Highly sensitive detection of neodymium ion in small amount of spent nuclear fuel samples using novel fluorescent macrocyclic hexadentate polyaminocarboxylate probe in capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection

新規蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法による使用済燃料試料中のネオジムイオンの高感度検出

齋藤 伸吾*; 佐藤 義行*; 原賀 智子   ; 中野 裕太*; 浅井 志保; 亀尾 裕 ; 高橋 邦明 ; 渋川 雅美*

Saito, Shingo*; Sato, Yoshiyuki*; Haraga, Tomoko; Nakano, Yuta*; Asai, Shiho; Kameo, Yutaka; Takahashi, Kuniaki; Shibukawa, Masami*

廃棄物試料中の微量金属イオンを簡易かつ高感度に分析する方法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、高レベル放射性廃棄物の発生源の一つである使用済燃料を模擬した試料溶液(コールド試料)を対象として、燃焼率測定の指標の一つであるネオジムイオンを高感度に検出することを目的として、新規に蛍光プローブを合成し、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、大環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、試料溶液中に含まれるさまざまな金属イオンからネオジムイオンを分離検出することに成功した。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要していたが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分離に要する時間を大幅に短縮することができた。

A rapid and high-sensitive detection method of total concentration of Nd ion in a spent nuclear fuel sample is desirable since precise quantification of total Nd is useful as indicator of burnup. In this work, a capillary electrophoresis-laser-induced fluorescent detection method (CE-LIF) was proposed for analysis of total Nd in the spent fuel sample solution, employing a newly synthesized metal fluorescent probe with a fluorescein and a macrocylic hexadentate chelating group, FTC-ABNOTA, for lanthanide (Ln) ions. The mutual separation among the Ln-FTC-ABNOTA complexes was achieved by pH control providing dynamic ternary complexation with hydroxide ions. In this method, high resolution of Nd from other Ln ions with high resolution of 1.3-1.9 and a very low detection limit of 3.2 ppt were successfully obtained. A simulated spent fuel sample containing various metal ions was examined, so that a good quantification result with 99.3% recovery was obtained even with large excess of U.