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論文

分子線エピタクシー法で創製したGaCrN中の空孔型欠陥の陽電子ビームによる研究

河裾 厚男; 薮内 敦; 前川 雅樹; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 148, 2011/01

分子線エピタクシー法で創製したGaCrN中の空孔型欠陥をエネルギー可変低速陽電子ビームを用いて評価した。陽電子寿命測定及び消滅$$gamma$$線ドップラー効果測定の結果、540$$^{circ}$$Cで成長させたGaCrN中には空孔型欠陥が生成していることがわかった。理論解析との照合から、この空孔型欠陥が、副格子点8個分の大きさに相当する空孔クラスターであることがわかった。Si添加によるGa副格子の占有に伴って、空孔クラスターは消失するが、別種の空孔型欠陥が生成することがわかった。電子運動量分布に基づく解析から、この空孔型欠陥は窒素空孔とSi原子の複合体であることが判明した。

論文

Transient absorption of a cation radical of pyrene induced by heavy ion beam pulses

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2007-060, JAEA Takasaki Annual Report 2006, P. 160, 2008/03

試料溶液の上面にモニター光を発するためのCaF2(Eu)を設置した、発光観測による初期活性種測定法の開発を行った。重イオンが光源であると同時に照射源であることが原因となっている、分析光強度測定の困難を克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどない塩化メチレンを溶媒として用いた。溶質として100mMピレンを用いた。重イオン特有の効果を解明するために、電子線パルスラジオリシスも行いその結果を比較検討した。220MeV Cイオン照射と30MeV電子線照射で得られた、440nmでの過渡光吸収を比較すると減衰特性に顕著な違いが見られた。電子線照射の場合長寿命成分が現れるのに対し、高速重イオンビームでは指数関数に近い、比較的速い減衰が観測された。重イオン照射では、ピレンカチオンラジカルとカウンターとなる電子も同時に高密度に生成するために再結合反応が優位に起こりやすく、電子線照射の場合と比較して短寿命で消滅すると思われる。また、過渡吸収はピレン濃度に依存して増加した。

論文

1-D crosslinked polymer nanowires prepared by single particle nanofabrication techniques

関 修平*; 佃 諭志*; 田川 精一*; 杉本 雅樹; 佐藤 隆博; 及川 将一*; 酒井 卓郎

JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 145, 2007/02

種々の分子量のポリスチレン(PS)薄膜にイオンビームを照射したときに得られたナノワイヤーの長さや太さを原子間力顕微鏡で観測し、その結果をイオントラックのエネルギー付与モデルと高分子ゲル化理論から考察した。得られたナノワイヤーの直径は、イオンビームのLET、及びPS薄膜の分子量に比例して増大した。また、その形状は、PS薄膜の分子量が大きい場合にはロッド状に、小さい場合には縮れたワーム状となることが明らかになった。薄膜の分子量の違いを積極的に利用することで、個々のイオンビームから、異なった形態を有するナノ構造物を形成できる可能性のあることがわかった。

論文

Customized morphologies of self-condensed multisegment polymer nanowires

佃 諭志*; 関 修平*; 杉本 雅樹; 田川 精一*

Journal of Physical Chemistry B, 110(39), p.19319 - 19322, 2006/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:50.82(Chemistry, Physical)

高エネルギーイオンビームによりケイ素系高分子薄膜中に形成されるナノワイヤーは、その長さが薄膜の厚さで、その太さがイオントラックに与える線エネルギー付与密度や分子量等で制御可能であることがわかっている。本稿はこの製造工程中において、ワイヤー同士を直接結合する新規な形状制御法について報告する。平滑な基板上にケイ素高分子薄膜を形成し、その上に膨潤しやすい親水性の高分子、さらにケイ素高分子を塗布した3層構造の高分子薄膜を作製した。これにイオンビームを照射してナノサイズの架橋部を形成し、未照射部分を溶媒で洗浄除去したところ、親水性の中間層部分に対応するナノワイヤーが縮れて凝集し、ケイ素高分子ナノワイヤーが凝集点で複数束ねられたナノ構造体(多岐ナノワイヤー)を得ることに成功した。

論文

Correlation between roughness of nanowires and polymer backbone conformation

関 修平*; 佃 諭志*; 田川 精一*; 杉本 雅樹

Macromolecules, 39(21), p.7446 - 7450, 2006/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:42.79(Polymer Science)

