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論文

Oxygen potentials of (Am$$_{0.5}$$Np$$_{0.5}$$)O$$_{2-x}$$

音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Journal of the American Ceramic Society, 92(1), p.174 - 178, 2009/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.45(Materials Science, Ceramics)

Am$$_{0.5}$$Np$$_{0.5}$$O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルをジルコニア固体電解質を用いたEMF法で明らかにした。Am$$_{0.5}$$Np$$_{0.5}$$O$$_{2-x}$$${it x}$は、1333Kで0.02$$<$$${it x}$ $$leq$$0.25の範囲でクーロン滴定法により変化させた。${it x}$が0.021から0.25まで増加したとき、酸素ポテンシャルは-93.63から-440.18kJmol$$^{-1}$$まで一様に減少した。酸素ポテンシャルの温度依存性についても、${it x}$が0.021$$sim$$0.243で温度が1000$$sim$$1333Kの範囲で測定した。酸素ポテンシャルの温度依存性は、これらの${it x}$や温度範囲では、ほとんど線形的であった。

論文

Oxygen potential measurement of americium oxide by electromotive force method

音部 治幹; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of the American Ceramic Society, 91(6), p.1981 - 1985, 2008/06

 被引用回数:20 パーセンタイル:70.64(Materials Science, Ceramics)

AmO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを起電力法によって、${it x}$は0.1から0.5まで、温度は1000から1333Kまでの範囲で測定した。その酸素ポテンシャルは、1333Kでは${it x}$=0.01のときに-19.83kJ/mol、${it x}$=0.485のときに-319.1kJ/molであり、CeO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルよりも、同じ${it x}$の場合に約200kJ/molだけ高かった。酸素ポテンシャルの組成(${it x}$)や温度依存性からAm-O系の相図を試作した。その相図には、中間相Am$$_{7}$$O$$_{12}$$とAm$$_{9}$$O$$_{16}$$の存在が示された。

論文

Synthesis of americium trichloride by the reaction of americium nitride with cadmium chloride

林 博和; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Alloys and Compounds, 456(1-2), p.243 - 246, 2008/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:46.04(Chemistry, Physical)

窒化アメリシウムと塩化カドミウムの混合物を600から660Kで真空引きしながら加熱することによって三塩化アメリシウムを合成した。合成した試料は六方晶系で格子定数は$$a_{0}$$=0.7390nm, $$c_{0}$$=0.4215nmであった。この方法によってオキシクロライドを含まない高純度の三塩化アメリシウムを腐食性の強い試薬を使用せずに合成することができた。窒化物と塩化カドミウムの反応による塩化物の調製方法は高純度の塩化アクチノイド及び塩化ランタノイドの合成に適していることを示した。

論文

Oxygen potentials of transuranium oxides

音部 治幹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

超ウラン元素酸化物の酸素ポテンシャルについての理解を深めるために、単純な構造や組成を持ったプルトニウムやアメリシウム酸化物の酸素ポテンシャル研究をジルコニア酸素センサーを用いた電気化学的手法で行ってきた。これまで取得してきた酸素ポテンシャルデータを再検討して、超ウラン元素酸化物の相関係や微細構造や平衡状態について考察した。その考察により、酸素ポテンシャルは相変化をよく表すものであること、取り込まれた元素による酸化物燃料の酸素ポテンシャルへの影響を予測するためには、その元素まわりの微細構造を研究する必要があることがわかった。

論文

Thermal conductivity of AmO$$_{2-x}$$

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生; 沼田 正美

Journal of Nuclear Materials, 373(1-3), p.295 - 298, 2008/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:70.89(Materials Science, Multidisciplinary)

酸化アメリシウム(AmO$$_{2-x}$$)の熱拡散率をレーザフラッシュ法により299から1473Kまでの範囲で測定した。AmO$$_{2-x}$$の熱拡散率は、温度の上昇とともに減少した。また、AmO$$_{2-x}$$の熱伝導率に関しては、測定した熱拡散率,比熱及び密度を用いて評価した。AmO$$_{2-x}$$の熱伝導率は299から1473Kまでの温度領域において、温度とともに減少する傾向を示すことが明らかとなった。また、真空中での熱拡散率測定で生じるO/Am比の減少により、AmO$$_{2-x}$$の熱伝導率のわずかな減少を示すことも明らかとなった。

論文

プルトニウム抽出残液からのアメリシウムの分離及び酸化物転換

杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*

日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12

プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am($$sim$$620mg/$$l$$)のほかに、Np($$sim$$107mg/$$l$$), Ag($$sim$$2000mg/$$l$$), Fe($$sim$$290mg/$$l$$), Cr($$sim$$38mg/$$l$$), Ni($$sim$$52mg/$$l$$)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ83$$sim$$92%及び97$$sim$$98%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ85$$sim$$95%及び98$$sim$$99%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89$$sim$$100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が85$$sim$$96%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。

