}$$)$$_{2}$$]), showed anti-ferromagnetic ordering at 15.0 K and an abrupt increase in magnetisation at H = 22 600 Oe and 2 K, thereby acting as a metamagnet. Neutron diffraction studies suggested that the magnetic moment vectors of the Co(II) ions had an amplitude of 3.59 mB and were not aligned in a fully antiparallel fashion to those of their neighbours, which caused canting between the magnetic moment vectors in the sheet. The canting angle was determined to be 7.1deg. Canting induced net magnetisation in the sheet, but this magnetisation was cancelled between sheets. The magnetisations in the sheets were oriented parallel to the magnetic field at the critical magnetic field.

論文

Itinerant ferromagnetism in actinide $$5f$$-electron systems; Phenomenological analysis with spin fluctuation theory

立岩 尚之; Posp$'i$$v{s}$il, J.*; 芳賀 芳範; 酒井 宏典; 松田 達磨*; 山本 悦嗣

Physical Review B, 96(3), p.035125_1 - 035125_15, 2017/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:25.41(Materials Science, Multidisciplinary)

我々は69個のウラン強磁性物質、7個のネプツニウム強磁性物質、4個のプルトニウム強磁性物質について、Takahashiらによって提案されたスピンのゆらぎ理論(Y. Takahashi, J. Phys. Soc. Jpn. ${bf 55}$, 3553 (1986))を用いた解析を行った。基本的な磁気的パラメーターと、スピンのゆらぎパラメータを決定し、アクチノイド$$5f$$電子系に対するスピンのゆらぎ理論の適用を考察した。$$3d$$電子系の遍歴強磁性物質は一般化されたRhodes-Wohlfarthの関係式($${p_{rm eff}}/{p_{rm s}}{,}{propto}{,}({T_{rm C}}/{T_0})^{-3/2}$$)を満たす。ここで$$p_{rm s}$$は自発磁化、$$p_{rm eff}$$は有効磁気モーメント、$$T_{rm C}$$は強磁性転移温度である。$$T_0$$はスピンのゆらぎスペクトルのエネルギー空間における分布幅である。同じ関係式が、アクチノイド$$5f$$電子系でも基本的に成立することが明らかにされた。

論文

Molecular gyrotops with a five-membered heteroaromatic ring; Synthesis, temperature-dependent orientation of dipolar rotors inside the crystal, and its birefringence change

増田 敏幸*; Arase, Junko*; 稲垣 佑亮*; 川幡 正俊*; 山口 健太郎*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 門馬 洋行*; Kwon, E.*; 瀬高 渉*

Crystal Growth & Design, 16(8), p.4392 - 4401, 2016/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:9.6(Chemistry, Multidisciplinary)

Three-dimensional arrays of dipolar rotors were constructed as single crystals of molecular gyrotops, which are macrocage molecules with a bridged dipolar rotor. In this study, we synthesized novel molecular gyrotops with a five-membered heteroring, i.e., furan-diyl, thiophenediyl, and selenophene-diyl, and investigated the temperature-dependent orientation and rotation of the dipolar rotors inside the crystal.

論文

J-PARC/ANNRIにおける即発$$gamma$$線分析法開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎

放射化学, (33), p.1 - 9, 2016/03

中性子即発$$gamma$$線分析(PGA)は、中性子捕獲反応に伴って放出される即発$$gamma$$線により元素分析を行う方法で、迅速に多元素を非破壊分析できるという特長がある。そのため、宇宙化学・環境・考古学・材料など幅広い分野で用いられ、多くの研究に貢献している。PGAはこれまでに同時計数法や反同時計数法によって検出限界や峻別性能の改良がおこなわれてきたが、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)における大強度パルス中性子ビームによって、飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析(TOF-PGA)の利用が可能となった。本稿では同時計数法による即発$$gamma$$線分析(MPGA)のほか、MLFに設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)の概要と本装置によって可能となるTOF-PGAについて解説する。

