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Cs in river water榎本 一之*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 栗田 圭輔; 植木 悠二*; 長尾 悠人*; 尹 永根*; 鈴井 伸郎*; 河地 有木*; 瀬古 典明*
Chemical Engineering Journal, 460, p.141696_1 - 141696_9, 2023/03
被引用回数：1 パーセンタイル：38.53(Engineering, Environmental)本研究では、モリブドリン酸アンモニウム(AMP)を放射線グラフト重合した繊維状のCs吸着フィルターとCe:Gd
Al
GaO
シンチレータを用いた
線検出器を組み合わせて、連続水流中のCsの放射能濃度をその場で測定する方法を開発した。
瀬古 典明*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 柴田 卓弥; 佐伯 誠一*; 植木 悠二*
Radiation Physics and Chemistry, 143, p.33 - 37, 2018/02
被引用回数：16 パーセンタイル：84.46(Chemistry, Physical)Six years after the Fukushima-nuclear accident, the dissolved radioactive cesium (Cs) is now hardly detected inenvironmental natural waters. These natural waters are directly used as source of drinking and domestic waters in disaster-stricken areas in Fukushima. However, the possibility that some radioactive Cs adsorbed on soil or leaves will contaminate these natural waters during heavy rains or typhoon is always present. In order for the returning residents to live with peace of mind, it is important to demonstrate the safety of the domestic waters that they will use for their daily life. For this purpose, we have synthesized a material for selective removal of radioactive Cs by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric through radiation-induced emulsion graft polymerization technique. Water purifiers filled with the grafted Csadsorbent were installed in selected houses in Fukushima. The capability of the grafted adsorbent to remove Cs from domestic waters was evaluated for a whole year. The results showed that the tap water filtered through the developed water purifier contained no radioactive Cs, signifying the very effective adsorption performance of thedeveloped grafted adsorbent. From several demonstrations, we have commercialized the water purifier named "KranCsair".
柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二
Radiation Physics and Chemistry, 119, p.247 - 252, 2016/02
被引用回数：12 パーセンタイル：74.16(Chemistry, Physical)A fibrous adsorbent for radioactive cesium (Cs) removal has been developed by radiation induced graft polymerization. To apply the developed adsorbent to drinking water, the stability of adsorbent having high affinity for Cs ligand, ammonium 12-molybdophosphate (AMP), was evaluated. As a result, since a crosslinking structure was introduced onto the grafted AMP, it could be successfully satisfied the regulation of Food Sanitation Act. Finally, the Cs adsorbent was commercialized as water purifier named by "KranCsairtextregistered".
瀬古 典明; 柴田 卓弥; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行
放射線と産業, (138), p.9 - 12, 2015/06
福島の原子力発電所災害以降、環境資源材料研究グループでは環境中の水域に飛散した放射性物質のうち、特にセシウムに対して効果のある捕集材料の開発を進めてきた。これまでの実績から水に対して接触効率が良好で、取り扱いの簡便な不織布繊維を基材に用い、これにセシウムに対して親和性のある吸着基を量子ビーム技術を活用した放射線グラフト重合技術により導入した。材料の評価では、福島被災地の各所で実施したフィールドテストで評価を重ね、最終的には井戸水, 沢水を対象にした飲用水向けのモニター試験を進め、その良好な結果から給水器の発売に繋げた経緯について紹介する。
柴田 卓弥; 瀬古 典明; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二
International Journal of Organic Chemistry, 5(2), p.100 - 107, 2015/06
To obtain the safety of drinking water, an antibacterial material was prepared by loading Ag onto fibrous iminodiacetate (IDA) adsorbent, which was synthesized by radiation induced graft polymerization of a glycidyl methacrylate and subsequent chemical modification of the produced epoxy group to an IDA group(IDA-Ag). A total amount of loaded Ag on the IDA-Ag fabric was 0.4 mmol-Ag/g-fabric. As a result of evaluating antibacterial effects by the column mode water flow test with a stream water, the effective Ag concentration was monitored 0.05 ppm at irrespective of flow rate which was functioned to the antibacterial performance. The antibacterial effects for general bacteria were indicated until BV (BV: steam water volume/IDA-Ag fabric volume) 6,000, and for colitis germ legions were completely disinfected until BV 6,000.
柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二
日本イオン交換学会誌, 26(1), p.9 - 14, 2015/01
It is important task for recovering of Cs from the contaminated area caused by the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. We developed a highly efficient Cs adsorbent by radiation grafting of ammonium 12-molybdophosphate (AMP) and crosslinking of grafted chains with a suitable crosslinker at the same time. As a result of the optimizaion, the Cs adsorbent with 1 mol% of polyethylene glycol dimethacrylate satisfied the specification as a water purifier. The resultant grafted Cs adsorbent could work to maintain the highly performance of Cs removal in the standard pH range for drinking water (from pH 5.8 to 8.6) and even in the presence of coexisting ions such as K, Ca, Mg, and Na.
佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 植木 悠二; 笠井 昇; 瀬古 典明
日本イオン交換学会誌, 25(4), p.170 - 175, 2014/11
After Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accidents, a lot of contaminated wastes have been produced by decontamination works at contaminated areas around Fukushima prefecture, Japan. At some temporary storage sites, it was found that contaminated leaching water was accumulated under stacks of contaminated "plant" wastes. To handle the wastes and the solution properly, decontamination tests of the leaching water were examined with molybdophosphate type cesium adsorbents synthesized by radiation-induced grafting method. At batch adsorption tests, 75% of radioactive cesium was successfully removed with cesium adsorbents. At column adsorption tests, radioactivity concentration of the leaching water could be reduced under provisional limit value up to around 500 times volume as large as an adsorbent volume. For development of volume reduction method of contaminated plant wastes, radioactive cesium extraction tests from the wastes and removal tests from the extracts were executed using contaminated oil cakes of sunflower seeds as a model of contaminated plant wastes. As a result, 65% of radioactive cesium was successfully extracted from the oil cakes to liquid phase, and more than 65% of radioactive cesium could be collected from the extract by grafted cesium adsorbents. These results showed a possibility of an application of these processes to volume reduction method for contaminated plant wastes.
保科 宏行; 笠井 昇; 天田 春代; 高橋 牧克*; 田中 和也*; 瀬古 典明
日本イオン交換学会誌, 25(4), p.248 - 251, 2014/11
An adsorbent for Scandium (Sc) recovery was developed with radiation-induced graft polymerization of phosphoric acids that have a high affinity for Sc onto polyethylene fabrics. The adsorption performance of Sc was evaluated with the Sc adsorption equipment, consisting of 155 mm internal diameter columns and a pump that were set up near Yukawa River in Kusatsu town. To achieve a practical use of Sc recovery, the adsorbent requires repeated use with maintaining its efficiency in terms of cost reduction. So, the reusability of the adsorbent was investigated by repeating adsorption and elution. The breakthrough curves of Sc adsorption showed similar behavior in all tests. The adsorbed Sc from the 19th adsorption test was 56 mg, which was comparable capacity to the average amount of the adsorbed Sc during the 19 tests. These results indicated that the adsorbent was used more than 19 times with maintaining high adsorption performance of Sc.
植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 笠井 昇; 瀬古 典明
International Journal of Organic Chemistry, 4(2), p.91 - 105, 2014/06
第4級アミン基を有する繊維状グラフト重合体は、高性能なバイオディーゼル燃料(BDF)製造用触媒として機能する。本研究では、効率的なBDF製造を可能とする繊維状グラフト重合体、及び、エステル交換反応条件の最適化を実施した。触媒性能は、トリグリセリド(TG)とエタノール(EtOH)とのバッチ式エステル交換反応により評価した。触媒に導入する最適アミノ基はトリメチルアミンであり、最適グラフト率は170%であった。エステル交換反応における各要素の最適条件を検討した結果、アミン基導入量は0.8mmol、反応温度は80
