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論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

PWRを用いた診断用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの生成

那須 拓哉*; 藤田 善貴

エネルギーレビュー, 42(10), p.15 - 18, 2022/09

がんの検査等に利用されているテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は最も多用されている医用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の核崩壊によって生成される。我が国では$$^{99}$$Moの全量を海外原子炉での製造/輸入に依存している。しかし、海外原子炉の老朽化に伴う廃炉や不具合、自然災害による輸送トラブルなどにより、国産化による安定供給のニーズが高まっている。この状況を踏まえ、国内の加速器や原子炉等様々な施設での$$^{99}$$Mo製造が検討されている。この中で、国内事業用発電炉での$$^{99}$$Mo製造の可能性を探るため、既設PWRを用いた概念検討を実施している。本検討は、文部科学省国家課題対応型研究開発推進事業原子力システム研究開発事業「国内の原子力インフラを活用した医用RIの自給技術確立に向けた研究開発」の中で、令和2年度より「放射化法による$$^{99}$$Mo製造プロセスの軽水炉(PWR)への適用性の検討」として取り進めているものである。本稿では、$$^{99}$$Mo生成プロセス,$$^{99}$$Mo供給プロセス,$$^{98}$$Mo回収プロセスの3つのプロセスに必要な技術開発状況について述べる。

論文

「常陽」を用いた$$alpha$$内用療法向け$$^{225}$$Acの生成

前田 茂貴; 北辻 章浩

エネルギーレビュー, 42(10), p.19 - 22, 2022/09

Ac-225は医薬品向け$$alpha$$放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、Ra-226の中性子照射によるAc-225製造量評価、Ra-226からAc-225を効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、「常陽」での照射からPIE施設への移送、化学処理の経過時間による減衰を考慮しても十分なAc-225製造が可能なこと及びDGAレジンを吸着材として用いることにより、Ra及び照射により生成が予想される不純物を除去しAcを単離できる見通しについて報告する。また、原子力委員会のRI製造部会のアクションプランを踏まえた今後の計画を述べる。

論文

Calculation of transient parameters of the integral kinetic model with delayed neutrons for space-dependent kinetic analysis of coupled reactors

竹澤 宏樹*; Tuya, D.; 小原 徹*

Nuclear Science and Engineering, 195(11), p.1236 - 1246, 2021/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

本研究では、モンテカルロ法による中性子輸送計算を用いて、遅発中性子による核分裂反応を多領域積分型動特性コード(MIK)に導入するための新しい方法を紹介する。第一に、遅延中性子を含む積分型動特性モデル(IKM)を前進オイラー離散化法によって解くことが時間ステップ数の観点から可能であることを確認した。これは、離散化したIKMにおいて遅発中性子の放出の遅れを反映させるために放射性崩壊の法則を用いて行うことが可能である。第二に、即発中性子と遅発中性子による二次核分裂の累積分布関数を計算するために、モンテカルロ法に基づく新しい手法を導入した。これらの関数は離散化IKMに必要である。Godiva炉を用いた予備検証の結果、新しいモンテカルロ法に基づいた方法の適用性を確認した。

論文

Experimental study on transport behavior of cesium iodide in the reactor coolant system under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; Gou$"e$llo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.85(Nuclear Science & Technology)

主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.89(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

 被引用回数:12 パーセンタイル:77.44(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部 創; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*; 新井 剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.19(Instruments & Instrumentation)

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.

論文

Microanalysis of silica-based adsorbent for effective recovery of radioactive elements

佐野 雄一; 渡部 創; 松浦 治明*; 名越 航平*; 新井 剛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1058 - 1064, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.06(Nuclear Science & Technology)

ポリマー架橋度が吸着材の吸着・溶離性能に与える影響についてポリマー架橋度をパラメータとした吸着材を用いた試験により評価するとともに、その要因をSTXM分析及びEXAFS分析により考察した。吸着材中に形成された金属錯体構造については、ポリマー架橋度により大きな違いは生じないことを確認した。一方、ポリマー架橋度の増加に伴いポリマーは細孔中に均一に広がる様子が認められるとともに、架橋度が高い条件では細孔が狭小化し、水分子が捕捉されやすくなるため、溶離率が低下するものと考えられた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.82(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.54(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

Probabilistic risk assessment method development for high temperature gas-cooled reactors, 3; Development plan of seismic fragility analysis method

糸井 達哉*; 西田 明美; 高田 毅士*; 肥田 剛典*; 村松 健*; 佐藤 博之

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 5 Pages, 2017/04

本論文では、地震フラジリティ評価を中心に実用高温ガス炉(HTGR)の地震PRA手法の開発計画の概要を述べる。提案する地震フラジリティ評価は、(1)地震フラジリティ評価における不確実性の適切な扱い、(2)断層破壊過程を考慮した地震動シミュレーションの活用、(3)地震フラジリティ評価のための詳細な有限要素モデルの利用、といった特徴を有する。今回提案する地震フラジリティ評価手法は、軽水炉の同評価手法としても適用可能である。

報告書

模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuO$$_{2}$$として析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200$$^{circ}$$Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

論文

Predoping effects of boron and phosphorous on arsenic diffusion along grain boundaries in polycrystalline silicon investigated by atom probe tomography

高見澤 悠; 清水 康雄*; 井上 耕治*; 野沢 康子*; 外山 健*; 矢野 史子*; 井上 真雄*; 西田 彰男*; 永井 康介*

Applied Physics Express, 9(10), p.106601_1 - 106601_4, 2016/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

The effect of phosphorus (P) and boron (B) doping on arsenic (As) diffusion in polycrystalline silicon (poly-Si) was investigated using laser-assisted atom probe tomography. In all samples, a high concentration of As was found at the grain boundaries, indicating that such boundaries represent the main diffusion path. However, As grain-boundary diffusion was suppressed in the B-doped sample, and enhanced in the P-doped sample. In a sample co-doped with both P and B, As diffusion was somewhat enhanced, indicating competition between the effects of the two dopants. This can be explained by the pairing of P and B atoms. The results suggest that grain-boundary diffusion of As can be controlled by varying the local concentration of P and B dopants.

