Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

マイナーアクチノイドとランタノイド分離のための新規キレート設計に向けた密度汎関数計算による安定度定数の予測

金子 政志   ; 佐々木 祐二  ; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Kaneko, Masashi; Sasaki, Yuji; Wada, Eriko*; Nakase, Masahiko*; Takeshita, Kenji*

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu及びAm錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm分離性能の観点から有用であることが示唆された。

Density functional theory calculation is applied to predict the stability constants for Eu and Am complexes in aqueous solution for molecular modelling of novel separation agents for minor actinides over lanthanides. Logarithm of experimental stability constants correlates with calculated complex formation enthalpies with high reproducibility (R 0.98). Prediction of stability constants of novel chelates is demonstrated and indicates a potential availability of the derivatives of diethylenetriaminepentaacetic acid type chelate in acidic condition and enhancement of Am selectivity over Eu.