C、TGとEtOHの混合比率は1:200、アルコールは1-ペンタノールでることを見出した。また、本触媒は天然油脂を出発原料とするBDF製造にも適用可能であった。更に、有機酸処理、アルカリ処理、アルコール処理を順次実施することにより、失活した触媒の活性を初期値まで回復させることに成功した。
笠井 昇; 岩撫 暁生; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 瀬古 典明
JAEA-Technology 2013-046, 25 Pages, 2014/02
JAEA-Technology-2013-046.pdf:9.63MB
放射線グラフト重合法を適用して、セシウムに対して親和性が高い、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した吸着材を開発した。実験室レベルで最適化した吸着材の作製条件をもとに150倍程度スケールアップしたベンチスケール規模の重合装置により、実験室規模の1,000倍量に相当する吸着材を作製し、実験室で作製したものと性能を比較評価した。また、作製した吸着材を用いて環境水中に溶存している放射性セシウムの吸着性能評価を福島県内でフィールド試験により行った。重合装置により得られた吸着材は、1ppmの安定性セシウムの水溶液を用いた吸着試験で、90%以上の吸着率を示した。また、吸着材を筒状のカラムに充填した吸着容量評価試験より、吸着材体積の3,000倍量の汚染水中のセシウムを吸着できることが分かった。さらに、福島県内で実施したフィールド試験では、水中に溶存する放射性セシウムを検出限界値以下まで除去できることを明らかにした。
保科 宏行; 高橋 牧克*; 笠井 昇; 瀬古 典明
International Journal of Organic Chemistry, 2(3), p.173 - 177, 2012/09
A fibrous adsorbent for arsenic (As) removal was synthesized with nonwoven cotton fabric as a trunk polymer. Phosphoric acid monomer was reacted by radiation-induced graft polymerization onto nonwoven cotton fabric. The degree of grafting of 130% was obtained at irradiation dose of 20 kGy with 5% of monomer solution for 2 hours reaction time at 40C reaction temperature. After the grafted material was contacted with 10 mmol/L of zirconium (Zr) solution at pH1, 0.38 mmol/g of Zr as a functional group was loaded on the grafted phosphoric units for As(V) removal. The resulting adsorbent was evaluated by column mode adsorption with 1 mg/L of As(V) solution at various pH with space velocity 200 h
. The maximum capacity of As(V) adsorption was 0.1 mmol/g at pH2.
岩撫 暁生; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 293(2), p.703 - 709, 2012/08
被引用回数：35 パーセンタイル：91.99(Chemistry, Analytical)放射線グラフト重合法を用いて、モリブデン酸アンモニウムとアクリロニトリルをポリエチレン製不織布に導入し、福島県地域に飛散したセシウムを除去するための吸着材を開発した。作製したセシウム吸着材のセシウム除去能をバッチ法とカラム法にて評価した。バッチ法ではセシウム濃度を1ppmに調製した純水,酸性溶液、及び海水中からセシウムをそれぞれ90, 87、及び64%除去することができた。カラム試験では、セシウム吸着材を直径7mm,高さ5mmに充填したカラムに1ppmのセシウム溶液を空間速度300hの速度で通液し、流出液中のセシウム濃度を定量した。流出液中に供給液の1%の濃度のセシウムが検出された時点である破過点(C/C
=0.01)における吸着容量は吸着材1kgあたり54gであった。福島県相馬郡飯舘村におけるセシウム吸着材のフィールド試験では、直径4cmのカラムにセシウム吸着材を3.8cmの高さまで充填し、放射性セシウムを含むため池水を通液し、水溶性の放射性セシウムを検出限界下まで除去できることができた。
保科 宏行; 笠井 昇; 柴田 卓弥*; 明田川 康*; 高橋 牧克*; 吉井 明央*; 角田 安彦*; 瀬古 典明
Radiation Physics and Chemistry, 81(8), p.1033 - 1035, 2012/08
被引用回数：4 パーセンタイル：31.65(Chemistry, Physical)The zirconium (Zr(IV))-type adsorbent for As(V) removal was synthesized by radiation-induced graft polymerization with phosphoric monomer and the subsequent chemical modification with Zr(IV) by loading on phosphoric units. The Zr(IV)-type adsorbent can rapidly remove As(V) to low concentration. In order to apply for a large amount of water treatment, it is necessary to construct of synthesis method in pilot scale. Synthesis method of graft adsorbent in pilot scale was investigated by setting up the equipment which was composed of reaction tanks, washing tank and pump. The equipment can produce the adsorbent which is maximum 0.3 
20 m size in one batch graft reaction. To evaluate the optimum condition in this equipment, it was required the optimization of several condition such absorbed dose, monomer concentration, reaction temperature and reaction time. A nonwoven cotton fabric as a trunk polymer was irradiated, then it was placed into the reaction tank with the deaerated monomer solution. The components of the monomer was phosphoric acid mono- (50%) and di- (50%) ethyl methacrylate ester. As a result, the degree of grafting of 150% was obtained at absorbed dose of 20 kGy with 5% monomer solution mixed by deionized water for 2 hours at 40 C. Finally after loaded of Zr(IV) on grafted nonwoven fabric, As(V) adsorbent was achieved in pilot scale.