論文

Reliability enhancement of seismic risk assessment of NPP as risk management fundamentals, 3; Sensitivity analysis for the quantification of epistemic uncertainty on fragility assessment

西田 明美; 崔 炳賢; 糸井 達哉*; 高田 毅士*; 古屋 治*; 村松 健*

Transactions of 23rd International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-23) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2015/08

本研究では、原子力施設の地震リスク評価手法の信頼性向上を目的とし、これまでに開発してきた3次元仮想振動台技術を用いたフラジリティ評価における認識論的不確実さの評価に関する検討を実施している。具体的には、対象とする原子力施設建屋の3次元詳細モデルおよび従来モデルを作成し、モデル化のための感度解析として地震応答解析を実施した。本論文では、得られた3次元詳細モデルの結果を従来モデルの結果に対するばらつきとして評価し、認識論的パラメータごとに不確実さ評価を試みた結果について報告する。

論文

Seismic damage probability by ground motions consistent with seismic hazard

五十嵐 さやか*; 坂本 成弘*; 内山 泰生*; 山本 優*; 西田 明美; 村松 健; 高田 毅士*

Transactions of 23rd International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-23) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2015/08

本研究は、原子力施設のリスク評価手法の高度化にかかわる共同研究の一環として実施しているものである。従来の地震波群作成手法では、一様ハザードスペクトルなどに適合するように地震波が作成されることが多いため、スペクトルのばらつきを考慮しない場合もあり、考慮したとしても、その周期間相関は完全相関の仮定の下、地震波群が作成されることが多い。これまでに著者らが提案した地震波群の作成手法による地震波群は、従来の距離減衰式による地震ハザードにも調和し、震源特性の違い(不確定性)を含んだものであることから、継続時間や応答スペクトルの形状などの地震動特性も多様性のあるものとなっている。本論文では、地震波群の応答スペクトルのばらつきの大きさやその周期間相関の違いによって、最終的な建物機能損傷にどの程度の影響があるのかを定量的に評価することを目的として、ばらつきや周期間相関の与え方の異なる複数の地震波群セットを用意し、設備機器システムの損傷確率を比較した結果を示す。

論文

Reliability enhancement of seismic risk assessment of NPP as risk management fundamentals, 1; Uncertainty analysis with the SECOM2 code

牟田 仁*; 村松 健*; 古屋 治*; 内山 智曜*; 西田 明美; 高田 毅士*

Transactions of 23rd International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-23) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2015/08

地震PRAは、基準地震動を超える地震に対するリスクに係る原子力発電所の安全性をさらに確保するための対策と改良を検討するための有効な手段である。しかし、現在までの地震PRAの適用は十分とは言い難い。その理由の一つは、利害関係者の間で意思決定のための評価方法や不確実さ検討に対して十分なコンセンサスが存在しないことにある。本研究では、地震PRAの利用強化と信頼性向上のために、地震による炉心損傷頻度の評価に関連する不確実性を適切に扱うための数学的枠組みや専門的知識を利用したフラジリティ評価方法、認識論的不確実さを扱うための確率モデルを提案する。

論文

Reliability enhancement of seismic risk assessment of NPP as risk management fundamentals, 2; Quantifying epistemic uncertainty in fragility assessment using expert opinions

高田 毅士*; 糸井 達哉*; 西田 明美; 古屋 治*; 村松 健*

Transactions of 23rd International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-23) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2015/08

原子力施設の耐震安全評価は地震PRAにおける不確実性を識別し定量化することによって行われている。評価プロセスでは、すべての不確実性は、偶然的不確実性と認識論的不確実性のいずれかに分類される。本研究では、建屋や機器のフラジリティに関する認識論的不確実性の系統的な評価が検討され、モデルプラントに対して適用される。本研究では、建物や地盤にかかわる専門家Gと配管や機器の専門家の2つの専門家グループを設置した。関連する十分な感度解析結果をもとに得られた専門家意見は慎重に処理され、いくつかの特定の領域に分類され、そしてそのすべてが将来のフラジリティ評価に利用できるように知識ツリー(KTT)として統合された。

論文

Structural response by ground motions from sources with stochastic characteristics

五十嵐 さやか*; 坂本 成弘*; 西田 明美; 村松 健; 高田 毅士*

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 10 Pages, 2015/05

本研究は、原子力施設のリスク評価手法の高度化にかかわる共同研究の一環として実施しているものである。今般、これまでに大洗地区を対象として作成したハザード適合地震波群のうち、南関東の地震のひとつの震源を対象として作成した時刻歴地震波群による一般建物の地震応答解析を行った。この地震波群には、震源特性の微視的・巨視的震源特性の不確定性が考慮されている。応答解析の結果を用いて、震源特性、地震動強さ指標、建物応答の相関を重回帰分析によって明らかにした。この結果、震源特性のうち地震モーメント、平均応力降下量、媒質のQ値係数は、地震動強さ指標や建物応答と明瞭な正の相関が確認された。この相関の傾向については、震源特性による震源のフーリエ加速度スペクトルへの影響から説明できることが分かった。また、アスペリティ位置は、地震動強さ指標と建物応答と負の相関が確認された。この相関の傾向については、対象敷地と震源断層の位置から説明できることが分かった。

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