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Wei, Y.*; 星 陽崇; 森田 泰治; Bruggeman, A.*; Goethals, P.*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1086 - 1093, 2009/09
長半減期のマイナーアクチニド(MA=Am,Cm)を高レベル廃液(HLLW)から分離するため、有機溶媒の使用量を極少量に抑え、機器設備をコンパクトにできる抽出クロマトグラフィーによる新規プロセスの研究を進めている。本プロセスは、群分離を目的とするCMPO吸着剤を充填したカラム、及びMAとランタニド(Ln)を相互分離するためのR-BTP吸着剤を充填したカラムの二段の分離カラムから構成される。R-BTPは窒素ドナー抽出剤の類似体で、Ln(III)に比べてMA(III)に対して強い親和性を有することが確認されている。一般に、R-BTPは窒素のプロトネーションにより強酸性では不安定であるため、弱酸性での使用が想定されている。しかし、R-BTPの化学的な安定性はアルキル基の長さ及び構造に強く依存することが明らかになり、分岐させた側鎖を有するR-BTPは、硝酸濃度1
4Mの範囲でAm及びCmに対して強い吸着性を示した。加えて、34M硝酸への含浸吸着剤からの溶出は30ppm未満と極微量であった。したがって、構造を最適化させたR-BTP吸着剤を用いた単サイクル分離プロセスによる、HLLWからのMAの直接分離が可能であると考えられる。MA単分離サイクルでの放射線に対する耐久性の実験評価も報告する。
栃木 善克; 吉川 英樹; 青木 和弘; 油井 三和; 浅野 貴博*; 本條 秀子*; 萩沼 真之*; 川上 泰*; 鈴木 和則*
JAEA-Research 2008-025, 55 Pages, 2008/03
JAEA-Research-2008-025.pdf:8.55MB
本報告では、(独)日本原子力研究開発機構及び(財)産業創造研究所による共同研究「地層処分における微生物影響評価に関する研究」の平成18年度における成果をまとめた。同研究は、地層処分場のバリア性能に及ぼす微生物活動の影響評価技術を高度化し、処分技術の信頼性向上に資することを目的として実施した。数値解析コード(MINT)による解析に供することを目的として、幌延深地層研究センターの調査フィールドに設けた地下水化学・微生物影響評価目的の観測井から地下水・岩石試料を採取し、地下水組成・微生物量の安定性を評価するための解析を実施した。解析の結果、地下水化学・微生物量への影響は比較的低いことを示唆する結果が得られた。特に、溶存メタン・メタン生成菌・硫酸還元菌(SRB)及び硫酸イオンにその傾向が見られることから、評価対象の掘削井は浅い環境にもかかわらず、微生物共存によって低い酸化還元電位の環境が安定であることを示唆するものである。
星 陽崇*; Wei, Y.-Z.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.663 - 667, 2007/10
被引用回数：4 パーセンタイル：33.26(Chemistry, Physical)核燃料サイクル開発において、再処理プロセスの経済性の向上は最も重要な課題の一つである。とりわけ将来の高速炉燃料再処理システムの確立には、現行のピュレックスシステムに比べ機器設備が少なく、廃棄物の発生量が少ない新規再処理プロセスの開発が望まれる。著者らは、使用済FBR-MOX燃料を対象とした新規の湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスでは、アクチノイド元素の原子価をフロー型電解槽を用いて調整し、陰イオン交換体カラムを用いて高度に分離回収する。本報告では、高濃度硝酸中で電解還元されたプルトニウム,ネプツニウム及びテクネチウムの原子価を評価した。紫外・可視吸収スペクトル測定の結果、プルトニウムは3価に、ネプツニウムは4価に還元されることが明らかになった。また、陰イオン交換体カラムを用いた分析の結果、テクネチウムは4価又は2価に還元されることがわかった。還元したプルトニウムの再酸化に対する共存元素の影響を調べた結果、長期的にはテクネチウムにより定量的に再酸化されること、及び短期的にはルテニウムの影響が大きいことが明らかになった。
藤田 朝雄; 油井 三和; 鈴木 英明*; 藤崎 淳; 九石 正美*
JAEA-Research 2007-017, 47 Pages, 2007/03
JAEA-Research-2007-017.pdf:9.27MB
本報告書は、財団法人産業創造研究所と日本原子力研究開発機構との共同研究「塩濃縮シミュレーションに関する研究」の成果を報告するものである。室内において塩濃縮実験を実施した結果、加熱部近傍で、Na
SO
