A Project focusing on the contamination mechanism of concrete after the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山田 一夫*; 丸山 一平*; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; Kiran, R.*; 大澤 紀久*; 柴田 淳広; 渋谷 和俊*; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposia 2021 (WM2021) (CD-ROM), 10 Pages, 2021/03

To properly decommission the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the contamination levels and mechanisms for the concrete structures must be assessed. In this review, we outline the results of this study and present the objectives of a future study called "Quantitative Evaluation of Contamination in Reinforced Concrete Members of Fukushima Daiichi NPP Buildings Considering the Actual Environment Histories for Legitimate Treatments", which will run from October 2020 to March 2023. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption of Cs and Sr and their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because of the high pH of concrete. A reaction transfer model was developed to further assess the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the FDNPP materials and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. The water suction by dried concrete was evaluated with the consideration of the structure change of cement hydrates by X-ray CR and H-NMR relaxometry. In the new project, the studies will also include concrete cracks for more realistic contamination estimations.

セメントペースト硬化体の間隙水に残存する有機混和剤の溶存挙動の評価

藤田 英樹*; 芳賀 和子*; 柴田 真仁*; 三原 守弘

セメント・コンクリート論文集, (61), p.65 - 71, 2008/02

ポリカルボン酸系高性能AE減水剤を添加したセメントペースト硬化体からの混和剤溶出挙動を、間隙水及び養生水の組成から評価した。TOC濃度から算出したSP溶出量は小さく、多くは固体に取り込まれたままであることがわかった。間隙水からは低分子量の有機物のみが検出され、高アルカリ性環境によるポリマーの分解、あるいは低分子量物質の選択的な溶出が示唆された。混和剤以外の有機物はプレーン試料によるブランク試験でキャンセルできると仮定したが、粉砕助剤などもともとセメント中に含まれていた有機物が結果に影響していないかといった新たな課題も明らかとなった。

有害物質の固型化性能試験

武井 明彦*; 藤田 英樹*; 原澤 修一*

JNC TJ8410 2004-007, 108 Pages, 2004/02

JNC-TJ8410-2004-007.pdf:3.03MB

核燃料サイクル開発機構殿より発生する有害物を含む廃棄物の処理・処分(又は再利用)方策を明らかとすることを目的として、セメント系材料を用いた鉛の固型化性能評価試験を行った。塊状の鉛から、硫化鉛への転換処理フローの検討をビーカースケールで行い、空気の存在下において酢酸溶解後、チオ尿素添加による液相反応によって転換可能であることを確認した。5種類の固型化材を用いて固型化体を作製し、一軸圧縮強度,鉛浸出率,空隙率等の各種評価試験を行った。一軸圧縮強度については、全ての固型化体が六ヶ所低レベル放射性廃棄物埋設センター廃棄体技術基準15kg/cm(1.5Mpa)を大きく上回る圧縮強度を持つことを確認した。鉛浸出率については、低アルカリ性セメント(アーウィン系)を用い、硫化鉛20mass%を固型化したケースにおいて、廃棄物処理法における管理型処分場に埋設するための浸出基準値0.3mg/Lをクリアできる結果(0.27mg/L)が得られた。

セメント系材料の水理・力学特性の変遷に関する研究(III)

武井 明彦*; 藤田 英樹*; 原澤 修一*

JNC TJ8400 2004-024, 184 Pages, 2004/02

JNC-TJ8400-2004-024.pdf:10.86MB

処分環境におけるセメント系材料の長期変遷挙動を評価した。1) セメント系材料に対する海水系地下水の影響に関する検討 模擬海水による通水劣化試験を実施し,イオン交換水を通水したブランク試験と比較することで,化学的性質の変化と水理特性および力学特性の変化に及ぼす海水成分の影響を評価した。2) 硬化セメントペーストで取得したデータのモルタル・コンクリートへの拡張 これまで劣化試験に用いてきたペーストに加え,コンクリートおよびモルタルにおいても,同条件で透水係数や力学特性といったデータを取得し,これらの関係を求めた。3) セメント系材料のひび割れ自己修復性の検討 模擬ひび割れを導入したセメント試料に重炭酸イオン成分を含む溶液を通水することで,地下水成分とセメント成分の反応による,ひび割れの自己修復の可能性を検討した。4) セメント系材料の変遷に対するアンモニアの影響に関する検討 アンモニアおよび硝酸ナトリウムが初期に共存した場合のセメント系材料へのより長期的な影響を評価した。また,硝酸ナトリウム-アンモニア混合系の通水試験に供したものと同様のセメント試料に対して,硝酸ナトリウム水溶液のみの通水を実施し,透水係数の変化とともにその絶対値を求め比較することで,アンモニアの影響を検討した。

セメント系材料の水理・力学特性の変遷に関する研究II

武井 明彦*; 大和田 仁*; 藤田 英樹*; 根岸 久美*; 日比谷 啓介*; 横関 康祐*; 渡邉 賢三*

JNC TJ8400 2003-046, 282 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-046.pdf:8.26MB