論文

BL04「ANNRI」における元素分析法の開発

藤 暢輔; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; 海老原 充*

四季, 28, P. 4, 2015/09

中性子核反応測定装置ANNRIは、高検出効率の即発$$gamma$$線検出装置、高性能なデータ収集系等を備えているほか、広いエネルギーレンジの中性子を用いることができる。中性子を用いた非破壊分析法の一つである即発$$gamma$$線分析(PGA)は、非破壊・多元素同時・バルク分析などの特徴を持つため貴重な試料や破壊が困難な試料の分析に有効である。ANNRIではパルス中性子を用いることができるため、中性子捕獲反応における共鳴を使った分析(中性子共鳴捕獲分析法)も行うことができる。物質・生命科学実験施設MLFから得られる大強度パルス中性子と大立体角を持つゲルマニウム検出器等を用いることによってゲルマニウム検出器でも中性子共鳴捕獲分析を行うことを可能とし、2つの手法を融合した新しい手法を確立した。これによってPGAと中性子共鳴捕獲分析の2つの結果が同時に得られるだけでなく、2つの分析手法の融合による相乗効果が得られる。つまり、PGAでも中性子共鳴捕獲分析でも測定が困難であるものでも分析できるようになった。本論文では、開発した手法について混合標準試料を用いた実験をもとにその特長についての解説を行う。

論文

Synergistic effect of combining two nondestructive analytical methods for multielemental analysis

藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; 原 かおる*; 小泉 光生; 北谷 文人; 古高 和禎

Analytical Chemistry, 86(24), p.12030 - 12036, 2014/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:69.77(Chemistry, Analytical)

非破壊分析法は科学研究の多くの分野において必要不可欠のツールとして用いられてきた。即発$$gamma$$線分析は$$gamma$$線のエネルギーを解析することにより元素分析を行う手法であり、共鳴捕獲元素分析は中性子の共鳴エネルギーを使う手法である。どちらの手法も試料を中性子に照射して$$gamma$$線を検出する手法であるが、これまで同時に用いられることはなかった。我々は強力なパルス中性子ビームを用いることによって、2つの手法を組み合わせた手法を初めて開発した。開発した手法は、一度に両方の手法からの測定結果を得ることができるだけでなく、この融合による相乗効果も得られる。つまり、どちらの手法でも分析が困難である試料を分析することができる。本論文では開発した手法をCo, Au, Agなどを含む混合試料に適用し、従来法のスペクトルにある不可分のピークから信頼性の高いデータが得られることを証明している。

論文

Unconventional critical scaling of magnetization in ferromagnetic uranium superconductors UGe$$_2$$ and URhGe

立岩 尚之; 芳賀 芳範; 松田 達磨*; 山本 悦嗣; Fisk, Z.

Physical Review B, 89(6), p.064420_1 - 064420_8, 2014/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:24.61(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$、URhGeの強磁性転移に伴う臨界現象を研究した。磁化に関する臨界指数$$beta$$$$delta$$は三次元磁性体から期待される値に近いが、磁化率の臨界指数$$gamma$$は、むしろ平均場理論から期待される値となった。ウラン系強磁性超伝導物質UGe$$_2$$, URhGeの臨界現象はこれまで報告されていない新しいタイプである。

論文

Development of prompt $$gamma$$-ray analysis using spallation neutrons at J-PARC

藤 暢輔; 海老原 充*; 原田 秀郎

Transactions of the American Nuclear Society, 109(1), p.116 - 117, 2013/11

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04にANNRIが設置された。ANNRIでは主に核データ, 天体核物理, 元素分析に関する研究開発が行われている。本発表では、MLF及びANNRIの現状を紹介するとともに、元素分析に関するこれまでの実験によって得られた結果について報告する。$$gamma$$線計測にゲルマニウム検出器を使用し、MLFで得られるパルス中性子を用いた飛行時間法によりAgとAu試料の測定を行った。試料量は1mgであり、測定時間は約900秒である。飛行時間スペクトル上に存在する共鳴ピーク(Ag: 5.2, 16, 30, 134eVなど,Au: 4.9, 60eVなど)を観測することができた。これにより、ゲルマニウム検出器による飛行時間法を用いた分析が可能であることが示され、飛行時間法と即発$$gamma$$線分析を組合せた新しい元素分析法が実現できることを原理実証した。

