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論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Fabrication and short-term irradiation behaviour of Am-bearing MOX fuels

木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三

NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11

MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。

論文

Oxidation and reduction behaviors of a prototypic MgO-PuO$$_{2-x}$$ inert matrix fuel

三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 487, p.1 - 4, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Materials Science, Multidisciplinary)

MgOを母材としたPuO$$_{2-x}$$含有イナートマトリックス原型燃料の酸化還元挙動を熱分析により調べ、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度を実験的に決定した。MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ低くなった。また、高い酸素分圧条件において、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の定比からのO/Pu比の変化はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ小さくなることがわかった。これより、MgOを母材にすることによりイナートマトリックス燃料からの酸素供給及び放出が抑制されることがわかり、被覆管酸化等の観点で懸念となる高い酸素ポテンシャルを有するマイナーアクチニド酸化物の母材としてMgOが有効であることがわかった。

論文

High temperature physicochemical properties of irradiated fuels

石川 高史; 大西 貴士; 廣沢 孝志; 田中 康介; 勝山 幸三

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 10 Pages, 2017/00

Research and development (R&D) of high temperature behavior of irradiated fuels have been conducted for many years in the Alpha-Gamma Facility (AGF) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). An apparatus for measuring melting temperatures for irradiated fuels and an apparatus for the evaluation of radionuclides (fission products; FPs and actinides) release behavior from the irradiated fuels were installed in hot cells in AGF. In this paper, the activities of the R&D of the high temperature behavior of irradiated fuels are reviewed and detailed descriptions of the apparatuses are provided.

論文

Oxygen potential of a prototypic Mo-cermet fuel containing plutonium oxide

三輪 周平; 逢坂 正彦; 野崎 貴大*; 有馬 立身*; 出光 一哉*

Journal of Nuclear Materials, 465, p.840 - 842, 2015/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルを実験的に決定した。PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルはPuO$$_{2-x}$$のものと同じであった。また、Mo/MoO$$_{2}$$酸化反応の酸素ポテンシャルより高い場合にはMoマトリックスが徐々に酸化することがわかった。これより、Moサーメット燃料の酸化還元挙動は、アクチニド相及びMoマトリックスのそれぞれで個別に評価できることを明らかにした。以上の結果より、アクチニド相をMoにより閉じ込めることでMoサーメット燃料の酸化還元を制御できる可能性が示された。

論文

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1285 - 1289, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Nuclear Science & Technology)

BaPu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{3}$$を調製し、ペロブスカイト型結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。熱伝導率とデバイ温度の関係から、Ba系ペロブスカイト化合物の熱伝導率は原子間結合力の大きさで説明できることを明らかにした。

論文

Early-in-life fuel restructuring behavior of Am-bearing MOX fuels

田中 康介; 佐々木 新治; 勝山 幸三; 小山 真一

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.619 - 621, 2015/10

高速実験炉「常陽」のB11及びB14で短期照射されたAm-MOX燃料の照射後試験を実施し、組織変化挙動(中心空孔径の発達状況等)に係るデータを取得した。その結果、O/M比が1.95から1.98付近の燃料の組織には明確なO/M比依存性が認められないが、定比組成(O/M=2.00)では顕著な組織変化が見られた。これにより、Am-MOX燃料の照射初期における中心空孔の形成には、燃料ペレットの熱伝導率の差よりも、蒸発-凝縮機構に及ぼすO/M比依存性の影響が強く現れることがわかった。

論文

Chemical form consideration of released fission products from irradiated fast reactor fuels during overheating

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。

論文

Removal of zirconium from spent fuel solution by alginate gel polymer

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Progress in Nuclear Energy, 82, p.69 - 73, 2015/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Nuclear Science & Technology)