セメント系材料の変遷はベントナイトや岩盤の変遷にも大きな影響を与える。本研究ではニアフィールド水理場の長期的変遷評価システムモデル構築のためのデータ取得を目的とし、通水法ならびに浸漬法によってセメント系材料の変質供試体を作製しその物理的・化学的特性を評価した。また、モデル化に必要な「変遷指標間の関係」を確認した。研究成果を以下に示す。1 水セメント比85%ならびに105%のセメントペーストを試料として、通水法による劣化過程での各特性の変化を取得した。液固比500 にて試料全体のCa の約60%が溶出し、ポルトランダイトの溶脱が固相の力学特性や空隙率の変遷に大きく寄与していることがわかった。しかしながら、劣化部のCa 溶出率は通水初期の段階から60%以上の高い値となり、力学特性との間には信頼性の高い関係を導くことは困難であった。一方、空隙率および透水係数と圧縮強度との間には高い相関性が認められ、モデル化に有効である可能性が示された。またビッカース硬度もCa 溶出率との間の相関性は低かったが、圧縮強度や水理特性との間には相関性が認められた。2 水セメント比が40%から105%までのセメントペースト試料をイオン交換水に浸漬し、拡散による物理特性(透水係数、圧縮強度)変化について実験的に検討した。その結果、空隙率は、浸漬64 週で初期値より1020%程度増加することが分かった。また、カルシウム溶出率と空隙率の関係と、空隙率と透水係数の既往の検討結果を用い、カルシウム溶出時の透水係数を推定した。ビッカース硬度は、水と接していた表面近傍で低下する結果となり、浸漬期間が長く、水セメント比の大きい方がその低下領域が大きいことが分かった。また、ビッカース硬度や空隙率と力学特性(圧縮強度、ヤング係数)の関係を用い、カルシウム溶出時の力学特性を推定する手法を提案した。これらの結果から、通水法と浸漬法相互のデータを補完する可能性が示された。また、各変遷指標間の関係から、水理・力学特性に関するモデル化手法の方向性を示した。

セメント系材料に対する硝酸塩等の影響評価II

武井 明彦*; 大和田 仁*; 藤田 英樹*; 根岸 久美*

JNC TJ8400 2003-041, 152 Pages, 2003/02

JNC-TJ8400-2003-041.pdf:7.93MB

TRU廃棄物は硝酸イオンを含むものがあり,TRU廃棄物処分システムの性能評価を行うためには,処分システム構成要素に与える硝酸塩の影響を評価する必要がある。本研究では,セメント系材料に対する硝酸イオンおよび硝酸塩起源の化学物質の影響を評価した。昨年度の検討において,硝酸ナトリウム溶液を通水したケースでは,イオン交換水を通水したケース(以下,ブランク)よりもカルシウム溶脱による変質が促進されることがわかった。今年度は,さらに変質が進行した試料の透水係数,物理的・化学的特性を評価した。また,還元環境下では硝酸イオンからアンモニアへと化学形態が変遷することが考えられる。そこで,アンモニア含む溶液がセメント系材料の変質に与える影響についても評価した。本年度の研究成果を以下に示す。1) セメント系材料の変遷に及ぼす硝酸イオンの影響の検討 硝酸ナトリウム水溶液を用いて通水試験を行い,各特性の変化を評価した。その結果,硝酸ナトリウムを通水している期間は,液相のカルシウム濃度がブランクよりも高く,カルシウムの溶脱による試料の変質が促進されることがわかった。さらにイオン交換水を通水し,試料の変質を評価した結果,積算液固比が大きくなるにつれて,化学的特性及び物理的特性ともにブランクとの差異は小さくなった。2) セメント系材料の変遷に及ぼすアンモニアの影響の検討 硝酸イオンとアンモニアを含む溶液を用いて通水試験を行い,各特性の変化を評価した。その結果,硝酸ナトリウム,アンモニア水溶液を通水中は,液相のカルシウム濃度がイオン交換水を通水したケースより高く,1mol/1硝酸ナトリウム水溶液を通水したケースと同程度であった。固相の変質も硝酸ナトリウム水溶液を通水したケースと同程度であると判断された。また,透水係数についても硝酸ナトリウム水溶液を通水したケースと同じ傾向が見られ,通水液を硝酸ナトリウム,アンモニア水溶液からイオン交換水に切り替えた直後に透水係数が増大した。以上から,アンモニアがセメントの変質に与える影響は認められなかった。