論文

Characterization of Multiple Prompt Gamma-ray Analysis (MPGA) system at JAEA for elemental analysis of geological and cosmochemical samples

Islam, M. A.*; 海老原 充*; 藤 暢輔; 村上 幸弘*; 原田 秀郎

Applied Radiation and Isotopes, 70(8), p.1531 - 1535, 2012/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.4(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究においては、MPGA装置の地質及び宇宙化学的試料の非破壊・多元素同時定量分析に対する特性を調べた。MPGAにおける同時計数データの3つのソーティングモードにおいて、アッドバックモードが高感度であり、最も低い検出限界を示した。MPGA装置はSm, Gd, Cdに対して感度が高い。MPGAの検出限界を他施設の装置と比べると、MPGAのMg, K, S, Clの検出限界は、クローバー検出器8台とBGO検出器から構成される現在の実験条件の下で他施設のそれを1桁程度凌駕していた。MPGAとPGAによるOrgueil水素含有隕石の解析は、MPGAが元素分析として十分な精度で使用できることを示した。Sm, K, Mgなどはスペクトル上の干渉や感度の低さからPGAによっては定量できなかったが、MPGAでは最高3%程度まで精度よく決定できることがわかった。

論文

Theoretical study of sodium-water surface reaction mechanism

菊地 晋; 栗原 成計; 大島 宏之; 橋本 健朗*

Journal of Power and Energy Systems (Internet), 6(2), p.76 - 86, 2012/06

ナトリウム冷却型高速炉では、炉心から発電に必要な蒸気発生器へのエネルギーの伝達のために冷却材としてナトリウムが使用されている。万が一、この蒸気発生器が損傷すると、高圧の水蒸気が液体ナトリウム側に噴出し、ナトリウム-水反応が発生する。このナトリウム-水反応により形成された高温の反応ジェットが隣接する蒸気発生器伝熱管表面に熱的及び化学的な影響を及ぼす。そのため、蒸気発生器の安全評価上、ナトリウム-水反応現象を解明することが重要となる。本報では、第一原理計算によりナトリウム-水反応の表面反応機構について研究した。液体ナトリウム表面における水解離、その後の水酸基解離に関するポテンシャルエネルギーを求め、反応速度定数を見積もった結果、初期反応である水解離は後続反応である水酸基解離よりも圧倒的に大きいことが明らかになった。

論文

液体ナトリウム表面における水分子の反応性

菊地 晋; 栗原 成計; 大島 宏之; 橋本 健朗*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.147 - 157, 2012/06

ナトリウム冷却高速炉では蒸気発生器伝熱管が破損すると、水蒸気と液体ナトリウムが直接接触するナトリウム-水反応が発生し、高温の反応ジェットが形成される。この反応ジェットが隣接する伝熱管表面に熱的及び化学的な影響を与える。それゆえ、蒸気発生器の安全性評価の観点から、ナトリウム-水反応現象をよく理解することは重要である。化学的な影響については、今までに反応形態としては気相反応と表面反応モデルが考えられている。表面反応は液体ナトリウムと水蒸気の界面で発生することを想定し、気相反応は反応により生じた熱により液体ナトリウムが蒸発し、気体のナトリウムと水蒸気が反応することを想定したものである。しかしながら、表面反応は反応自体が極めて速いため、今までに得られている知見は非常に限られたものとなっている。そこで、本研究では、第一原理計算によりナトリウム-水反応の表面反応で起こりうる反応経路を評価した。解析の結果、液体ナトリウム表面において水が解離する反応経路を得た。また、液体ナトリウムにおける水素生成メカニズムを確認した。

論文

Application of multiple prompt $$gamma$$-ray analysis (MPGA) to geochemical and cosmochemical samples

大浦 泰嗣*; 渡部 良*; 海老原 充*; 村上 幸弘*; 藤 暢輔; 木村 敦; 小泉 光生; 古高 和禎; 大島 真澄; 原 かおる; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 291(2), p.335 - 339, 2012/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.33(Chemistry, Analytical)

