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永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 柴田 大輔*; 小島 一男*; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 深谷 茜音*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2023-004, 45 Pages, 2023/09
JAEA-Research-2023-004.pdf:6.07MB
ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、ガラス固化体を模擬したガラス(以下、模擬廃棄物ガラス)を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供したガラス表面を対象に、BのK吸収端、FeのL
、L
吸収端及びCsのM
、M
吸収端のXANESスペクトル測定を行った。その結果、浸出液に曝露されたガラス表面は変化し、明瞭なXANESスペクトルが得にくくなることが分かった。BのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後の試料表面は未浸漬の試料表面と比較してB-Oの3配位構造(BO)が増加し、4配位構造(BO)が減少する傾向を確認した。FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端のXANESスペクトルから、浸漬時間が長くなるに従って、ガラス表面に存在するCsが浸出液中へ溶出することを確認した。未浸漬の模擬廃棄物ガラスを対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度によるXANESスペクトルの変化が廃棄物成分濃度による変化より大きいことを確認した。
日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：1 パーセンタイル：29.26(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO, UO
, (Fe,Cr)UO (iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：2 パーセンタイル：68.31(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：3 パーセンタイル：66.21(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
, Zr, and stainless-steel桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08
被引用回数：5 パーセンタイル：76.47(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。
Npおよび
Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：50.96(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.
JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05
JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB
核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、
線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02
被引用回数：3 パーセンタイル：50.96(Materials Science, Multidisciplinary)The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L
- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of UO and UZrO
was observed in equilibrium with UO, monoclinic-ZrO, and tetragonal-ZrO. However, when O gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrUO
was produced by the oxidation of solid solution UO formed at 
1774 K during the temperature dropped at 
1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at 1673 K due to a low concentration of O impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.
森口 祐一*; 佐藤 陽祐*; 森野 悠*; 五藤 大輔*; 関山 剛*; 寺田 宏明; 滝川 雅之*; 鶴田 治雄*; 山澤 弘実*
KEK Proceedings 2021-2, p.21 - 27, 2021/12
福島第一原子力発電所事故時の呼吸由来の内部被ばく線量評価において、I-131等の短寿命核種は重要であるが、被ばく線量や大気中濃度の実測値が少ない。そのため、他の核種の環境中濃度の実測値、大気移流拡散沈着モデル(ATDM)による推計値、空間線量率の測定値等に基づく総合解析が必要である。本研究では、Cs-137を対象として、これまでに構築してきた大気中濃度と地表沈着量に基づく空間線量率推計手法をATDM相互比較に供された国内外の多数のモデルに適用し、これまで検証が困難であった福島県内外の地域を中心に選定した計64地点を対象にATDMの再現性の検証を行った。その結果、初期被ばくの評価上特に重要な3月12日の原発から北方向へ輸送されたプルームについて、これまで対象としていた原発から25km地点より近傍の約10km地点における線量率のピーク値やそのタイミングを比較的良好に再現するATDMが複数存在することが分かった。また、実測値がなくこれまで検証が困難であった北関東地域でのプルームの輸送状況の再現性の検証に見通しが得られた。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
2020年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), 1 Pages, 2021/11
本研究は、ガラス組成や溶融条件を変えて作製したウラン(U)含有模擬廃棄物ガラスを放射光XAFS測定し、還元雰囲気で溶融作製したホウケイ酸ガラス中のUが4価状態で内包されることを確認した。
O; Application of Raman imaging technique to uranium compound日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数：7 パーセンタイル：65.65(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
和田 有希*; 榎戸 輝揚*; 久保 守*; 中澤 知洋*; 篠田 太郎*; 米徳 大輔*; 澤野 達哉*; 湯浅 孝行*; 牛尾 知雄*; 佐藤 陽祐*; et al.
Geophysical Research Letters, 48(7), 11 Pages, 2021/04
被引用回数：19 パーセンタイル：89.17(Geosciences, Multidisciplinary)graupels
武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.
High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02
本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。
勝身 俊之; 吉田 康人*; 中川 燎*; 矢澤 慎也*; 熊田 正志*; 佐藤 大輔*; Thwe Thwe, A.; Chaumeix, N.*; 門脇 敏
Journal of Thermal Science and Technology (Internet), 16(2), p.21-00044_1 - 21-00044_13, 2021/00
被引用回数：6 パーセンタイル：35.68(Thermodynamics)水素/空気予混合火炎の動的挙動の特性に及ぼす二酸化炭素と水蒸気の添加の影響を実験的に解明した。シュリーレン画像により、火炎面の凹凸が低い当量比で明瞭に観察された。火炎半径が大きくなると共に伝播速度は単調に増加し、火炎面の凹凸の形成に起因する火炎加速が生じた。不活性ガスの添加量を増やすと、特にCO添加の場合、伝播速度が低下した。さらに、マークスタインの長さと凹凸係数が減少した。これは、COまたはHOの添加が水素火炎の不安定な動きを促進したことを示してあり、拡散熱効果の強化が原因であると考えられる。水素火炎の動的挙動の特性に基づいて、火炎加速を含む伝播速度の数学モデルで使用されるパラメータが得られ、その後、さまざまな条件下での火炎伝播速度が予測された。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11
本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。
Cs concentrations from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, phase III; Simulation with an identical source term and meteorological field at 1-km resolution佐藤 陽祐*; 関山 剛*; Fang, S.*; 梶野 瑞王*; Qu
rel, A.*; Qulo, D.*; 近藤 裕昭*; 寺田 宏明; 門脇 正尚; 滝川 雅之*; et al.