笠井 昇; 保科 宏行; 瀬古 典明; 柴田 卓弥*; 高橋 牧克*
JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 46, 2012/01
本研究は、有害物質が含まれる廃坑廃水や産業排水によって生じる水質汚染の一因となっているヒ素などの水中溶存アニオン系の有害物質を水質基準値以下まで浄化可能な吸着材を植物由来の生分解性素材を用いて創製し、実用化を目指すものである。本報告では、パイロット規模における吸着材の合成条件を確立するために製作したグラフト重合装置の特性試験結果及び実験室規模のビーカースケールで最適化したグラフト吸着材の合成条件を適用して大量合成を行った結果について報告する。幅30cm,長さ7mのセルロース基材を巻物状にしてグラフト重合し、得られた吸着材の吸着特性を調べた結果、ビーカースケールで作製した吸着材の性能と同等であり、巻物の長さ方向に対して、吸着率の分布は10%程度であり、均一な吸着材が得られた。
弥富 洋介; 保科 宏行; 瀬古 典明; 島田 顕臣; 尾方 伸久; 杉原 弘造; 笠井 昇; 植木 悠二; 玉田 正男
JAEA-Technology 2010-045, 10 Pages, 2011/02
JAEA-Technology-2010-045.pdf:1.16MB
東濃地科学センター瑞浪超深地層研究所(以下、研究所)では、研究坑道掘削工事に伴う湧水に含まれる天然由来のフッ素及びホウ素について、環境基準値以下の濃度まで除去した後、湧水を河川に放流している。一方、量子ビーム応用研究部門環境・産業応用研究開発ユニットでは、放射線グラフト重合法で作製した捕集材により、海水や温泉水などに含まれる低濃度の希少金属捕集の実績があることから、2006年度から共同で湧水中のフッ素・ホウ素の効率的な除去方法について検討を行ってきた。これまでの研究によって、捕集材を用いて湧水中のフッ素・ホウ素の除去が可能であり、ホウ素除去については、イオン交換樹脂よりも高速処理が可能であることが明らかになっている。しかし、吸着性能は湧水のpHに大きく影響することから、2008年度はホウ素除去について中性域の湧水を用いた捕集材の再生利用試験を行い、吸着性能を把握した。その結果、2009年度行った再生利用試験結果よりも吸着性能が向上したが、再生利用時の性能は低下した。その理由として、フッ素除去後の湧水を用いたため、一度吸着したホウ素を溶離する際に、フッ素除去処理に使用する薬剤等が十分に除去できなかったためと考えられる。さらに、本研究を実施するにあたって設定した目標と、これまで得られた成果との比較及び研究所の排水処理を取り巻く状況について考察し、本研究の取りまとめを行った。
弥富 洋介; 保科 宏行; 瀬古 典明; 笠井 昇; 植木 悠二; 玉田 正男
Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.485 - 490, 2010/10
High fluorine and boron contents in wastewater are commonly reduced using coagulation and ion exchange treatments at wastewater treatment facilities. As an alternative, we tested the efficiency of fluorine and boron removal from groundwater using radiation-induced graft polymerization adsorbent. The durability of the adsorbent was also determined by varying groundwater flow-through rates and repetitive use of the sorbent. The results indicated that it was possible for the adsorbent to remove more than 95% of boron and fluorine from the groundwater, and that the performance of the adsorbent for boron removal was better than the resin used for ion exchange. The adsorbent used several times was able to remove boron, indicating that the adsorbent can be used for efficient boron removal.
