拡張Poisson-Boltzmann方程式による圧縮ベントナイト中の拡散モデルの高度化検討

Investigation of the advanced diffusion model in compacted bentonite based on modified Poisson-Boltzmann equations

四辻 健治; 舘 幸男  ; 西巻 祐一郎*

Yotsuji, Kenji; Tachi, Yukio; Nishimaki, Yuichiro*

処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。従来のISDモデルでは、多価イオンや錯体状化学種などの複雑な化学種に対してモデルの適用性が不満足であり、また付加的なフィッティング・パラメータの導入などモデル構造上の問題があった。そこで本報告では、より広範な処分条件へのモデルの適用、また圧縮系における拡散現象のさらなる理解を目的として、ISDモデルの基本仮定に立ち返ることによりモデル高度化要因を検討し、影響評価を試みた。まずPoisson-Boltzmann方程式の境界条件の厳密な設定、及び電粘性効果を考慮することによりISDモデルの拡散パートを改良した。さらに高度化要因として、排除体積効果,誘電飽和効果及びイオン間静電相互作用の影響を考慮し、ISDモデルに取り入れて影響解析を実施した。その結果、実効拡散係数への影響はいずれも小さく、したがって実測データとの不整合性はこれらの高度化要因に起因するものではないことが示された。

We have developed integrated sorption and diffusion model (ISD model) for assessment of diffusion parameters consistent with sorption processes in compacted bentonite. Conventional ISD model is unsatisfactory because for multivalent cation/anion and complex ion model predictions disagree with experimental data, and because the model contains additional non-physical fitting parameter. Accordingly we extract the factors influencing the assessment from fundamental assumptions of the conventional ISD model. In this report we incorporated the excluded volume effect, the dielectric saturation effect and the fluctuation potential effect caused by ion-ion electrostatic interaction into ISD model. As results of numerical analysis of these models the considering factors influence hardly the effective diffusivity. Therefore it does not mean that the disagreement with experimental data are caused by considering factors in this report.