Atmospheric Environment; X (Internet), 7, p.100086_1 - 100086_12, 2020/10
福島第一原子力発電所(FDNPP)事故により放出されたCsの大気中の挙動を調べるため、第3回大気拡散モデル相互比較が実施された。前回のモデル比較より高い水平格子解像度(1km)が使われた。前回のモデル比較に参加したモデル中9モデルが参加し、全モデルで同一の放出源情報と気象場が使用された。解析の結果、観測された高いCs大気中濃度のほとんどが良好に再現され、いくつかのモデルの性能向上によりマルチモデルアンサンブルの性能が向上した。高解像度化によりFDNPP近傍の気象場の再現性が向上したことで、拡散モデルの性能も向上した。風速場の良好な表現によりFDNPP北西の高い沈着量の細い分布が合理的に計算され、FDNPPの南側の沈着量の過大評価が改善された。一方で、中通り地方、群馬県北部、及び首都圏のプルームの再現性能はやや低下した。
Sb
uncovered by soft X-ray magnetic circular dichroism斎藤 祐児; 藤原 秀紀*; 保井 晃*; 門野 利治*; 菅原 仁*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; 菅 滋正*; 山崎 篤志*; 関山 明*; et al.
Physical Review B, 102(16), p.165152_1 - 165152_8, 2020/10
被引用回数：1 パーセンタイル：5.82(Materials Science, Multidisciplinary)Through a high-precision soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) study of the intermediate-valence compound SmOsSb, we show our successful approach of revealing unprecedented details of Kondo screening below a characteristic temperature of 
20 K in the paramagnetic phase. The multiplet XMCD structure at the Sm 
edge sensitive to the 4
configuration enabled us to observe a clear difference between the temperature evolution above and below 
with one- and two-component behavior, respectively. Our findings are in strong contrast to the conventional Kondo crossover that coincides with the valence transition, but are qualitatively accounted for by theoretical XMCD predictions combined with the two-fluid phenomenology recently proposed. This work contributes to the large context of Kondo physics that is closely related to quantum criticality in heavy fermion systems.
Bh in the 
Cm(
Na,5
)Bh reaction and its decay properties羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.
Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08
被引用回数：6 パーセンタイル：58.52(Physics, Nuclear)The nuclide Bh was produced in the Cm(Na,5n)Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for 
and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of Bh was measured to be 
= 10.0
s. The -particle energies of Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the Cm(Na,5n)Bh reaction was determined to be 
= 57 
14 pb at 130.6 MeV.
和田 有希*; 榎戸 輝揚*; 中村 佳敬*; 森本 健志*; 佐藤 光輝*; 牛尾 知雄*; 中澤 知洋*; 湯浅 孝行*; 米徳 大輔*; 澤野 達也*; et al.
Journal of Geophysical Research; Atmospheres, 125(4), p.e2019JD031730_1 - e2019JD031730_11, 2020/02
被引用回数：23 パーセンタイル：80.91(Meteorology & Atmospheric Sciences)During 2017-2018 winter operation of the Gamma-Ray Observation of Winter Thunderclouds experiment in Japan, two downward terrestrial gamma-ray flashes (TGFs) that triggered atmospheric photonuclear reactions were detected. They took place during winter thunderstorms on 5 December 2017 and 9 January 2018 at Kanazawa, Ishikawa Prefecture, Japan. Each event coincided with an intracloud/intercloud discharge, which had a negative-polarity peak current higher than 150 kA. Their radio waveforms in the low-frequency band are categorized as a distinct lightning type called energetic in-cloud pulse (EIP). Negative-polarity EIPs have been previously suggested to be highly associated with downward TGFs, and the present observations provide evidence of the correlation between them for the first time. Furthermore, both of the downward TGFs followed gamma-ray glows, minute-lasting high-energy emissions from thunderclouds. It is suggested that the negative EIPs took place with downward propagating negative leaders or upward positive ones developed in highly electrified regions responsible for the gamma-ray glows.
