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樋口 雄紀*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 日比 章五*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 原田 雅史*; et al.
Communications Engineering (Internet), 3, p.33_1 - 33_7, 2024/02
The automotive industry aims to ensure the cold-start capability of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) for developing fuel cell electric vehicles that can be driven in cold climates. Water and ice behavior is a key factor in maintaining this capability. Previously reported methods for visualizing water and/or ice are limited to small-sized PEFCs ( 
50 cm
), while fuel cell electric vehicles are equipped with larger PEFCs. Here, we developed a system using a pulsed spallation neutron beam to visualize water distribution and identify water/ice phases in practical-sized PEFCs at a cold start. The results show direct evidence of a stepwise freezing behavior inside the PEFC. The produced water initially accumulated at the center of the PEFC and then froze, followed by PEFC shutdown as freezing progressed. This study can serve as a reference to guide the development of cold-start protocols, cell design, and materials for next-generation fuel cell electric vehicles.
野崎 洋*; 近藤 広規*; 篠原 武尚; 瀬戸山 大吾*; 松本 吉弘*; 佐々木 厳*; 伊勢川 和久*; 林田 洋寿*
Scientific Reports (Internet), 13, p.22082_1 - 22082_8, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Multidisciplinary Sciences)Lithium ion batteries (LIBs) have become essential components that power most current technologies, thus making various safety evaluations necessary to ensure their safe use. Heating tests remain the most prominent source of safety issues. However, information on the phenomena occurring inside batteries during heating has remained inaccessible. In this study, we demonstrate the first in situ neutron imaging method to observe the internal structural deformation of LIBs during heating. We developed an airtight Al chamber specially designed to prevent radioactive contamination during in situ neutron imaging. We successfully observed the liquid electrolyte fluctuation inside a battery sample and the deformation of the protective plastic film upon heating up to thermal runaway.
吉宗 航*; 樋口 雄紀*; 加藤 晃彦*; 日比 章五*; 山口 聡*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 篠原 武尚; 加藤 悟*
ACS Energy Letters (Internet), 8(8), p.3485 - 3487, 2023/08
被引用回数：2 パーセンタイル：52.07(Chemistry, Physical)A multiscale water visualization technique for polymer electrolyte fuel cells was established by using 
multiprobe radiography with pulsed spallation neutron and synchrotron X-ray sources. The three-dimensional water distribution revealed that water back-diffusion from the cathode to the anode significantly contributes to the drainability of practical polymer electrolyte fuel cells toward fuel cell electric vehicles.
伊勢川 和久; 瀬戸山 大吾*; 樋口 雄紀*; 松本 吉弘*; 長井 康貴*; 篠原 武尚
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1040, p.167260_1 - 167260_10, 2022/10
被引用回数：1 パーセンタイル：33.4(Instruments & Instrumentation)This paper reports on development of pulsed neutron imaging for phase differentiation between liquid water and ice with introduction of a gated image intensifier. Previous neutron-imaging systems for phase differentiation between liquid-water and ice, on the other hand, had some issues with temporal resolution, horizontal distribution of neutron wavelength, and field-of-view size. By using energy-selected pulsed neutron imaging with an optical image intensifier, the authors have achieved liquid-water/ice phase identification with a shorter temporal resolution than before with a suitable field of view area to observe commercial PEFCs.
Al
GaO
:Ce single-crystal scintillator to neutron radiography伊勢川 和久; 瀬戸山 大吾*; 木村 英彦*; 篠原 武尚
Journal of Imaging (Internet), 7(11), p.232_1 - 232_9, 2021/11
中性子ラジオグラフィは、物質を透過するという点でX線ラジオグラフィを補完するものと考えられているが、その空間分解能はまだ十分ではない。中性子イメージングの高解像度化のためには、光学系の高度化や輝点重心処理などのアプローチがあるが、本稿ではシンチレータの改良に着目した。我々はGdAlGaO:Ce単結晶シンチレータを初めて中性子ラジオグラフィに適用し、10.5
mの空間分解能を達成した。この材料が光学系の最適化とシンチレータの輝度向上により、mオーダーの分解能を実現する新しい中性子シンチレータとなり得ることを示すことができた。
橋本 俊輔*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 柴田 薫; 山田 武*
Journal of Molecular Liquids, 342, p.117580_1 - 117580_8, 2021/11
被引用回数：3 パーセンタイル：27(Chemistry, Physical)エチレングリコール水溶液中に二酸化ケイ素(SiO)ナノ粒子を分散したナノ流体の準弾性中性子散乱測定(QENS)およびパルス磁場勾配核磁気共鳴分析(PFGNMR)を行った。研究目的は、このナノ流体の熱伝導率が理論値を超えて増加するメカニズムを解明することだった。得られた実験結果は、SiOナノ粒子の周りの液体分子の運動が非常に制限されているため、SiOナノ粒子の添加により、エチレングリコール水溶液中の液体分子の自己拡散係数が低下していることを示す。そして温度一定の条件で、SiOナノ流体中で、液体分子の自己拡散係数が減少するにつれて、熱伝導率が増加した。
伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信
Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10
被引用回数：4 パーセンタイル：29.65(Chemistry, Physical)The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement u
shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than 
15 
. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.
