Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

https://doi.org/10.1038/s41598-020-68318-2

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The Cs concentration (Bq mm) of Type-A particles was 10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

Structure analysis and derivation of deformed electron density distribution of polydiacetylene giant single crystal by the combination of X-ray and neutron diffraction data

田代 孝二*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 塙坂 真*; 吉澤 功徳*; 山元 博子*; 新村 信雄*; 田中 伊知朗*; 栗原 和男*; et al.

Macromolecules, 51(11), p.3911 - 3922, 2018/06

https://doi.org/10.1021/acs.macromol.8b00650

The crystal structure of polydiacetylene giant single crystal has been analyzed on the basis of the two different methods of wide-angle neutron diffraction and X-ray diffraction. The X-ray result gives us the total electron density distribution. The neutron result tells the positions of atomic nuclei. As a result, the so-called bonded (or deformed) electron density, i.e., the electron density distribution due to the conjugation among the covalently bonded atoms along the polymer chain, can be estimated using the two information. The present report is the first example of the application of X-N method to the synthetic polymer species.

広角X線回折および広角中性子回折に基づく高分子結晶構造の精密解析

田代 孝二*; 塙坂 真*; 山元 博子*; Wasanasuk, K.*; Jayaratri, P.*; 吉澤 功徳*; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; et al.

高分子論文集, 71(11), p.508 - 526, 2014/11

https://doi.org/10.1295/koron.71.508

高分子結晶構造の詳細を、水素原子位置まで含めて明らかにすることを目的とし、高エネルギーX線および中性子回折データの収集ならびにそれらの解析結果を、さまざまの結晶性高分子を例として総合的に記述した。まず、最近にまで至る高分子構造解析手法の発展について概要を述べるとともに、それらの各段階における問題点について考察した。斜方晶型ポリエチレン、アタクティックポリビニルアルコール、ポリ乳酸およびそのステレオコンプレックスなど、いろいろの意味で重要な高分子について、これまでに提案されてきた構造を再吟味するとともに、新たに提案した構造について記述した。水素原子位置についても精確に決定された場合は、それらの構造情報に基づく極限力学物性の定量的予測を行った。さらにはポリジアセチレンの場合について、X線および中性子構造解析によって得られた精密な電子密度分布および原子位置座標の情報にいわゆるX-N法を適用し、主鎖骨格に沿った結合電子密度分布についての導出についても言及した。構造物性相関解明における高分子結晶構造解析の今後の展開についても言及した。

Hydrogen-bond network and pH sensitivity in human transthyretin

横山 武司*; 水口 峰之*; 鍋島 裕子*; 日下 勝弘*; 山田 太郎*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 栗原 和男; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*

Journal of Synchrotron Radiation, 20(6), p.834 - 837, 2013/11

https://doi.org/10.1107/S090904951302075X

トランスサイレチン(TTR)は4量体で形成されるタンパク質である。TTRの誤った折り畳みや凝集はヒトのアミロイド疾患と関連がある。また、TTR四量体の解離はアミロイド線維形成カスケードの律速段階であると信じられている。さらに、低いpHは単量体への解離とアミロイド線維の形成を促進すると知られている。これらTTRのpH感受性と立体構造安定性に内在する分子機構を明らかにするために、茨城県生命物質構造解析装置を用いた飛行時間法による中性子回折実験を行った。本実験では、2.5mmの体積を持つ結晶(育成期間: 4か月)を使用した。2.0分解能での中性子結晶構造解析の結果から、ヒスチジン88番残基のプロトン化状態とその状態に依存する水素結合ネットワークの詳細が明らかになった。この水素結合ネットワークは単量体・単量体間と二量体・二量体間の相互作用に関わっており、この結果から、酸性化によるヒスチジン88番残基の二重プロトン化がその水素結合ネットワークを破壊しTTR四量体の解離を引き起こすことが示唆された。また、酸性pHでのX線結晶構造との比較から、TTRのpH感受性の要因となる3つのアミノ酸残基が同定された。我々の中性子結晶構造モデルは、アミロイド症に関連する分子構造安定性を理解する上での手掛かりとなる。

Neutron and X-ray crystallographic analysis of protease I at pD 8.0; Protonation states and hydration structure in the free-form

大西 裕季*; 山田 太郎*; 栗原 和男; 田中 伊知朗*; 崎山 文夫*; 正木 武治*; 新村 信雄*

Biochimica et Biophysica Acta; Proteins and Proteomics, 1834(8), p.1642 - 1647, 2013/08

https://doi.org/10.1016/j.bbapap.2013.05.012

セリンプロテアーゼの鍵となる触媒残基のプロトン化状態を調べるため、pD8.0におけるリガンド非結合型クロモバクタープロテアーゼI(API)の構造を単結晶X線と中性子回折データの同時使用によって精密化した。リガンド非結合型APIの活性部位における触媒三残基の占有率精密化により、H57のイミダゾール環の約30%、S197のヒドロキシル基の約70が重水素化されていることが示された。この観察結果は、S197の多くが基質と結合していない状態でもプロトン化されていることを示す。API中の触媒三残基のプロトン化状態をウシ由来-trypsin-BPTI複合体と比較することにより、基質のS197への近接はS197のヒドロキシル基の酸性を低下し得て、それによってH57はS194のヒドロキシル基から水素を引き抜くことができるという仮説が導かれた。また、APIに特異な残基であるH210は、触媒三残基D113と水素結合を形成していないが、代わりに、H210はS176、H177、一個の水和水と水素結合ネットワークを形成する。大きく疎水性な残基W169が近接することによりこの水素結合ネットワークを保護し、広範囲のpHに渡るAPIの機能を安定化しているかも知れない

Decontamination of outdoor school swimming pools in Fukushima after the nuclear accident in March 2011

三枝 純; 操上 広志; 安田 良; 栗原 和男; 新井 栄揮; 黒木 良太; 松橋 信平; 小澤 隆志; 後藤 浩明; 高野 隆夫; et al.

