Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00407_1 - 23-00407_8, 2024/04
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III)) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle. Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, we applied a granulation technique using a spray dryer that is widely used in industry, and conducted experiments to find the optimal specifications for silica support particles and conditions for the granulation operation. A basic characterization of the adsorbent prepared from the produced particles was carried out by an adsorption test of simulated high level liquid waste.
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00444_1 - 23-00444_7, 2024/04
Nuclear fuel fabrication process has generated a large amount of wastes contaminated with enriched uranium, and those have been accumulated for long time in Japan. These waste hasn't treated, because there is no protocol to treat and dispose these. Procedure is proposed; 1) Leaching Uranium from the waste, 2) recovering uranium from the leaching solution, 3) treating residue and secondary waste for disposing in the near field region. Temperature swing extraction technology is one of promising methods to recover uranium efficiently. In the technology, uranium ions are extracted by extraction, and complex with ligands are separated by a polymer with reversible hydrophilic-hydrophobic properties. Monoamides can be adopted to the procedure. However suitable structure of monoamide for the technology is unclear. Therefore, for deciding appropriate structure of monoamides, these with different alkyl chain structures were synthesized, and applicability of the extractants were evaluated by solvent extraction and temperature swing extraction experiments. In experiments, Ce(IV) was used as a simulant of U(IV). Three monoamides were synthesized, and solvent extraction experiments and Temperature swing extraction experiments were carried out.
船越 智雅; 渡部 創; 荒井 陽一; 岩本 敏広; 渡部 雅之; 西本 能弘*; 安田 誠*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00445_1 - 23-00445_7, 2024/04
Various types of machine oil are used for analysis and utility equipment, and these organic liquid wastes are stored in nuclear facilities and laboratories. Perfluoro oil, generally used in vacuum pumps, is difficult to decompose because of its chemical stability. In order to achieve complete mineralization of the organic liquid wastes, the application of a subcritical water reaction was examined. In this study, the effect of introducing a functional group into a perfluoro compound on its decomposition performance was experimentally evaluated. First, we carried out the transformation of perfluorohexane to perfluorohexyl iodide or perfluoroheptanoic acid based on reported procedures. Next, laboratory scale batchwise decomposition tests with subcritical water on perfluorohexyl iodide and on perfluoro heptanoic acid were carried out. The decomposition products of each fluorine compound were identified, confirming that subcritical treatment is a promising treatment method.
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO
pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO
and UO(CO
)
) leading to different rates of reduction and precipitation.
中原 将海; 渡部 創; 竹内 正行; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.144 - 150, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Instruments & Instrumentation)マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ技術において、荷電粒子誘起発光分析により様々な抽出剤を用いて調製した吸着材中のユウロピウム錯体構造の評価を行った。測定は、量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる陽子ビーム及びサイクロトロン加速器から得られるアルゴンイオンビームを利用して行った。本研究において、抽出剤の種類によって荷電粒子誘起発光スペクトルが変化することが確認され、これらの変化と錯体構造のとの相関について評価を行った。
荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Instruments & Instrumentation)Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K
line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.
鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.839 - 848, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリは、溶融した核燃料物質と原子炉の構造材等で構成された酸化物が多くを占めているため、環境温度の変化により岩石のように劣化する可能性が高い。燃料デブリは10年以上水冷されているが、季節や昼夜の温度変化の影響を少なからず受けていることから、燃料デブリの経年変化挙動を評価するためには環境温度の変化を考慮することが不可欠である。仮に燃料デブリの劣化が進んでいる場合、微粉化した放射性物質が冷却水中に溶出して取出し作業に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、環境温度の繰り返し変化がクラックの発生に与える影響に着目して、燃料デブリの模擬体を用いた加速試験を実施した。その結果、クラックは温度変化を重ねることで増加することを確認し、燃料デブリの簿擬態は熱膨張と収縮による応力により脆化することが判明した。燃料デブリの物理学的な劣化挙動は岩石や鉱物に類似していることが確認され、模擬燃料デブリと環境のモデルでクラックの増加挙動を予測することが可能となった。
渡辺 幸信*; 定松 大樹*; 荒木 祥平; 中野 敬太; 川瀬 頌一郎*; 金 政浩*; 岩元 洋介; 佐藤 大樹; 萩原 雅之*; 八島 浩*; et al.
