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樋口 雄紀*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 日比 章五*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 原田 雅史*; et al.
Communications Engineering (Internet), 3, p.33_1 - 33_7, 2024/02
The automotive industry aims to ensure the cold-start capability of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) for developing fuel cell electric vehicles that can be driven in cold climates. Water and ice behavior is a key factor in maintaining this capability. Previously reported methods for visualizing water and/or ice are limited to small-sized PEFCs ( 
50 cm
), while fuel cell electric vehicles are equipped with larger PEFCs. Here, we developed a system using a pulsed spallation neutron beam to visualize water distribution and identify water/ice phases in practical-sized PEFCs at a cold start. The results show direct evidence of a stepwise freezing behavior inside the PEFC. The produced water initially accumulated at the center of the PEFC and then froze, followed by PEFC shutdown as freezing progressed. This study can serve as a reference to guide the development of cold-start protocols, cell design, and materials for next-generation fuel cell electric vehicles.
吉宗 航*; 樋口 雄紀*; 加藤 晃彦*; 日比 章五*; 山口 聡*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 篠原 武尚; 加藤 悟*
ACS Energy Letters (Internet), 8(8), p.3485 - 3487, 2023/08
被引用回数：3 パーセンタイル：66.84(Chemistry, Physical)A multiscale water visualization technique for polymer electrolyte fuel cells was established by using 
multiprobe radiography with pulsed spallation neutron and synchrotron X-ray sources. The three-dimensional water distribution revealed that water back-diffusion from the cathode to the anode significantly contributes to the drainability of practical polymer electrolyte fuel cells toward fuel cell electric vehicles.
structure observation of pyroelectric ceramics during power generation cycle川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 坂本 友和*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.
Journal of Applied Physics, 131(13), p.134103_1 - 134103_7, 2022/04
被引用回数：1 パーセンタイル：15.88(Physics, Applied)The microscopic origin of the pyroelectric power generation using ferroelectric ceramics for energy harvesting from time-varying waste heat can be understood by conducting neutron diffraction measurements. The behavior of the domain orientation and lattice strain in the lead zirconate titanate (PZT)-based ceramics with a tetragonal structure during the novel power generation cycle combining electric field and temperature change were investigated. The [001] domains and the lattice strain of the (111) plane in the direction of parallel to the electric field increase in the process of simultaneous rise in the electric field and temperature, and rapidly decrease in the process of the field drop. The alignment of the domain orientation by the electric field and its randomization by the higher temperature during the cycle are critical features of the current power generation system.
草野 完也*; 一本 潔*; 石井 守*; 三好 由純*; 余田 成男*; 秋吉 英治*; 浅井 歩*; 海老原 祐輔*; 藤原 均*; 後藤 忠徳*; et al.
Earth, Planets and Space (Internet), 73(1), p.159_1 - 159_29, 2021/12
被引用回数：6 パーセンタイル：49.29(Geosciences, Multidisciplinary)PSTEPとは、2015年4月から2020年3月まで日本国内の太陽・地球惑星圏に携わる研究者が協力して実施した科研費新学術領域研究である。この研究枠組みから500以上の査読付き論文が発表され、様々なセミナーやサマースクールが実施された。本論文では、その成果をまとめて報告する。
北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.
Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03
被引用回数：44 パーセンタイル：97.1(Astronomy & Astrophysics)2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300
Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。
O)
]
with nitrate ions by using density functional theory calculation加藤 茜*; 金子 政志; 中島 覚*
RSC Advances (Internet), 10(41), p.24434 - 24443, 2020/06
被引用回数：6 パーセンタイル：31.01(Chemistry, Multidisciplinary)高レベル放射性廃液中のルテニウム化学種の安定性を予測することを目的として、硝酸溶液中のルテニウムニトロシル錯体の錯生成反応を密度汎関数法(DFT)を用いて調査した。DFT計算によって得られた[Ru(NO)(NO
)(HO)]の最適化構造を既報の実験値と比較した結果、Ru-配位子結合距離やIR振動数を再現することが分かった。幾何異性体間のギブズエネルギーの比較した結果、硝酸イオンの錯生成反応は、Ru-NO軸に対してエクアトリアル平面に配位することによって進行することが明らかになった。また、逐次錯体生成反応におけるギブズエネルギー差を見積ったところ、Ru錯体種と置換する配位子との会合エネルギーを考慮することによって、6M硝酸中のRu錯体種のフラクションを再現することに成功した。Ru-配位子との配位結合の解析の結果、Ru錯体種の安定性は、トランス影響に起因する電子密度の違いによって説明できることが示唆された。本研究は、硝酸中における白金族元素の詳細な錯生成反応のモデル化に寄与することが期待される。
Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.
Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03
被引用回数：16 パーセンタイル：63.91(Chemistry, Physical)Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm
(777.3 J L
per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.
Ru M
ssbauer parameters of ruthenium-nitrosyl complexes金子 政志; 加藤 茜*; 中島 覚*; 北辻 章浩
Inorganic Chemistry, 58(20), p.14024 - 14033, 2019/10
被引用回数：12 パーセンタイル：62.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)高レベル放射性廃液中に存在することが知られているニトロシルルテニウム錯体について、密度汎関数計算を用いて、Ruメスバウアー分光パラメータ(
及び
)と配位子場分裂(
)を相関づけた。[Ru(NO)L] (L = Br
, Cl, NH, CN)の構造は、全て報告されている単結晶構造に基づいて作成した。異なるスピン状態で計算した構造とエネルギーを比較した結果、一重項状態[Ru(II)(NO
)L]が最も安定であることが分かった。及びの計算値は、報告されている実験値をよく再現し、L = Br, Cl, NH, CNの順で増加した。さらに、C
対称性を仮定したを見積った結果、同じ順で増加し、分光化学系列と一致することが分かった。これは、配位子の
ドナー性及び
アクセプター性の増加が、結果としてメスバウアー分光パラメータの増加に起因することを示唆している。
北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 荒井 武彦*; 仲内 悠祐*; 中村 智樹*; 松岡 萌*; et al.
Science, 364(6437), p.272 - 275, 2019/04
被引用回数：262 パーセンタイル：99.73(Multidisciplinary Sciences)小惑星探査機はやぶさ2のターゲット天体であるリュウグウは、始原的な炭素質物質で構成されていると考えられている。はやぶさ2に搭載された近赤外分光計(NIRS3)によって、天体の表面組成を得た。天体全体の観測で、弱く細い吸収が2.72ミクロンに確認され、OHを含む鉱物の存在を示している。弱いOH吸収と低いアルベドは熱やショックによって変質を受けた炭素質コンドライトに似ている。OHバンドの位置はほとんど一定であり、衝撃片の集合によって形成されたリュウグウは組成的に均質であることを示している。
Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.
Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11
被引用回数：7 パーセンタイル：27.47(Green & Sustainable Science & Technology)An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180
domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90 and 180 rotations. A strong driving force for 180 rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180 switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.
茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.
Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11
被引用回数：17 パーセンタイル：65.58(Chemistry, Physical)Relaxor-based ternary Pb(In
Nb)O
-Pb(Mg
Nb
)O-PbTiO (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P
) were 2.43-3.01 mW/cm
at temperatures above 200C and were maintained at above 1 mW/cm over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.
加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.
ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05
被引用回数：13 パーセンタイル：45.56(Chemistry, Physical)Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.
Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.
Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08
被引用回数：14 パーセンタイル：55.72(Materials Science, Multidisciplinary)We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(MgNb)O-25PbTiO which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O.
山中 暁*; Kim, J.*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 山田 昇*; et al.