論文

電解シミュレーション技術の開発; 使用済み酸化物燃料の乾式再処理プロセスの解析

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*

電気化学および工業物理化学, 75(7), p.528 - 534, 2007/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Electrochemistry)

使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解プロセスを模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U, Pu)O$$_2$$燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUO$$_2$$とPuO$$_2$$を共析させる酸化物電解プロセスのMOX電解共析工程を模擬した計算により、Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。これによって、本コードを用いたシミュレーションを用いることにより、従来試験を重ねなければ把握することができなかったMOX電解共析工程における挙動を把握すること、及び乾式再処理プロセスの主要設備である溶融塩電解槽の設計を効率的に進めることが可能であることを示した。

論文

高度計装システムの技術的成立性研究

山岸 秀志; 角田 恒巳*

共同研究成果概要,将来型原子力発電技術の高度化に関する研究, p.197 - 211, 2006/06

本論文は、原子力機構,東北電力,東京電力及び日本原子力発電との間で、平成10年度から同13年度までの4年間行われた共同研究「高度計装システムの技術的成立性研究」の成果をまとめたものである。本共同研究では(1)光センシング計装システムの開発及び(2)炉外核計装システムの開発が行われた。光センシング計装システムの開発では、光ファイバセンサを炉心内に挿入し、出力,温度等の炉内諸情報を同時分布計測する炉内マルチ計測システムを試作開発した。同システムの試験を原子力機構の照射試験炉JMTRで行い、中性子束レベル10$$^{18}$$n/m$$^{2}$$$$cdot$$s,$$gamma$$線レベル10$$^{3}$$Gy/s及び温度650$$^{circ}$$Cの厳しい炉内環境において光ファイバによる連続測定を実証した。炉外核計装システムの開発では、原子炉の圧力容器側壁あるいは圧力容器内のような高中性子束かつ高$$gamma$$線々量率の環境下においても作動可能で、6桁以上の広い計測範囲をカバーし、高い位置検出分解能を有する位置検出型核分裂計数管(PSFC)及びPSFCを用いた核計装システムの開発を行った。このシステムの将来の応用としては、商用発電炉PWRの炉心軸方向の出力分布を1本のPSFCにより、連続した分布で、かつリアルタイムで計測する核計装システム,BWR炉内の高精度出力分布及びボイド挙動の計測、あるいは、溶液ウラン臨界実験装置における核反応量の高精度計測システム及びボイドの挙動を計測するシステム等を実現することである。

論文

Experiments on the behavior of americium in pyrochemical process

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 3 Pages, 2005/10

今後の核燃料サイクルの開発には超ウラン元素(TRU)の挙動を理解することが重要である。TRU濃度の高い使用済み燃料に対応可能な乾式再処理法の開発が進められているが、そのTRU挙動基礎データは十分とは言えない。酸素や水分などとの反応性の高い塩化物を用いた乾式再処理プロセスの基礎試験を行うため、放射線遮蔽体を持ち高純度の不活性ガス雰囲気を保つことができるTRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を原研東海NUCEF施設に設置した。TRU-HITECでの乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動研究について紹介する。

報告書

TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)の整備(共同研究)

湊 和生; 赤堀 光雄; 坪井 孝志; 黒羽根 史朗; 林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 三角 昌弘*; 阪本 琢哉*; 加藤 功*; et al.

JAERI-Tech 2005-059, 61 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-059.pdf:20.67MB

乾式再処理プロセス及び酸化物燃料における超ウラン元素(TRU)の挙動に関する各種基礎データを取得するための実験設備として、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)のバックエンド研究施設(BECKY)内に、TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を設置した。本設備は、鉄及びポリエチレンで遮へいされた3基の$$alpha$$/$$gamma$$セルと含鉛アクリルで遮へいされた1基のグローブボックス、並びに内装された試験装置等から構成されており、セル及びグローブボックス内は高純度アルゴンガス雰囲気に維持されている。10グラムの$$^{241}$$Amを使用可能なほか、TRUのNp, Pu及びCmを取り扱うことができる。本報告書は、TRU高温化学モジュールの概要,設備の構造及び性能,設備性能試験,内装試験装置、並びに試験装置の性能試験についてまとめたものであり、原研と東京電力(株),東北電力(株)及び日本原子力発電(株)との共同研究の成果である。

報告書

女川原子力発電所1号機シュラウドサンプル(O1-H2)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-012, 62 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-012.pdf:16.4MB

東北電力(株)女川原子力発電所1号機(沸騰水型)では、第15回定期検査の際に、炉心シュラウド中間部リングH2及び下部リングの溶接線近傍にき裂が確認された。本調査は、東北電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプルの調査・評価に関して、原研が第三者機関として加わり、最終的な調査データを入手し、原研独自の報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査により、以下のことが明らかになった。(1)中間部リングの外表面近傍には150$$sim$$250$$mu$$m程度の深さまで硬化層が存在した。(2)き裂の内部には腐食生成物が付着しており、腐食が粒内へ進行した部位も見られた。(3)中間部リング外表面近傍から100$$mu$$m程度の深さの領域では主として粒内割れが観察され、200$$mu$$m程度の深さより内部の領域では、粒界割れが観察された。(4)結晶粒界には、熱鋭敏化材に見られるようなCr濃度の顕著な低下傾向がなかった。(5)中間部リング材料の化学組成は、JIS規格SUS304Lに相当する組成であった。本調査の結果と、溶接によりき裂部付近に発生していたと考えられる引張残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度等を考慮すると、き裂は応力腐食割れ(SCC)であると結論される。