多重即発$$gamma$$線分析(MPGA)を地球化学及び宇宙化学試料に適用し、シグナルノイズ比(S/N),感度,検出限界に関する分析能力を評価した。MPGA装置による測定で得られたS/NはJRR3における通常の即発$$gamma$$線分析(PGAA)に比べて大きい値が得られた。幾つかの元素に関して、そのS/Nは10倍以上も改善していた。また、PGAAで検出されない元素も幾つかMPGAで検出された。今回の実験では地球化学及び宇宙化学試料に含まれる主成分元素と中性子捕獲反応断面積が大きい微量元素の濃度がMPGAによって精度よく決定された。最適化と改良によってさらに多くの微量元素に適用できると期待される。

論文

Comparison of multiple prompt $$gamma$$-ray analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis for the elemental analysis of geochemical and cosmochemical samples

Islam, M. A.*; 海老原 充*; 藤 暢輔; 原田 秀郎

Analytical Chemistry, 83(19), p.7486 - 7491, 2011/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:72.28(Chemistry, Analytical)

多重即発$$gamma$$線分析(MPGA)と従来の即発$$gamma$$線分析(PGA)は総化学組成の非破壊分析法であり、その分析能力を地質及び宇宙化学試料の元素分析により比較した。MPGAはPGAと比べて特に水素を含む試料においてバックグラウンドを十分に減少させることができ、幾つかの元素において低エネルギーの即発$$gamma$$線を用いることができる。マグネシウムは岩石試料中の主成分元素の一つでありながら、PGAによって定量することは困難である。MPGAを用いた場合、適切な$$gamma$$線ペアを選択することにより妨害の補正なしに地質及び宇宙化学試料中に含まれるマグネシウムの推奨値と一致した結果が得られる。MPGAを水素含有隕石Ivunaに適用した。現在の実験条件においてMPGAの検出限界はPGAと比べて多くの元素において1桁程度減少できた。

論文

Fluorido complex formation of element 104, rutherfordium (Rf)

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:50.96(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、HF/HNO$$_{3}$$水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO$$_{3}$$水溶液中におけるRfの分配係数($$K_{d}$$)はフッ化物イオン濃度([F$$^{-}$$])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の$$K_{d}$$値の変化を水素イオン濃度([H$$^{+}$$])の関数として調べた。log$$K_{d}$$値はlog[H$$^{+}$$]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]$$^{3+}$$と[MF$$_{2}$$]$$^{2+}$$の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thの順であった。

論文

Reaction path analysis of sodium-water reaction phenomena in support of chemical reaction model development

菊地 晋; 大島 宏之; 橋本 健朗*

Proceedings of 19th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-19) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/05

ナトリウム冷却型高速炉では、炉心から発電に必要な蒸気発生器へのエネルギーの伝達のために冷却材としてナトリウムが使用されている。万が一、この蒸気発生器が損傷すると、高圧の水蒸気が液体ナトリウム側に噴出し、ナトリウム-水反応が発生する。このナトリウム-水反応により形成された高温の反応ジェットが隣接する蒸気発生器伝熱管表面に熱的及び化学的な影響を及ぼす。そのため、蒸気発生器の安全評価上、ナトリウム-水反応現象を解明することが重要となる。本報では、第一原理計算によりナトリウム-水反応の表面反応について研究した。ここでは、液体ナトリウム表面における水分子の連続的な水酸基開裂について着目した。また、可能性のある反応経路及び障壁高さ等の相対エネルギーについて報告するとともに、水酸基開裂に関する反応速度定数についても検討した。

論文

Nuclear-charge polarization at scission in proton-induced fission of $$^{233}$$U

西中 一朗; 谷川 勝至*; 永目 諭一郎; 中原 弘道*

European Physical Journal A, 47(1), p.1 - 8, 2011/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:26.67(Physics, Nuclear)

$$^{233}$$Uの11.5MeV陽子誘起核分裂における二次分裂片の最確核電荷を二重飛行時間法で測定した質量収率と放射化学的手法で測定し文献に報告された部分累積収率と独立収率から決定した。二次分裂片質量数について放出中性子数を補正し、切断点での一次分裂片の核電荷分極を求めた。その結果から、切断点での核電荷分極は、原子核のポテンシャルエネルギーによって決まり、分裂核の質量数,励起エネルギー、そして中性子-陽子数比にほとんど依存しないことを明らかにした。