やCaSOが濃縮することが確認され、この事実に基づいて塩濃縮現象のメカニズムを仮定し、モデルを作成した。次に、既存の地球化学解析コード、PHREEQCを用いて、飽和系での塩濃縮に関するシミュレーションを実施した結果、定性的な挙動の評価は可能であったが、定量的な挙動の評価のためにはさらなるモデル化の検討が必要であることがわかった。さらに、熱-水-応力-化学連成解析コードを用いた解析評価を実施した。この解析は、gypsumの濃縮に着目して実施し、その結果、濃縮現象の傾向は実験結果のそれと一致した。しかし、gypsumの緩衝材中の分布形状に関しては、一致していない部分もあり、境界条件設定の再検討や連成解析モデル/コードが有する課題検討が必要であることが明らかになった。
栃木 善克; 吉川 英樹; 青木 和弘; 油井 三和; 本條 秀子*; 萩沼 真之*; 川上 泰*; 鈴木 和則*
JAEA-Research 2007-010, 51 Pages, 2007/03
JAEA-Research-2007-010.pdf:4.82MB
本報告では、日本原子力研究開発機構及び産業創造研究所による共同研究「地層処分における微生物影響評価に関する研究」の平成17年度における成果をまとめた。同研究は、地層処分場のバリア性能に及ぼす微生物活動の影響評価技術を高度化し、処分技術の信頼性向上に資することを目的として実施した。平成17年度は、幌延深地層研究センターの調査フィールドに設けた新規の観測井を利用した地下水・岩石試料採取と化学分析、並びに微生物影響を考慮した数値解析コード(MINT)を使用して既存の観測データを用いた感度解析を実施した。前者の成果として、水質・微生物代謝活性等の分析を行い、数値解析コードに反映・活用するためのデータを取得したことが挙げられる。後者では、既存の測定データを初期値として感度解析を行い、微生物影響による地下水水質の変化や、地下水水質の変動による微生物活動への影響を評価するための結果を得ることができた。
濱 克宏; 國丸 貴紀; 操上 広志; 笹本 広; 高橋 康裕*; 萩沼 真之*; 石井 智子*; 松尾 雄司*
JAEA-Research 2006-070, 93 Pages, 2006/09
JAEA-Research-2006-070.pdf:23.48MBJAEA-Research-2006-070(errata).pdf:0.08MB
日本原子力研究開発機構と産業創造研究所は、地層処分技術の信頼性向上を目的とした共同研究を、2005年度より開始した。本共同研究では、幌延深地層研究計画の一環として取得した地質環境データを利用して、地下水の水質及び岩盤の水理に関する長期的変遷を考察するための解析を行った。本報告では、2005年度の実施内容及び成果を取りまとめた。水質に関する研究として、幌延町周辺に分布する地下水の水質などのデータを利用して、化学成分濃度の相関の検討,主成分分析や水質の空間分布の推定などを実施した。水理に関する研究として、幌延町周辺の陸域から海域を対象に、文献データなどを利用して、地質構造モデルの構築,水理地質構造モデルの構築,地下水流動解析を実施した。2006年度は上記のモデル化を継続するとともに、モデル化手法の適用性の検討結果などについて取りまとめる予定である。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Recent Advances in Actinide Science, p.596 - 598, 2006/06
近年、硫黄や窒素といったソフトドナー配位子を有する抽出剤が、ランタニド(Ln)に比べ三価のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)に対して抽出選択性を示すことが見いだされた。Koralikらは新規の窒素ドナー配位子2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazinie-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対して高い選択性を有することを報告している。しかしながら、R-BTPはプロトネーションにより酸性溶液中に溶解しやすいため、長鎖のアルキル基あるいは分岐分子鎖を導入することで酸性溶液中の安定性を改良した。本試験では新規のR-BTP含浸吸着剤を用いて、硝酸溶液中からのMA(III)とLn(III)の分離を検討した。分岐分子鎖を導入したR-BTP吸着剤は濃度4Mまでの硝酸溶液でAmに対して高い吸着性能を示し、分配係数は10
を超えた。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1274 - 1277, 2006/02
被引用回数：39 パーセンタイル：84.47(Chemistry, Physical)先進的湿式再処理プロセスの開発において、マイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離は最も重要な課題の一つである。MAは長半減期の