報告書

位置検出型核分裂計数管の開発と中性子空間分布計測試験

山岸 秀志; 曽山 和彦; 角田 恒巳; 落合 政昭; 岩村 公道; 最首 貞典*; 浦上 正雄*; 増田 尚宏*; 山内 祐樹*; 大谷 順一*; et al.

JAERI-Tech 2001-053, 19 Pages, 2001/08

JAERI-Tech-2001-053.pdf:2.48MB

高中性子束かつ高$$gamma$$線下で使用可能な位置検出型核分裂計数管(PSFC)と中性子分布計測システムの開発を進めている。今回、有感長1000mmを有するPSFCを試作し、その出力信号特性の詳細と中性子空間分布の計測試験を実施した。この結果、PSFCは、特殊電極構造で製作されているにもかかわらず、一般の有感長200mm程度の核分裂計数管と比較して、同等以上の出力信号特性を有していることを確認できた。また、PSFCによりグラファイトパイル側壁の中性子空間分布をリアルタイムで計測できることを確認できた。本開発試験により、ソレノイド電極構造のPSFCの実現性を実証でき、また、PSFCが中性子分布計測用として、極めて有効であることを証明できた。

口頭

アメリシウム酸化物の熱伝導率

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 木崎 實

no journal, , 

酸化物燃料の高燃焼度化やプルサーマルの推進により、燃料中のTRU元素の生成量は増加する。これらの酸化物燃料の特性変化を定量的に評価するためには、TRU酸化物の熱膨張,比熱,熱伝導率等の基本的な熱物性を取得していくことが重要であると考える。そこで、TRU酸化物の一つであるAm酸化物の焼結体を調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を測定した。Am酸化物の熱拡散率は、温度の上昇とともに減少し、1173Kと1273Kの間で熱拡散率の不連続な減少が観察された。この不連続な減少は相変態による影響と推察される。測定後の試料のO/Am比は1.73であった。一方、AmO$$_{2}$$とAm$$_{2}$$O$$_{3}$$の比熱の推測値を用いて熱伝導率を算出し、Schulzの式を用いて理論密度におけるAm酸化物の熱伝導率を評価した。理論密度におけるAm酸化物の熱伝導率の評価値は1473Kまでの温度領域において、温度とともに減少する傾向を示し、UO$$_{2}$$及び(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2}$$の値よりも小さい値であることがわかった。したがって、燃料中のAmの増加は、燃料の熱伝導率を低下させる方向に作用することが本結果により明らかとなった。

口頭

(Am,Np)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル

音部 治幹; 赤堀 光雄; 湊 和生

no journal, , 

酸素欠損型蛍石型酸化物(Am,Np)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルをジルコニア固体電解質を用いた電気化学的手法で測定した。測定温度1333K, 0.01$$<$$${it x}$ $$<$$0.25で、クーロン滴定を行い、酸素ポテンシャルと酸素欠損量${it x}$の関係を明らかにした。また、${it x}$を一定として、測定温度を1333Kから1000Kまで一定速度(0.5K/分)で変化させて、酸素ポテンシャルの温度依存性を明らかにした。測定温度1333Kでの酸素ポテンシャルは、${it x}$=0.01で-90kJ/mol, ${it x}$=0.24で-380kJ/molになった。また、酸素ポテンシャルの温度依存性は、1333-1100Kでは、ほとんど直線的であったが、1100以下では湾曲や揺らぎがあった。

口頭

電解シミュレーションコードの開発

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*

no journal, , 

使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解法を模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U,Pu)O$$_2$$燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUO$$_2$$とPuO$$_2$$を共析させる酸化物電解法プロセスを模擬した計算により、Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。

口頭

Electrochemical behavior of neptunium in NaCl-2CsCl melt

林 博和; 湊 和生*

no journal, , 

将来の核燃料サイクルに関する検討において使用済燃料の再処理法として期待されている乾式再処理法の開発には、プロセスにおける超ウラン元素(TRU)の挙動を理解することが必要である。本発表では、酸化物燃料の乾式再処理プロセスでの利用が考えられているNaCl-2CsCl溶融塩中のネプツニウムの挙動を、サイクリックボルタンメトリ法などの電気化学的手法によって測定した結果を報告する。LiCl-KCl共晶溶融塩中での挙動と同様にNp(IV)イオンはNp(III)イオンを経てNpに還元されること、及びこれらの酸化還元電位と各イオンの拡散係数などの測定データを示す。

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