弥富 洋介; 保科 宏行; 瀬古 典明; 島田 顕臣; 尾方 伸久; 杉原 弘造; 笠井 昇; 植木 悠二; 玉田 正男
日本原子力学会和文論文誌, 9(3), p.330 - 338, 2010/09
日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、結晶質岩(花崗岩)を対象とした地層科学研究のため、瑞浪超深地層研究所において研究坑道の掘削工事を行っている。掘削工事に伴って発生する湧水(地下水)は、天然由来のフッ素とホウ素が含まれるため、排水処理設備において環境基準値以下まで除去した後、河川に放流している。今後増加していくと予測される湧水の効率的な処理が求められることから、低コストかつ小規模の設備で効率的な処理方法として放射線グラフト捕集材を用いた湧水中のフッ素及びホウ素除去の検討を行った。その結果、ホウ素については、一般的なイオン交換樹脂よりも約12倍の高速吸着処理が可能であり、繰り返し利用も可能であることを確認したが、湧水のpHによって捕集材の吸着性能が影響を受けることが明らかになった。また、フッ素についても、湧水中濃度の90%を吸着可能であったが、吸着性能はホウ素と比べると低くなった。その理由として、湧水中濃度の差が考えられ、吸着性能が十分発揮できる溶存濃度を把握してから、研究所の湧水に適用可能か判断する必要がある。
瀧上 眞知子*; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 笠井 昇; 吉井 文男; 玉田 正男; 瀧上 昭治*; 柴田 卓弥*; 明田川 康*; 尾崎 益雄*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 35(3), p.647 - 650, 2010/09
家畜尿汚水の二次処理水に含有する腐植様着色物質が含有する排水の処理方法及び処理システムを開発した。本技術は、ビニロン繊維にカチオン性モノマーであるN,N-ジメチルアミノプロピルアクリルアミドを放射線グラフト重合させた繊維状の吸着材を設置した腐植様着色物質を吸着・除去させる排水処理方法であり、脱着による腐植様着色物質の回収並びに繊維状物の繰り返し利用を可能にしたシステムである。ビニロン繊維に線を60kGy照射し、窒素置換した20%のモノマー溶液中で2時間グラフト反応して、グラフト率が約100%から150%有する吸着材を作製した。グラフト率が100%以上有する吸着材は、腐植様着色物質を吸着し、二次処理水の色度を90%以上低下させた。本技術は、家畜汚水,河川,土壌廃水からの腐植酸用物質回収材料として、農業,工業,環境等の広範囲な分野への応用が期待される。
瀬古 典明; 保科 宏行; 笠井 昇; 植木 悠二; 玉田 正男; 桐生 俊幸*; 田中 和也*; 高橋 牧克*
日本イオン交換学会誌, 21(3), p.117 - 122, 2010/07
The concentration of scandium dissolved in the hot spring water of Yukawa River, which is located in Kusatsu Town, Gunma, Japan is 17 mg-Sc/ton; this resource corresponds to 1.2 tons in daily flow. We have developed experimental equipment that uses fibrous adsorbents and is capable of selectively collecting scandium from hot spring water. Scandium recovery was carried out by pumping into hot spring water an adsorbent that was packed into a column of 155 mm in inner diameter and 500 mm in height. Such equipment was placed in the Yukawa River at Kusatsu Town. This equipment could be scaled up from lab scale to pilot scale. We found that this system is capable of collecting 200 g/yr of scandium per column when hot spring water flows with 1,000 L/day.
弥富 洋介; 島田 顕臣; 尾方 伸久; 杉原 弘造; 瀬古 典明; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 玉田 正男
JAEA-Technology 2009-054, 10 Pages, 2009/11
JAEA-Technology-2009-054.pdf:0.86MB
東濃地科学センター瑞浪超深地層研究所では、研究坑道掘削工事に伴う湧水に含まれる天然由来のフッ素及びホウ素について、排水処理設備における処理によって河川の環境基準値以下の濃度まで除去した後、湧水を河川に放流している。一方、量子ビーム応用研究部門環境・産業応用研究開発ユニットでは、放射線グラフト重合法で作製した捕集材により、海水や温泉水などに含まれる低濃度の希少金属捕集の実績があることから、2006年度から地層処分研究開発部門と量子ビーム応用研究部門が共同で効率的な湧水中のフッ素・ホウ素除去方法について検討を行っている。2007年度は、ホウ素吸着試験を行うにあたって、スケールアップした試験を行うための排水処理試験装置を製作した。その試験装置を用いて、通液速度の違いによるホウ素の吸着性能評価試験や、捕集材の繰り返し利用時における耐久性や吸着性能を把握する再生利用試験を行った。その結果、吸着性能評価試験では通液速度をSV50hから100hへ2倍に速めても、吸着性能が低下せず、捕集材の繰り返し利用に対する耐久性もあることは確認できたが、湧水のpHが捕集材の吸着性能に影響を与えることが明らかになった。