放射性元素であるため、核分裂生成物と分離する必要がある。しかしながら、その化学的類似性からMAとランタニド(Ln)の分離は非常に困難である。近年、SやN等のソフトな配位子を含む抽出剤がMA(III)に対して選択性を有することが見いだされた。KoralikらはN-ドナー配位子を持つ2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対し高い選択性があることを報告している。しかし、相互に分離するには多段の分離手法が必要である。抽出クロマトグラフィーは少量の物質を処理する手段としては最も有望な分離技術の一つである。新規に粒径50
のポーラスシリカにスチレン-ジビニルベンゼンポリマー添着した担体にR-BTP抽出剤を含浸させて吸着剤を調製した。本吸着剤は吸脱着速度が速く、また、膨潤しにくいため抽出クロマトグラフィーへの利用に適している。Ln(III)とトレーサー量のAm(III)を含む模擬高レベル廃液の分離を検討した。R-BTP吸着剤を充填したカラムにより、Am(III)とLn(III)は相互に分離された。Amに対して極めて高い除染係数(
10
)が得られ、全元素が定量的に回収された。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
核燃料サイクルの開発において、再処理プロセスの経済性及び効率性の向上は最も重要な課題の一つである。特に将来の高速増殖炉システムの確立には、現行のPurexプロセスに比べコンパクトで放射性廃棄物量の少ない再処理プロセスの開発が強く望まれている。著者らは使用済みFBR-MOX燃料の再処理プロセスとして、新規湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスは(1)陰イオン交換体によるPd除去工程,(2)電解還元による原子価調整工程,(3)陰イオン交換体によるU, Pu, Npの回収工程,(4)マイナーアクチニド分離工程から構成される。本研究ではマイナーアクチニド分離工程について検討した。
星 陽崇*; 張 安運*; 内田 裕美*; 倉岡 悦周*
JNC TJ8400 2005-011, 20 Pages, 2005/02
JNC-TJ8400-2005-011.pdf:0.86MB
再処理高放射性廃液から抽出クロマトグラフィーによりCsを分離回収する方法について試験研究を行った。抽出剤CalixR14及びTBPを含浸した吸着材を合成し、Cs、Na、K、Rb、Sr、Laの吸着特性を調べた。模擬廃液を用いたカラム分離試験を行った。Csを分離回収できる見通しが得られた。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 262(3), p.601 - 605, 2005/01
グラッシーカーボン電極を用い、硝酸溶液中でTc(VII)の電解還元試験を行った。電解還元は-300mV(vs. Ag/AgCl)の定電位で実施した。電解還元前後のTc濃度がほとんど変化しなかったことから、TcOやTc等が電極表面へ析出しないと考えられる。吸光スペクトル測定及び陰イオン交換体を用いた吸着バッチ試験の結果から、Tc(VII)はTc(IV)に還元されることが、明らかとなった。
星 陽崇*; 張 安運*; 倉岡 悦周*; 山口 裕美*
JNC TJ8420 2004-001, 23 Pages, 2004/02
JNC-TJ8420-2004-001.pdf:1.01MB
イオン交換基としてスルホン酸をシリカ粒子に担持させた陽イオン交換体を用い、カラム法による模擬Am-Cm含有廃液中の希土類元素の分離特性を検討した。
星 陽崇*; 張 安運*; 倉岡 悦周*; 山口 裕美*
JNC TJ8410 2004-001, 26 Pages, 2004/02
JNC-TJ8410-2004-001.pdf:1.16MB
高レベル廃液からの三価アクチニド(Am及びCm)分離プロセスとして抽出クロマトグラフィーを適用するために、シリカ担持型TODGA吸着材の基礎的な特性に関する試験を行った。
星 陽崇*; 張 安運*; 倉岡 悦周*
JNC TJ8410 2004-008, 27 Pages, 2003/12
JNC-TJ8410-2004-008.pdf:0.68MB
CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー工程を確立するため、漏出CMPOに関する試験、プロセスフローシート試験を行った。
倉岡 悦周*; 張 安運*
JNC TJ8400 2003-073, 26 Pages, 2003/03
JNC-TJ8400-2003-073.pdf:0.95MB
抽出クロマトグラフィー法による高放射性廃液からのSr分離法に関して、その可能性を検討するために、シリカ担持型Sr吸着材を調製し、硝酸溶液におけるSr(II)等のFP元素の吸着及び分離試験を行った。
倉岡 悦周*; 新井 剛*; 張 安運*
JNC TJ8420 2003-003, 25 Pages, 2003/02