これまでの研究において、特定の元素のみと選択的に相互作用する抽出剤や無機イオン交換体をアルギネートゲルで賦形化し、発熱性元素や希少元素のみを選択的に分離するプロセスが提案されている。しかしながら、担体であるアルギネートゲルも陽イオン交換体としての特性を有するため、ジルコニウムやルテニウムを吸着し、選択的分離を阻害することが懸念されている。よって、本研究においては、選択的分離工程の前に、アルギネートゲルによるジルコニウムの除去工程を提案し、その可能性を検討した。その結果、ジルコニウムは酸性溶液中ではZr$$^{4+}$$となり、2価や3価の陽イオンよりもアルギネートゲルに強く吸着することを明らかにした。また、アルギネートゲル充填カラムを使用して、照射燃料溶解液中のジルコニウムを選択的に除去できることを見出した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでB$$_{2}$$O$$_{3}$$を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはB$$_{2}$$O$$_{3}$$によって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$が使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがB$$_{2}$$O$$_{3}$$と反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$は温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBO$$_{2}$$とI$$_{2}$$が生成したものと考えられる。加えて、ガス状I$$_{2}$$は温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBO$$_{2}$$は沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBO$$_{2}$$として影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。

論文

Oxidation behavior of Am-containing MOX fuel pellets in air

田中 康介; 吉持 宏; 大林 弘; 小山 真一

Energy Procedia, 71, p.282 - 292, 2015/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.64

MA含有MOX燃料の酸化特性に関する基礎データを取得するため、Am含有MOX燃料ペレットの高温酸化試験を実施し、UO$$_{2}$$燃料及びMOX燃料の挙動と比較した。

論文

Penetration behavior of water solution containing radioactive species into dried concrete/mortar and epoxy resin materials

佐藤 勇; 前田 宏治; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 臼杵 俊之; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(4), p.580 - 587, 2015/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Nuclear Science & Technology)

乾燥したコンクリート、乾燥したモルタル及びエポキシ塗料中への$$^{137}$$Csのような放射性核種の浸透挙動を照射済燃料から抽出した核分裂生成物を含む溶液を用いて観察し、放射性核種の浸透速さや深さに関する基礎的な知見を得た。放射性核種は、エポキシ塗料へほとんど浸透しなかった。放射性核種溶液は、数十日でコンクリートやモルタル材料に数ミリメートルの深さで浸透した。コンクリートやモルタル材料の表面近くで観察される浸透挙動は、水溶液を膨潤したコンクリート、ベントナイトやセメント材料のような媒質における核種の拡散と酷似したものであった。

論文

Chromatographic separation of nuclear rare metals by highly functional xerogels

大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。

論文

Research program for the evaluation of fission product release and transport behavior focusing on FP chemistry

佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 中島 邦久; 廣沢 孝志; 岩崎 真歩; 大西 貴士; 逢坂 正彦; 高井 俊秀; 天谷 政樹; et al.

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

シビアアクシデントに関する新たな研究計画を遂行し、BWRシステムにおけるFP放出及び移行挙動の評価を行う。この計画の目的は、CsとIに焦点を絞ったFP化学に関する実験データベースを用いて、FP放出・移行モデルの改良を行うことにある。この計画では、CsとIの化学という観点で制御棒材料であるB$$_{4}$$Cに含まれているBの影響に注目した。モデル改良に用いられる実験データベースは、BWRの雰囲気をシミュレーションした幅広い酸素分圧及び水蒸気分圧用に新たに用意した試験機を用いて得られる結果から構成される予定である。これらの実験的研究・分析の準備状況が紹介される。加えて、一部の試験が実行に移され、こちらで想定した移行過程のひとつでCsとI移行に対するBの化学的影響を確認することができた。ここでは、Cs化合物とB蒸気またはエアロゾルの反応が生じていると考えられる。すなわち、この実験では析出したCsIに対するBの剥ぎ取り効果が観察された。

報告書

BWRシビアアクシデント時のソースターム評価手法高度化のための核分裂生成物化学形評価に関する研究; 平成25年度成果

大洗研福島技術開発特別チーム; 福島燃料材料試験部; 技術開発部

JAEA-Technology 2014-014, 60 Pages, 2014/07

JAEA-Technology-2014-014.pdf:57.06MB

本報告書は、シビアアクシデント時に燃料から放出される核分裂生成物の化学を解明してソースターム評価手法の高度化につなげるための研究について、研究スコープをより詳細化・明確化して研究計画を提示するとともに、これまでに得られた成果について記載したものである。BWR制御棒材B$$_{4}$$Cが含まれる体系でのソースタームにおけるCs及びI化学解明に資するため、核分裂生成物等放出速度評価、核分裂生成物等の化学形評価及び核分裂生成物等に係る基礎データ整備の3つの研究項目を設定した。装置整備を進めるとともに、非放射性の模擬物質を用いた沈着CsIに対するB蒸気の化学反応の影響等に関する試験を行い、基礎的な知見を取得した。