高エネルギーイオンビームによりケイ素高分子薄膜中にナノサイズの架橋体を形成し、未架橋部を溶媒で除去することでナノワイヤーの形成が可能である。しかしながら、溶媒により未架橋部の除去を行うと、ナノワイヤーが膨潤して縮れ、波打った表面形状のナノワイヤーしか得られなかった。そこで、異なる分子量のケイ素高分子薄膜でナノワイヤーを作製し、その表面形態を原子間力顕微鏡で観察して膨潤のメカニズムを探った。その結果、ナノワイヤー側面の粗さと分子量に明確な相関関係が認められ、マルク-ホウインクの式により評価可能であることがわかった。ナノワイヤー側面の粗さの制御は、ナノリソグラフィーなどへの応用において重要な技術になると考えられる。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 南波 秀樹; 小嶋 拓治; 田口 光正

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.143 - 144, 2004/11

AVFサイクロトロンの重イオンを用いたパルスラジオリシス研究のため、ナノ秒の時間分解能を持つ重イオン時間分解光吸収システムを構築した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を分析光として用い、水溶液試料を入れたサンプルセルの底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して光検出器に導き、フォトンカウンティング法により水中に生成する活性種を測定した。観測波長を480nmとし、水の有る場合と、無い場合の光強度の差を用いて、水和電子の吸光度を算出した。光強度の絶対値の評価ができていないため詳細な定量的議論ができないものの、水和電子の減衰には、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程があることがわかった。このような二成分の減衰は軽イオンを用いた海外での研究や、吸収でなく発光測定法による研究においても観測されており、速い減衰過程は高密度励起に起因すると考えられる。

論文

Fabrication of nanowires using high-energy ion beams

佃 諭志*; 関 修平*; 田川 精一*; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 田中 茂; 大島 明博*

Journal of Physical Chemistry B, 108(11), p.3407 - 3409, 2004/03

 被引用回数:51 パーセンタイル:71.91(Chemistry, Physical)

高エネルギーイオンビームによるケイ素系高分子薄膜へのナノワイヤー合成について議論した。種々のイオン種及びエネルギーにより、イオントラックに与えるエネルギー付与密度を変化させると、ケイ素系高分子中に生成するナノワイヤーの直径が変化することが確認できた。また、分子量の異なるポリメチルフェニルシラン,ポリカルボシラン,ポリビニルシランに照射した場合、放射線に対する架橋のしやすさに対応して、ナノワイヤーの直径が大きくなることが明らかになった。これらの結果から、イオンビームのエネルギー及びターゲットとなるケイ素高分子の構造により、ナノワイヤーの直径が制御可能であることが明らかになった。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolisys

吉田 陽一*; Yang, J.*; 関 修平*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.145 - 146, 2003/11

AVFサイクロトロンからのCイオンを、試料液面上に設置したシンチレータを通過させ、水溶液試料に照射した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を、分析光として用い、試料容器底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して、光測定系に導いて生成物の吸光特性を調べた。吸光度は、溶質の存在する場合と、無い場合の光強度の差を用いて算出した。Cイオン照射により生成したOHラジカルとの反応により生成した(SCN)$$_{2}$$$$^{-}$$の過渡吸収時間プロファイルを480nmで測定した。この結果得られた吸光度は20nsで立ち上がることがわかった。これは、システムの時間分解能に等しい。また、吸光度の減衰は、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程が観測された。この速い減衰過程は高密度励起に起因するものと考えられる。

口頭

イオンビーム励起時間分解吸収分光法

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治

no journal, , 

セル内の試料溶液の上面にモニター光を発するためのBGOを設置するなどにより、発光観測による初期活性種測定法の開発を行った。重イオンが光源であると同時に励起源であることが原因である、分析光強度の正確測定における困難さを克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどないシクロヘキサンを参照となる溶媒試料として用いた。また溶質としてピレンやビフェニルを用いた。本手法では、ビーム強度が一定ならば、試料以外の光源や励起源のバックグランドは、同一条件とみなせるため光吸収強度の計算が可能となる。しかし、今回の結果では、分析光量及び活性種濃度に直接関係するビームカレントの変動が大きく、光吸収強度を正確に求めることができなかった。

口頭

イオンビームによる前駆体高分子からのセラミックナノワイヤー合成

杉本 雅樹; 吉川 正人; 佃 諭志*; 関 修平*; 田川 精一*

no journal, , 

MeVオーダーの重イオンビーム照射により、前駆体高分子材料からセラミックナノワイヤーを合成する新規合成法を開発した。SiCセラミックスの前駆体高分子であるポリカルボシランの薄膜にイオンビームを照射すると、その飛跡に沿ってナノオーダーの架橋体が形成される。未架橋部を溶媒で除去し焼成することで、架橋部をセラミックナノワイヤーに転換できる。ナノワイヤーの直径は、イオンビームの線エネルギー付与及び高分子の分子量と架橋効率で、長さはケイ素高分子薄膜の厚さにより制御可能である。

