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元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 池田 隆司; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 成田 弘一*; 阿久津 和宏*; Heller, W. T.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1205 - 1211, 2016/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)This study uses small-angle neutron scattering (SANS) to elucidate the coordination structure of the complex of mono-acetyl substituted dibenzo-20-crown-6-ether (ace-DB20C6) with Cs. SANS profiles obtained for the complex of ace-DB20C6 and Cs (ace-DB20C6/Cs) in deuterated dimethyl sulfoxide indicated that Cs coordination resulted in a more compact structure than the free ace-DB20C6. The data were fit well with SANS profiles calculated using Debye function for scattering on an absolute scattering intensity scale. For this theoretical calculation of the scattering profiles, the coordination structure proposed based on a density functional theory calculation. Consequently, we conclude that the SANS analysis experimentally supports the proposed coordination structure of ace-DB20C6/Cs and suggests the following: (1) the complex of ace-DB20C6 and Cs is formed with an ace-DB20C6/Cs molar ratio of 1/1; (2) the two benzene rings of ace-DB20C6 fold around Cs above the center of the crown ether ring of ace-DB20C6.
元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 小川 紘樹*; 小林 徹; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Langmuir, 30(50), p.15127 - 15134, 2014/12
被引用回数：27 パーセンタイル：62.29(Chemistry, Multidisciplinary)The effect of cesium (Cs) adsorption on the mesoscopic structure of the clay minerals vermiculite and weathered biotite (WB) in suspensions was elucidated by small-angle X-ray scattering (SAXS). The clay minerals form multilayered structures and the Cs cations are strongly adsorbed in the interlayer space of the soil clays, in particular vermiculite and WB. SAXS was used to monitor the relationship between Cs adsorption at the clay interlayers and the structural changes at length scales from 0.1 to 100 nm. The variation in the distance between the neighboring clay sheets and the spatial arrangement of the clay sheets with and without Cs were clarified. Our quantitative analyses revealed that the number of stacked layers of pure vermiculite was decreased by Cs addition, whereas that of WB increased. Moreover, the average distance between the neighboring layers of vermiculite in suspension was larger than that of WB, which reflects the different conditions of Cs intercalation. These findings provide fundamental insights that are important for predicting the environmental fate of radioactive cesium in contaminated regions and for developing methods for extracting cesium from soil.
元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 西辻 祥太郎*; 矢板 毅; 小林 徹; 鈴木 伸一
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故により環境中へ放出された放射性セシウムが、福島県を中心に広範な地域に対して環境汚染をもたらした。地表の放射性セシウムは、水を介して拡散し、土壌に吸着しているが、その中でも特に風化黒雲母・バーミキュライトといった特定の粘土鉱物に濃縮され、強くとり込まれることが明らかにされている。粘土鉱物中へのセシウムイオン吸着メカニズムの検討は、X線回折法やX線吸収微細構造法、顕微鏡観察などを用いてこれまでに数多くの報告がされているが、粘土鉱物のナノ-メソスケールの構造を明らかにして、イオンの吸着挙動との関係を定量的に報告した例はほとんどない。そこで我々は、X線小角散法を用いて、バーミキュライト・風化黒雲母/セシウム懸濁液の構造解析を行い、セシウムイオンの吸着に伴う粘土鉱物の構造変化を観察した。その結果、バーミキュライトのある場所に放射性セシウムイオンが1個だけ吸着すると、その隣にもセシウムや化学的性質の類似したイオンが吸着しやすくなるため、特定の粘土層に多くのセシウムイオンが取り込まれることを明らかにした。さらに、粘土層に入ったセシウムは、粘土の酸素と直接結合し、層の反対面では、負の電荷が弱まることから剥離が生じやすくなる。このことにより二つの粘土層がはがれ、それぞれの粘土層の表面にもセシウムが吸着しやすくなり、バーミキュライトに対して、次々とセシウムイオンが吸着していくことを解明した。
元川 竜平; 遠藤 仁*; 横山 信吾*; 西辻 祥太郎*; 矢板 毅; 小林 徹; 鈴木 伸一
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故により環境中へ放出された放射性セシウムが、広範な地域に対して環境汚染をもたらした。地表の放射性セシウムは、水を介して拡散し、土壌に吸着しているが、その中でも特に風化黒雲母・バーミキュライトといった特定の粘土鉱物に濃縮され、強くとり込まれることが明らかにされている。粘土鉱物中へのセシウムイオン吸着メカニズムの検討は、X線回折法やX線吸収微細構造法、顕微鏡観察などを用いてこれまでに数多くの報告がされているが、粘土鉱物のメソスケールの構造を明らかにして、イオンの吸着挙動との関係を報告した例はほとんどない。そこで本研究では、X線小角散乱(SAXS)法を用いて、バーミキュライト・風化黒雲母/セシウム懸濁液のメソ構造解析を行った。その結果、バーミキュライトのある場所に放射性セシウムイオンが吸着すると、その隣にもセシウムや化学的性質の類似したイオンが吸着しやすくなるため、特定の粘土層に多くのセシウムイオンが取り込まれることを明らかにした。さらに、粘土鉱物のメソ構造を解析するための理論散乱モデルを確立することに成功した。
元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 塩飽 秀啓
no journal, ,
The aim of this study is to elucidate a hierarchical structure of Zr(NO
)
(2TBP) in octane, formed in an organic phase of the biphasic solvent extraction system, where TBP is tri-n-butyl phosphate. The combined method of extended X-ray adsorption fine structure (EXAFS) and small-angle scattering (SAS), exhibiting a good compatibility in the viewpoint of observing length scale, were employed in this study. EXAFS and SAS are capable of covering the length scales from 0.1-1 nm and 1-100 nm, respectively, reflecting a single coordination structure of Zr(NO)(2TBP) complex and its self-assembly. Note that we need to combine the data obtained for both methods in order to proceed with our understandings of the overall hierarchical structure. In this paper, we would like to report the overall picture of the self-assembled structure into a wide length scale and introduce an original insight into the treatment of EXAFS and SAS profiles.