Health Physics, 104(3), p.243 - 250, 2013/03

https://doi.org/10.1097/HP.0b013e318277b3ee

2011年3月の原子力発電所事故を受け、福島県内の多くの学校プールでは、放射性セシウムを含んだ水が農地に放出されることへの懸念から、プール水が排水できないままにあった。原子力機構では、プール水を除染するための方法として、各種のセシウム吸着材を使った方法や凝集沈殿法について調査・検討を行った。この結果をもとに、福島県内の学校プールにおいて除染の実証試験を行い、手法の見直しや改良を進めることにより、プール水の除染方法を構築した。

Structure and function of 1-tetrahydrocannabinolic acid (THCA) synthase, the enzyme controlling the psychoactivity of

正山 祥生*; 玉田 太郎; 栗原 和男; 竹内 彩子*; 田浦 太志*; 新井 栄揮; Blaber, M.*; 正山 征洋*; 森元 聡*; 黒木 良太

Journal of Molecular Biology, 423(1), p.96 - 105, 2012/10

https://doi.org/10.1016/j.jmb.2012.06.030

1-テトラヒドロカンナビノール酸(THCA)合成酵素は、基質であるカンナビゲロール酸の酸化的閉環反応を触媒し、大麻の幻覚活性をつかさどる1-テトラヒドロカンナビノールの前駆体であるTHCAを合成する。本研究では、THCA合成酵素のX線結晶解析及び変異体を用いた活性測定を実施し、THCA合成酵素の機能-構造相関の解明を試みた。2.75分解能で決定した立体構造情報に変異体解析結果を組合せことにより、THCA合成酵素の活性に寄与する残基を同定した。

超深地層研究所計画(岩盤の水理に関する調査研究); サイトスケールの地下水流動解析及び粒子追跡解析

小坂 寛; 三枝 博光; 栗原 新*; 尾上 博則

JAEA-Research 2012-012, 100 Pages, 2012/07

JAEA-Research-2012-012.pdf:17.95MB

深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として進めている、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画では、第1段階(地表からの調査予測研究段階)、第2段階(研究坑道の掘削を伴う研究段階)及び第3段階(研究坑道を利用した研究段階)の3段階に区分して、繰り返しアプローチに基づく調査研究を実施している。本研究では、調査の進展に伴う情報量の増加に応じた、地下水の流速分布及び移行特性の変化を把握すること、及び不連続構造分布の地質学的解釈の違いや岩盤の水理的不均質性の有無が、地下水流動特性に与える影響を評価することを目的として、第1段階及び第2段階において構築された地質構造モデル及び水理地質構造モデルに基づき、地下水流動解析及び粒子追跡解析を実施した。結果として、調査の進展に伴う情報量の増加により、地下水の流速分布及び移行特性の不確実性が低減されたことを確認した。また、不連続構造分布の地質学的解釈の違い及び岩盤の水理的不均質性の有無が地下水流動特性に与える影響を確認した。これらの結果に基づき、次期調査に向けてターゲットとなる不確実性要因の特定及びターゲットに対する調査方法を提案した。

Study on steam generator tube wastage mechanism by liquid droplet impingement erosion, 3; Temperature and pressure measurement of two-phase free jet

吉田 篤郎*; 東 侑麻*; 奈良林 直*; Khoo Chong Weng, W.*; 新榮 邦彦*; 辻 雅司*; 大島 宏之; 栗原 成計

Proceedings of 19th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-19) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/10

本研究は、ナトリウム冷却型高速炉蒸気発生器で生じうるウェステージ現象を定量評価するため、破損伝熱管の開口部から隣接する伝熱管へのジェット噴流による液滴衝撃エロージョン現象を模擬した実験及び解析を行い、基礎データの一つである空気中への高温・高圧の水・蒸気二相自由噴流によって生じる圧力・温度分布に関する測定結果について報告する。

X-ray and neutron protein crystallographic analysis of the trypsin-BPTI complex

川村 健治*; 山田 太郎*; 栗原 和男; 玉田 太郎; 黒木 良太; 田中 伊知朗*; 高橋 東之*; 新村 信雄*

Acta Crystallographica Section D, 67(2), p.140 - 148, 2011/02

https://doi.org/10.1107/S0907444910053382

In this work, the crystal structure of the -trypsin-bovine pancreatic trypsin inhibitor (BPTI) complex was refined and the D and H atoms in the complex were identified using data from both 1.6 resolution X-ray diffraction and 2.15 resolution neutron diffraction. After crystallization in an HO solution, the sample crystal was soaked in a DO solution for about two weeks. The protonation states of the catalytic triad (Asp102, His57 and Ser195) were observed. These results confirmed that the nucleophilic reactivity of the hydroxyl group of Ser195 was increased by forming a hydrogen bond with His57. According to structural analysis, the trypsin-BPTI interfaces located at the scissile peptide and the active sites were inaccessible to solvent water, and the amide H atoms of P2' Arg17/I, Gly216/E and Gly193/E at the binding interface were protected from H/D exchange. In contrast, both the amide H atom of P1' Ala16/I of the scissile peptide bond P1-P1' and the H atom between His57 N and Ser195 O were replaced by D atoms. The hydrogen-bond networks at the S1 pocket were also confirmed and discussed from the viewpoint of substrate recognition. Moreover, the first neutron crystallographic structure of the Michaelis complex state of trypsin-BPTI is presented.