JNC-TJ8420-2003-003.pdf:1.19MB
Am、Cmや希土類元素の相互分離における陽イオン交換法の適用可能性を検討するために、スルホン酸基を交換基とするシリカ担持型陽イオン交換体 (SiSCR)を合成し、その熱分解特性及び希土類元素に対する吸着・溶離・分離特性を調べた。
倉岡 悦周*; 張 安運*; 新井 剛*
JNC TJ8400 2003-078, 43 Pages, 2002/12
JNC-TJ8400-2003-078.pdf:1.86MB
FBRサイクルの実用化戦略調査研究におけるマイナーアクチニド分離プロセスの研究として、シリカ担持型CMPO吸着材の基礎的な特性に関する試験並びにシリカ担体の合成技術に関する調査を行った。
Wei, Y.*; 星 陽崇*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.761 - 764, 2002/11
われわれは、長寿命マイナーアクチノイドとZr, Moのような核分裂生成物を高レベル廃液から分離するため、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによる高度な群分離プロセスを研究してきた。本研究では、新しい窒素ドナー配位子である、種々のアルキル基を持つ2,6-bi-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (R-BTP)を合成して、これらの配位子が直径50mのSiO-P担体に担持された、シリカを基材とした新しい抽出樹脂を調製して、
AmとLn(III)の硝酸溶液からの吸着について検討した。その結果、吸着挙動がR-BTPのアルキル基に強く依存し、
Bu-BTP/SiO-PとHex-BTP/SiO-Pが、高いAm(III)について、高い吸着性とLn(III)に対する選択性を持つことがわかった。分離係数としては、Am/Ceについて約10、Am/Eu-Gdについて約10
が得られ、これら抽出樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーにより、効果的にAm(III)をLn(III)から分離できると期待される。
倉岡 悦周*; 張 安運*; 熊谷 幹郎*; 澤 俊雄*
JNC TJ8400 2002-005, 58 Pages, 2002/07
JNC-TJ8400-2002-005.pdf:2.94MB
本件では、MA回収プロセスの工学規模試験の可能性について検討するため、小スペース、低コスト化の達成の可能性が評価されている抽出クロマト法に関し、プロセスフロー、設備概要及び概略の設備配置を検討すると共に、CMPO等の廃棄試薬の処理法を調査・検討した。本プロセスの分離工程は2つのCMPO吸着材カラムにより構成され、第1カラムではHLLWからMAと重RE元素及びZr、Moを製品溶液として回収する。第2カラムでは第1カラムの製品溶液からZr、Moを除去すると共に、MAと重REを硝酸酸性の製品溶液として回収する。模擬HLLWを用いた分離試験の結果から、各主要元素の分離性能が確認され、策定したプロセスの妥当性が認められた。なお、本プロセスは"ソルトフリー"であり、Zr-Mo、Pdの分離も可能である等の特徴がある。策定したプロセスについて、プロセスフローダイヤグラムを作成し、工学規模での試験を想定した場合の1試験当たりの物質収支を検討した。分離カラム等の主要機器設備の概念構造、容量を検討し、概略の設備配置図を作成した。作成した機器リストを基に、各設備のコスト評価を実施した。また、本プロセスで発生する廃CMPO吸着材、DTPAやシュウ酸含有廃液に関し、最適な処理法を調査すると共に、フェントン試薬による分解処理試験を実施した。最後に、本プロセスにおける技術的課題について検討した。
倉岡 悦周*; 新井 剛*
JNC TJ8420 2002-003, 35 Pages, 2002/03
JNC-TJ8420-2002-003.pdf:0.59MB
無機物担体に官能基を持つ有機樹脂を担持したイオン交換体は、有機物を主体とする従来型のイオン交換樹脂に比べ、安全性の向上、有機物量の低減および処理プロセスの高度化が期待できる。本試験では、Am、Cmや希土類元素の相互分離プロセスへの適用を想定し、スルホン酸基を交換基とするシリカ担持型陽イオン交換体を合成し、交換容量、吸着速度及びカラム内での通液圧損を測定評価した。粒径約50mの多孔性シリカ粒子を担体とし、スルホン酸基を交換基とするマクロポア型新規陽イオン交換体(SiSCR)の合成手法を確立した。合成したSiSCR交換体の交換容量は3.6meq/g-resinで、Ph約2.5の溶液からのNd(III)とEu(III)に対する吸着分配係数が300500dm3/kg-resinである。SiSCRの吸着速度が代表的な市販陽イオン交換樹脂に比べ速く、バッチ吸着試験では15分以内で吸着平衡に到達した。また、充填カラムにおけるSiSCR交換体の通液圧損は、同一粒径を有する市販の有機樹脂に比べ低いことが認められた。