セメント固形化材料浸出挙動に関する調査

長安 孝明; 武井 明彦*; 大和田 仁*; 根岸 久美*; 須藤 俊吉*

JNC TJ6420 2002-006, 12 Pages, 2002/03

JNC-TJ6420-2002-006.pdf:0.2MB

人形峠環境技術センター製錬転換施設では、天然ウランを用いた湿式によるUF6転換および回収ウランを用いた乾式法によるUF6転換にかかる基礎試験から実用規模に至る技術開発を行ってきた。これに伴い発生するウラン等を含む廃液は、水酸化カルシウム(Ca(OH)2)を添加し、中和沈殿物(以下、「沈殿」という)CaF2として回収・保管されている。これら殿物の合理的な処理方法の一つとして、固体状の放射性廃棄物を固型化するためのセメント系材料に殿物が適用可能であるか調査・検討を行っているが、殿物を使用しないセメント化硬化材料の基本性状を把握する必要がある。そこで、本研究ではセメント系材料を用いた硬化体が、処分後に水と接触した場合を想定し、どのような挙動をしめすかについてモルタル硬化体の浸漬試験を実施した。

セメント系材料に対する硝酸塩等の影響評価

武井 明彦*; 大和田 仁*; 藤田 英樹*; 根岸 久美*

JNC TJ8400 2002-020, 146 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2002-020.pdf:4.21MB

TRU廃棄物には、硝酸イオンはじめとして種々の化学物質を含むものがあり、これらの物質が処分システム構成要素へ与える影響を評価しておく必要がある。また、地下深部は地表面より温度が高く、TRU廃棄物には放射性物質の崩壊熱により発熱しているものもあることから、温度上昇が処分システム構成要素へ与える影響を評価しておくことも必要である。そこで、本研究では、TRU廃棄物処分システムの構成要素であるコンクリートに着目し、セメント系材料の溶解変質に対する硝酸イオンおよび、再処理過程で発生するプロセス廃液をホウ酸塩で固化した固化体(以下、ROBE固化体という)起源の化学物質の影響を評価した。また併せて、セメント系材料の熱変質の影響を評価した。本年度の研究成果を以下に示す。1)セメント系材料の化学的変遷に及ぼす硝酸イオンの影響の検討 硝酸イオンがセメント系材料の変質に与える影響を評価するために、硝酸ナトリウム水溶液を用いて通水試験を行い、各特性の変化を評価した。その結果、1mol/l硝酸ナトリウム水溶液を通水中は、液相のカルシウム濃度がイオン交換水を通水した場合(以下、ブランク)より高かったこと、及び、固相のカルシウム溶脱による変質領域が広かったことから、ブランクよりカルシウムの溶出量が多く、カルシウム溶脱による試料の変質は促進されたと判断された。また、透水係数は、硝酸ナトリウム水溶液の通水中はブランクを下回ったが、その後、通水液を硝酸ナトリウム水溶液からイオン交換水に切り替えた直後に急増し、積算液固比180の時点ではブランクをやや上回る傾向が見られた。空隙率は、同一液固比では硝酸ナトリウム水溶液を通水した場合のほうがブランクよりもやや大きくなり、圧縮強度は低くなった。また、AFm相は通水初期の段階で硫酸塩型から硝酸塩型に転移し、硝酸イオンの供給がなくなると、炭酸塩型に変化することがわかった。

焼却灰のセメント固化試験,2; 重金属溶出機構の検討

芳賀 和子*; 坂本 浩幸*; 富岡 修; 川戸 喜実; 目黒 義弘

no journal, , 

放射性廃棄物である焼却灰をセメント系材料を用いて固型化し処分する技術の開発を進めている。本報では、セメント固化体からの重金属溶出機構検討のために、重金属溶出濃度と圧縮強度及び溶出液組成の相関を検討した。焼却灰セメント固化体からのPbの溶出試験の結果、低アルカリ性セメント固化体はすべての試料でPbの溶出は低く抑えられた。高炉セメント固化体は圧縮強度が高い試料ほどPbの溶出濃度が低くなった。圧縮強度は水和の進行や配合により異なり、水和が進み固化体の組織が緻密化することによって物質移動しにくくなりPbの溶出が抑えられたと考えた。また、灰量が多い場合は圧縮強度が低く、溶出したPbの濃度が高かった。これはセメント成分の相対的な減少によりPbの固定化能が低下したためと考えられる。さらに、固化体の溶出液のpHとPb溶出濃度の関係を調べた結果、pHが低い固化体で溶出濃度が低かった。Cdは高アルカリ性環境で溶出濃度が低くなり、Cr(VI)は還元剤である硫酸鉄の添加により溶出濃度が低くなることがわかった。

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,1; 処理に係る課題の検討

加藤 潤; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 今泉 憲*; 寺澤 俊春*; 大杉 武史; 曽根 智之; 中澤 修; 黒木 亮一郎; 駒 義和

no journal, , 

放射性廃棄物処理に適用実績のある固化技術について、2017年度に福島第一原子力発電所の汚染水処理二次廃棄物への適用性評価に向けた課題が抽出された。本報告では2018年度実施の、抽出された課題に対する検討を紹介する。