樋口 雄紀*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久; 土川 雄介; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 長井 康貴*
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1062 - 1071, 2021/01
被引用回数：6 パーセンタイル：52.59(Chemistry, Physical)本研究は、パルス中性子源施設において行われた水と氷のイメージングに関する最初の報告である。固体高分子燃料電池(PEFC)内部の水分分布を可視化するために中性子イメージングを利用した。特に、エネルギー分解中性子イメージングは、液体の水と氷を区別することができる手法であり、氷点下の環境で動作するPEFCにおける氷の形成を調べるのに効果的である。水氷識別は、低中性子エネルギーにおいて液体の水と氷の断面積が異なることを利用した。実際のPEFC内の混相流(気体・液体・固体)の過渡的な凍結・融解現象を高い空間分解能で定量的に観測するためには、高強度で広いエネルギー範囲を持つパルス中性子ビームが最適である。本研究では、PEFCの流路を模擬して細い毛細管に封入した水を用い、パルス中性子ビームを照射して氷、液体水、過冷却水を識別し、毛細管内の水の凍結・融解現象を明らかにした。さらに、実物大の燃料電池を用いたその場観察へのステップとして、-30
Cまで冷却可能なサブゼロ環境チャンバーを製作し、大視野(300mm
300mm)での液体の水・氷分布の観察を可能にした。
伊藤 華苗; 原田 雅史*; 山田 悟史*; 工藤 憲治*; 青木 裕之; 金谷 利治*
Langmuir, 36(43), p.12830 - 12837, 2020/11
被引用回数：13 パーセンタイル：58.64(Chemistry, Multidisciplinary)We performed HO and DO double contrast neutron reflectivity measurements on 25-nm-thick Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon in water and 80% relative humidity vapor to investigate the depth profile of the water and Nafion distribution. We found a dense Nafion layer at the air or water interface regardless of the carbon hydrophilicity. On the other hand, a water-rich Nafion dense layer was observed at the carbon interface only for hydrophilic carbon. The double contrast measurements provided quantitative information about the depth profile but simultaneously indicated that the sum of the volume occupancies of water and Nafion in the film was less than unity. We assessed the problem based on two possibilities: voids in the film or "residual water", which cannot be exchanged or is difficult to exchange with water outside.
Koga, J. K.; 森林 健悟; 福田 祐仁; Bulanov, S. V.; 匂坂 明人; 小倉 浩一; 大道 博行; 山極 満; 木村 豊秋*; 藤川 武敏*; et al.
Journal of Physics D; Applied Physics, 43(2), p.025204_1 - 025204_15, 2010/01
被引用回数：17 パーセンタイル：56.56(Physics, Applied)Three dimensional simulations and experimental results for the laser induced breakdown of air are presented. The simulations include the laser propagation, multi-photon and impact ionization, and heating of the electrons using accurate atomic and molecular data. For laser pulses of duration from 100 femto-seconds to 1 nano-second mechanisms for the breakdown of air based on the pulse duration and intensity ranging from optical field ionization to electron impact ionization are found. The laser energies at which the breakdown occurs are found to be in good agreement with experimental results.
東 博純*; 匂坂 明人; 大道 博行; 伊藤 勇夫*; 門浦 弘明*; 神谷 信雄*; 伊藤 忠*; 西村 昭彦; Ma, J.*; 森 道昭; et al.
Applied Surface Science, 255(24), p.9783 - 9786, 2009/09
被引用回数：2 パーセンタイル：11.75(Chemistry, Physical)フェムト秒レーザー及びナノ秒レーザーを用いて、照射強度10
W/cm及び10
W/cmで単結晶シリコン基板及びアモルファスシリコン膜を有する単結晶シリコン基板に照射した。単結晶シリコン基板へのレーザー照射では、レーザー照射部には多結晶、周辺部には多結晶とアモルファスで構成される針状の構造が形成された。特に照射強度が10
W/cmの場合は、多結晶は基板とほぼ同じ方位を向いた。照射強度が10
W/cmより低い場合は、基板が単結晶シリコンの場合でもアモルファスシリコンが形成された。
匂坂 明人; 東 博純*; 大道 博行; 神谷 信雄*; 伊藤 忠*; 竹内 昭博*; 鈴木 教友*; 西村 昭彦; 森 道昭; 織茂 聡; et al.