Advanced Sustainable Systems (Internet), 1(3-4), p.1600020_1 - 1600020_6, 2017/04
プロジェクトとして取り組んできている自動車排ガスを用いた温度変化発電に関し、変換素子の材料選定等に重要となる性能指数について、素子の物理量の温度変化の測定を行うことで調べた。測定結果を用い、これまで提案されていたいくつかの性能指数の温度変化を詳しく調べて比較することで、
と呼ばれる指数が最も発電量との相関が高いことを示した。この指数には唯一誘電正接(
)が含まれており、誘電体内での電気エネルギー損失が重要であることを示唆する結果となっている。
松波 紀明*; Ito, M.*; Kato, M.*; 岡安 悟; 左高 正雄*; 垣内田 洋*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part A), p.191 - 195, 2015/12
被引用回数：6 パーセンタイル：45.66(Instruments & Instrumentation)マンガンを6%添加した酸化亜鉛薄膜を室温で100MeVキセノンイオンで照射し、X線回折(XRD)による原子構造や光学吸収,電気抵抗,磁化率測定といった物性にどのような変化が現れるか調べた。XRDの強度は照射量5
10
cm
まで単調に減少し、未照射試料の1/50になった。バンドギャップはほとんど変化しないが( 0.02eV)、電気抵抗は4桁減少した。電気抵抗の変化でいえば、低エネルギーイオン照射(100keVネオンまたは窒素)に比べ変化の度合いが大きい。磁化率(
)の温度依存性はキュリー則に従い = 
+ C/Tとなり常磁性を示す。キュリー定数Cは照射によって照射量10
cmで未照射の値(C
=0.012emu cm K)の半分まで減少した。
長壁 豊隆; 加藤 義博*; 本元 悟*; 桑原 慶太郎*
高圧力の科学と技術, 25(1), p.57 - 63, 2015/03
強相関電子系物質の圧力誘起相臨界領域で発現する新奇物性を、同一の高圧試料環境下において構造-磁性-伝導の相関の視点から研究するため、中性子回折用ハイブリッド式対向アンビル(HA)を用いて電気抵抗との同時測定を実現するための技術開発を行っており、現在、これに不可欠なガスケットの絶縁技術開発を中心に行っている。HAでは、中性子透過率を重視してアルミ合金(JIS A2017P)ガスケットを使用している。我々はこれに着目し、ガスケット表面に特殊な陽極酸化皮膜(ミタニライトト)を形成し、これを絶縁層として利用する方法を考案した。室温下でミタニライト皮膜付きガ スケットの加圧試験を行った結果、測定用リー ド線の断線やショートを起こさずに約6GPaの圧力発生に成功した。
thin film detector for neutrons石田 武和*; 西川 正利*; 藤田 賢文*; 岡安 悟; 片桐 政樹*; 佐藤 和郎*; 四谷 任*; 島影 久志*; 三木 茂人*; Wang, Z.*; et al.
Journal of Low Temperature Physics, 151(3-4), p.1074 - 1079, 2008/05
被引用回数：36 パーセンタイル：77.99(Physics, Applied)本論文では、ボロン同位体(質量数10)を増量した超伝導MgB中性子検出器は比較的高い温度で操作可能であることを示す。基本動作原理は、ボロン同位体が中性子をよく吸収し、核反応を起こすことで、超伝導転移近傍で大きな電気抵抗変化が瞬間的に起こることであり、実験用の原子炉から射出される冷中性子が高感度で検出可能となる。出力となる発生電位差については、デジタルオシロスコープを用いて低ノイズの増幅装置を用いることで十分に検出可能であることが分かった。また、詳細な上記核反応により起こる超伝導非平衡ダイナミクスについては、時間依存のギンツブルク・ランダウ方程式のシミュレーションをスーパーコンピュータ上で実施することにより追跡可能であり、観測事実とよく符号することが分かっている。
土谷 邦彦; 星野 毅; 河村 弘; 三島 良直*; 吉田 直亮*; 寺井 隆幸*; 田中 知*; 宗像 健三*; 加藤 茂*; 内田 宗範*; et al.