論文

Effects of interaction between molten zircaloy and irradiated MOX fuel on the fission product release behavior

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 逢坂 正彦; 大林 弘; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.876 - 885, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.53(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動におよぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価することを目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。

報告書

放射性核種含有溶液の床材・壁材に対する浸透挙動

臼杵 俊之; 佐藤 勇; 須藤 光雄; 前田 宏治; 逢坂 正彦; 小山 真一; 所 大志郎*; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*

JAEA-Testing 2014-001, 29 Pages, 2014/05

JAEA-Testing-2014-001.pdf:5.33MB

福島第一原子力発電所の原子炉建屋内における床材・壁材の汚染性状把握に関する基礎データを得るため、放射性核種を含む溶液を用いた浸透試験を実施した。照射済燃料から調製した放射性核種含有溶液を、エポキシ系塗料試料、乾燥しているコンクリート試料およびモルタル試料に塗布し、研磨および放射線測定を繰り返し、深さ方向の線量率プロファイルを取得した。エポキシ系塗料試料に関しては、放射性核種は浸透せず、深さ0.4mm以内にとどまっていることが確認された。コンクリート試料に関しては、放射性核種の浸透が確認され、本試験条件においては、約2mmの研磨で線量率がバックグラウンドまで低減することが確認され、乾燥状態のコンクリートまたはモルタルに対する溶液を介した放射性物質の浸透挙動は、表面近傍においては定量的に膨潤状態の同媒体に対するイオンの移行挙動と大きく変わらないことを示した。

報告書

化学形に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価; 溶融被覆管と照射済MOX燃料の反応による相状態とFP放出挙動

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-022, 62 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-022.pdf:33.64MB

原子力安全研究及び東京電力福島第一原子力発電所1$$sim$$4号機の廃炉措置に向けた研究開発におけるニーズを踏まえ、シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動に及ぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価するための加熱試験手法を確立するとともに、核分裂生成物放出に関するデータの取得を目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。ジルコニアるつぼを用いて、溶融ジルカロイと照射済MOX燃料を最高温度2100$$^{circ}$$Cまで加熱して反応させる試験を実施し、核分裂生成物であるCsの放出速度を評価した。また、放出挙動評価に資する基礎データ取得の一環として、加熱後試料の組織観察や元素分布測定等を行った。試験結果を先行研究の結果と比較・検討した結果、本試験手法を用いることにより、溶融被覆管と照射済燃料が反応する体系における核分裂生成物の放出試験が実施できることを確認した。また、FP放出の基礎データに加え、溶融被覆管と照射済燃料との反応挙動及び反応時におけるUとPu及びFPの随伴性に関する基礎データを得た。

報告書

照射済燃料を浸漬させた人工海水の組成分析

田中 康介; 須藤 光雄; 大西 貴士; 圷 葉子; 吉武 庸光; 山下 真一郎; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-036, 31 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-036.pdf:3.31MB

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故では、原子炉の冷却機能維持のために建屋の外部から注水が行われた。その際、緊急措置として一時的に海水が使われ、燃料と海水が有意な時間直接的に接触する状態が生じた。この状態においては燃料から核分裂生成物(FP)等が海水中に溶出することが想定されることから、その溶出・浸出挙動を把握しておくことは、圧力容器,格納容器等構造物の健全性に与える影響を評価する上での基礎的な情報として有用である。そこで、本研究においては、FP等の海水への浸出挙動に係る基礎的な知見を得ることを目的として、照射済燃料を人工海水中で浸漬させて得られた溶液の組成を分析する試験を行った。その結果、海水成分は浸漬試験の前後で大きな変動は確認されなかった。また、浸漬試験後の溶液中における被覆管成分は検出されず、これらの元素の溶出は確認されなかった。FP成分についてはCs, Cd, Mo等が、燃料由来成分についてはU, Pu及びAmがそれぞれ検出された。溶液中で検出された核種において溶出率を評価した結果、地下水を想定した溶液に照射済燃料を浸漬させた試験結果と類似する傾向にあることがわかった。

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