Proceedings of 4th International Congress on Laser Advanced Materials Processing (LAMP 2006) (Internet), 3 Pages, 2006/00
電磁材料等においてナノサイズの柱状結晶が形成されれば、その電磁特性としてこれまで得られなかった特性を得ることが期待できる。ここで、高輝度のフェムト秒レーザー照射したシリコンの飛散粒子に注目すると、レーザーと物質との相互作用による強い電場を受けるのでナノ秒レーザー照射とは異なる飛散粒子の形態が予測される。そのため本研究では、原子力機構設置のチタンサファイアレーザーを用いてシリコンターゲットに照射した。集光強度は510W/cmであった。そして、シリコンターゲットからのアブレータを採取し、高分解能の透過型電子顕微鏡や電子線回折等でその構造などを詳細に調べた。その結果、多結晶成分とアモルファス成分をもつタッドポール粒子の発生を確認した。
Koga, J. K.; 森林 健悟; 福田 祐仁; Bulanov, S. V.; 匂坂 明人; 小倉 浩一; 大道 博行; 山極 満; 木村 豊秋; 藤川 武敏*; et al.
no journal, ,
Simulations including the laser propagation, multi-photon and impact ionization, and heating of the electrons and experimental results for the laser induced breakdown of air for pulses of duration from femtoseconds to picoseconds are presented.
西内 満美子; 大道 博行; 余語 覚文; 織茂 聡; 小倉 浩一; Ma, J.-L.; 匂坂 明人; 森 道昭; Pirozhkov, A. S.; 桐山 博光; et al.
no journal, ,
50TW級高強度短パルスTi:Sapレーザーと厚さ7.5m, 12.5m, 25mの透明なポリイミド[(C
H
O
N)n]ターゲットとの相互作用により、最高エネルギー4MeVの高フラックスな陽子線の発生を行った。エネルギー1.7J,パルス幅35fsのTi:Sapレーザー光をターゲット上に310
Wcm
の強度で集光した。レーザーのメインパルス近傍でのメインパルスとバックグラウンドのコントラスト比は410
であった。レーザーから得られた陽子線へのエネルギー変換効率は3%に達した。この変換効率の値は、同レベルのレーザー(数J級)を用い、ナノメートルの厚さの超薄膜ターゲットを用いて行った他の研究結果を超える値である。本報告では、超短パルスレーザのコントラスト比,ターゲットの厚さ,レーザーフォーカス条件に対するレーザーから陽子線への変換効率と最大エネルギーの依存性を示し、それぞれの最大化に向けた研究の方向を議論する。
山崎 明義*; 神谷 富裕; 佐藤 隆博; 三間 圀興*; 藤田 和久*; 奥田 匠昭*; 佐和田 博*; 斎藤 俊哉*; Gonzales, R.*; Perlado, J. M.*; et al.
no journal, ,
For the development of advanced lithium (Li) ion batteries, precise diagnostics of Li in the electrode material is required. In order to obtain specific distribution of Li in Li ion battery materials, we have utilised the nuclear reaction analysis (NRA) and the particle induced 
-ray emission analysis (PIGE) with the micro-PIXE analysis, which characterises the heavier elements, in the proton microbeam system at TIARA. The Li distribution in real Li-ion batteries was analysed mainly in the cross-sections of fabricated electrode samples containing micro particles based on metal oxides. The objects of the analyses were extended to all-solid batteries as the candidate for the next generation Li ion battery. The obtained images show the distributions of the Li ions buried in the electrode materials varying with charging condition and other various factors. This paper describes the analysis system and results of the experiments.
伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信
no journal, ,
The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement u shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than 15 . The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.
Song, F.; 樋口 雄紀*; 日比 章五*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 篠原 武尚
no journal, ,
In this work, we have applied the energy-selective neutron radiography to visualize the freezing and thawing of water in different cavity layers of a fuel cell by taking cross-sectional neutron transmission images, as a preliminary experiment for further operando water/ice identification observations on PEFCs. A miniature size of a fuel cell, which consisted of gas diffusion layers (GDLs) and aluminum frames with gas channels produced by 3D printing technique, was prepared as a model cell sample. This model fuel cell was filled with water and cooled by a Peltier cooler down to -10 degree C. Consecutive high-resolution energy-selective neutron imaging was conducted throughout the freezing process at the RADEN instrument in J-PARC MLF. By taking the ratio of logarithms of neutron transmission between long and short wavelength neutrons, we defined a water/ice identification parameter to confirm freezing of water within the cell. This parameter was spatially resolved on the neutron transmission images to map the water/ice distribution in each layer of the model fuel cell as it was cooled to sub-zero temperatures. In the presentation, we will discuss the spatial and temporal resolution capacities of the high-resolution energy-selective neutron imaging at the RADEN instrument, and show results of the water/ice identification experiments on the cross-sectional observation of the PEFC.