Nuclear Fusion, 47(9), p.1300 - 1306, 2007/09
被引用回数：23 パーセンタイル：61.91(Physics, Fluids & Plasmas)原型炉用増殖ブランケット開発の一環として、「高温・高照射環境に耐えうる先進トリチウム増殖材料及び中性子増倍材料」の開発における最近の成果を本論文にまとめた。トリチウム増殖材料については、少量(約1mol%)の酸化物(CaO等)を添加したチタン酸リチウム(LiTiO)に着目し、1000Cまでの結晶粒成長の抑制が可能であること、熱伝導が無添加LiTiOと同程度であること、水素によるTiの還元を抑制が可能であること等が明らかになった。中性子増倍材料については、Be-Ti合金に着目し、1000Cにおける比強度が約200MPaと高いこと、第1候補材料であるベリリウムに比べて、F82H鋼との両立性が良いこと、乾燥空気中1000Cにおいても高い耐酸化特性を有していること、1%の水蒸気を含んだアルゴンガス雰囲気中における水素生成速度が1/1000以下になること、水素同位体のインベントリーが非常に小さいこと等を明らかにした。これらの知見により、少量の酸化物を添加したLiTiO,ベリリウム金属間化合物(Be
Ti等)を含んだベリリウム合金の良好な特性が明らかになり、原型炉用増殖ブランケットの開発に明るい見通しを得た。
土谷 邦彦; 星野 毅; 河村 弘; 三島 良直*; 吉田 直亮*; 寺井 隆幸*; 田中 知*; 宗像 健三*; 加藤 茂*; 内田 宗範*; et al.
Proceedings of 21st IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2006) (CD-ROM), 8 Pages, 2007/03
原型炉用増殖ブランケットに必要な「高温・高照射環境に耐えうる先進トリチウム増殖材料及び中性子増倍材料」の開発を全日本規模の産学官連携のもとで実施した。それらの開発に関する最近の成果について報告する。トリチウム増殖材料に関しては、LiTiOに酸化物を添加した材料の開発を行い、少量(約1mol%)の酸化物(CaO等)を添加することで、水素を添加したスイープガス中でもTiの還元を抑制することができる材料の開発に成功した。中性子増倍材料に関しては、ベリリウム金属間化合物であるBeTiに着目し、各種特性を定量的に評価し、比強度が高いこと、高い耐酸化特性を有していること、1%の水蒸気を含んだアルゴンガス雰囲気中における水素生成速度が1/1000以下になることなどを明らかにした。以上の知見により、原型炉用増殖ブランケットの開発に明るい見通しを得た。
荒川 和夫; 及川 将一*; 島田 博文*; 神谷 富裕; 中野 隆史*; 遊佐 顕*; 加藤 弘之*; 佐藤 隆博; 上松 敬; 柏木 啓次; et al.
Proceedings of 4th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan and 32nd Linear Accelerator Meeting in Japan (CD-ROM), p.279 - 281, 2007/00
サブミリサイズに集束したイオンビームを用い、微小な病変部位を高精度で治療する技術はイオンマイクロサージェリー治療と呼ばれている。本研究では、脳下垂体腫瘍と眼疾患である加齢黄斑変性症を想定症例として、イオンマイクロサージェリー治療用ビーム形成システムを検討した。イオンマイクロサージェリー治療には、ビーム径0.1mmから1.0mmの平行度の高いペンシルビームの形成が要請されている。そこで、ペンシルビーム形成システムとして、ビームのエミッタンスを規定する2組のスリットシステム,エネルギー分析機能を有する2台の45偏向電磁石,3連四重極電磁石等から構成され、アイソセンターにおいて1:1で結像するようなテレスコピックな系を検討した。TRANSPORTコードを用いてイオン光学計算を行い、ペンシルビーム形成に必要な電磁石等の必要数量とその最適配置を求めた。さらに、加齢黄斑変性症に対する照射位置決めシステムを検討するとともに、重イオンビーム照射実験により眼底造影剤からの誘起蛍光画像の観測とスペクトルの計測に成功した。