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:59.46(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

報告書

「連携重点研究」における「多重即発$$gamma$$線分析研究会」成果報告; 2008年2月19日,東海

海老原 充*; 初川 雄一; 大島 真澄

JAEA-Review 2008-056, 65 Pages, 2009/01

JAEA-Review-2008-056.pdf:15.01MB

原子力機構と東京大学大学院原子力専攻は協力して「連携重点研究」を実施している。「連携重点研究」は原子力機構と大学の研究者が連携し、さらに民間企業等の研究者の参加を募って、原子力分野にかかわる公募型の共同研究を行うもので、保有する人的資源や先進的研究施設・設備などの物的資源、及び外部資金を効率的に活用することにより、原子力分野における科学技術振興に寄与するものである。本報告書は平成20年2月19日に開催された「連携重点研究」のテーマの1つである「多重$$gamma$$線検出と即発$$gamma$$線分析によるリアルタイム非破壊超微量元素分析法の開発と実試料への応用」の成果報告会についての発表の概要をまとめたものである。

論文

Development of multiple prompt $$gamma$$-ray analysis

藤 暢輔; 大島 真澄; 小泉 光生; 木村 敦; 初川 雄一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 276(1), p.217 - 220, 2008/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:46.49(Chemistry, Analytical)

3号炉の中性子ガイドホールC-2ラインに多重$$gamma$$線を用いた即発$$gamma$$線分析(MPGA)を行うための装置を開発している。PGAが1台の$$gamma$$線検出器を用いてシングル測定によって定量を行うのに対し、MPGAでは複数の$$gamma$$線検出器を用いて同時計数測定を行い、2次元の$$gamma$$線スペクトルを生成して分析を行う。現在の検出器はGe結晶が4分割型となっているクローバー型Ge検出器が3台とコンプトンサプレッサーとして用いるBGO検出器が3台という構成であり、データ収集系はADC-DSPを用いたVMEモジュールで構成されている。多試料の自動測定を行うためのサンプルチェンジャー,中性子強度調整のためのアッテネータ,グラファイト製試料台車及びホルダー,ヘリウムガスによる窒素置換,VMEモジュール用ソフトウェア,データ収集用ソフトウェア,データ解析用ソフトウェアなどの開発を行い、標準試料を用いた予備実験の結果を報告する。本研究は新エネルギー・産業技術総合開発機構(NEDO)の平成15年度産業技術研究助成事業の助成金により実施された。

論文

Analysis toxic elements by MPGA

藤 暢輔; 小泉 光生; 大島 真澄; 木村 敦; 初川 雄一; 長 明彦; 後藤 淳*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.303 - 305, 2007/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:56.65(Chemistry, Analytical)

核データ測定の応用研究として多重即発$$gamma$$線分析法の開発研究を実施している。即発$$gamma$$線分析は迅速・非破壊分析であり、試料の化学状態や形による影響を受けない。多重即発$$gamma$$線分析(MPGA)では、同時に放出される即発$$gamma$$線を2台以上の検出器を用いて検出し、2次元スペクトルを作成して解析を行う。これにより従来法に比べて分解能が飛躍的に向上する。MPGAでは元素の出す即発$$gamma$$線のエネルギーだけでなく、核構造データも必要となるが、即発$$gamma$$線のエネルギーに比べ原子核の励起状態は解明されていない領域が多く存在している。そのため、MPGAに必要な核構造に関するデータベース構築を行う予定である。MPGAの検出装置をJRR-3Mの中性子ガイドホールに設置した。この装置は3台のクローバー型Ge検出器及びBGOコンプトンサプレッサーで構成されており、1MeVの$$gamma$$線に対する絶対効率は8パーセント程度である。ADC-DSPによるデータ収集モジュール,液体窒素自動補給装置等を整備し、Cd, Auなどの即発$$gamma$$線による基本性能テストを行った。本研究は新エネルギー産業技術総合開発機構(NEDO)産業技術研究助成事業の一部として実施された。

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