口頭

イオンビームパルスラジオリシス

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 柴田 裕実*

no journal, , 

TIARAサイクロトロンからのパルス重イオンを観測光源と同時に照射線源として用いて、シンチレーターとフォトンカウンティング法を併用した、重イオン照射初期活性種測定法の開発を行った。分析光強度測定上の困難を克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどないシクロヘキサンを溶媒として用い、220MeV C$$^{5+}$$イオンによって誘起されたピレンカチオンラジカルの過渡光吸収を測定した。本研究により、ナノ秒の時間領域における重イオン照射下活性種挙動のリアルタイム測定が可能であることがわかった。

口頭

イオン液体中におけるクロロフェノールの放射線還元反応

田口 光正; 木村 敦; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

no journal, , 

水中汚染物質の一つである、ハロゲン化有機化合物について、イオン液体中における放射線還元反応による分解研究を行った。クロロフェノールを含むイオン液体中へ放射線照射した場合、クロロフェノールの分解収率や、その結果生じるフェノールの収率は、イオン液体を構成するカチオンとアニオンの分子構造や、イオン液体の粘度と密接に関係することがわかった。

口頭

イオンビームにより合成されるセラミックナノワイヤーの形態制御

杉本 雅樹; 吉川 正人; 関 修平*; 田川 精一*

no journal, , 

MeVオーダーのイオンビーム照射により、前駆体高分子材料からセラミックナノワイヤーを合成する新規合成法及びその形状制御法を開発した。SiCセラミックスの前駆体高分子であるポリカルボシランの薄膜にイオンビームを照射すると、その飛跡に沿ってナノオーダーの架橋体が形成される。未架橋部を溶媒で除去し焼成することで、架橋部をセラミックナノワイヤーに転換できた。ナノワイヤーの直径は、イオンビームの線エネルギー付与及び高分子の分子量と架橋効率で、長さはケイ素高分子薄膜の厚さにより制御可能であった。また、異種の高分子材料からなる多層膜をターゲットとして用いることで、それぞれの層を構成する高分子材料が連結された多段ナノワイヤーの合成に成功した。

口頭

MBE成長したGaCrN希薄磁性半導体中の陽電子消滅

河裾 厚男; 薮内 敦; 前川 雅樹; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

no journal, , 

希薄磁性半導体として期待されるGaCrNでは、原子空孔型欠陥の発生が問題視されている。今回、低温成長条件下で、Si添加したGaCrNを作製し、陽電子消滅法による原子空孔型欠陥の評価を行った。その結果、Siを添加しない場合は8個から10個の原子空孔が集合体化した空孔クラスターが生成することが初めて明らかになった。一方、Siを添加すると空孔クラスターの生成は抑制されるが、窒素空孔とSi不純物の複合欠陥が新たに生成することが明らかになった。

口頭

パルスラジオリシス法を用いた混合イオン液体中の放射線分解生成物の反応挙動の研究

永石 隆二; 青柳 登; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

チオシアン酸を陰イオンに含む、異なる二種類のイオン液体を混合した液体中の放射線分解生成物の生成と反応挙動をパルスラジオリシス法で研究した。ここで、チオシアン酸の二量体ラジカルイオンを可視領域で、溶媒和電子を近赤外領域で観測して、それらの収量と反応を測定した。それらの生成量は液体の陽イオンの種類によらず、液体中のチオシアン酸濃度とともに増加した。これらのことから、二量体がチオシアン酸イオンのイオン化(直接作用)、及びそれ以外のイオン由来の生成物によるチオシアン酸イオンの酸化(間接作用)から生成することが示唆された。

口頭

Pulse radiolysis studies of mixed ionic liquids containing thiocyanate ion

永石 隆二; 近藤 孝文*; 青柳 登; 田口 光正; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

チオシアン酸を陰イオンに含む、異なる二種類のイオン液体を混合した液体中の放射線分解生成物の生成と反応挙動をパルスラジオリシス法で研究した。ここで、チオシアン酸の二量体ラジカルイオンを可視領域で、溶媒和電子を近赤外領域で観測して、それらの収量と反応を測定した。ここで、それらの生成量は液体の陽イオンの種類によらず、液体中のチオシアン酸濃度とともに増加した。これらのことから、二量体がチオシアン酸イオンのイオン化(直接作用)、及びそれ以外のイオン由来の生成物によるチオシアン酸イオンの酸化(間接作用)から生成することが示唆された。

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