EPJ Web of Conferences, 284, p.01041_1 - 01041_4, 2023/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.21(Nuclear Science & Technology)医療用RIの製造や核融合材料の照射損傷、放射性廃棄物の核変換などの研究において重陽子加速器を用いた高強度中性子源が提案されている。そのような中性子源の設計には重陽子を様々な標的に照射した際の中性子生成データが必要である。しかし、重陽子入射中性子生成二重微分断面積などの実験データは十分でない。そこで本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において幅広い原子番号の標的に対する200MeV重陽子入射中性子生成二重微分断面積の系統的な測定を実施した。200MeVの重陽子ビームをビームスウィンガーマグネット内の薄い標的に照射し、放出される中性子を大きさの異なるEJ301検出器(直径及び厚さが2inchと5inch)を7m、20mの位置にそれぞれ設置し、測定した。測定角度は0度から25度までの5角度とし、中性子エネルギーは飛行時間法で決定した。それぞれの測定データは入射エネルギーの半分あたりに特徴的な幅広なピークを示しており、ピークの収量は標的の質量数に従って単調に増加した。DEURACSとPHITSを用いた理論モデル計算との比較の結果、DEURACSの計算結果はPHITSのものよりも実験値に対してより良い一致を示した。加えて、得られたLi, Be, Cの結果を用いてJENDL/DEU-2020とTENDL-2017の核データライブラリのベンチマークを行った。
日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：1 パーセンタイル：29.26(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO, UO
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 4 Pages, 2023/05
モノアミド抽出剤と温度応答性ポリマーを用いたゲル化抽出技術のウラン廃棄物処理への適用性の検討を行った。異なる構造を有する3種類のモノアミド抽出剤を用いた模擬溶液の分離試験により、溶液中のCe(IV)をゲル化抽出法により選択的に回収されることが示された。これらの試験結果をもとに、ゲル化抽出法に適したモノアミド抽出剤を選定した。
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 6 Pages, 2023/05
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. In this paper, main tasks which have to be challenged preferentially are discussed based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：2 パーセンタイル：68.31(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
中田 陽; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 二川 和郎; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; et al.
JAEA-Review 2022-078, 164 Pages, 2023/03
JAEA-Review-2022-078.pdf:2.64MB
核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2021年4月から2022年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。
平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.
Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and 
-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu
, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 
L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 
1630 cm
shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.
荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.
阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12
被引用回数：5 パーセンタイル：66.21(Chemistry, Analytical)In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：3 パーセンタイル：66.21(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
Nguyen, T. H.*; Le Ba, T.*; Tran, C. T.*; Nguyen, T. T.*; Doan, T. T. T.*; Do, V. K.; 渡邉 雅之; Pham, Q. M.*; Hoang, S. T.*; Nguyen, D. V.*; et al.
Hydrometallurgy, 213, p.105933_1 - 105933_11, 2022/08
被引用回数：9 パーセンタイル：81.6(Metallurgy & Metallurgical Engineering)ベトナム・イェンフー希土類精鉱浸出液からトリウム(Th)とウラン(U)を選択的に回収するための連続向流抽出法を系統的に研究した。抽出剤としては、イソパラフィンIP-2028希釈液で調製した一級アミンN1923を用いた。トリウムとウランは、連続ミキサーセトラエクストラクション,スクラビング,逆エクストラクションによって確立された湿式製錬サイクルで選択的に回収され、ラボスケールで実施された。有機相と水相の体積比(O/A比)を管理することにより、ThとUの所望の純度を達成することができる。逆抽出液とラフィネートからそれぞれ高純度のThとUを回収することができ、その後の核物質処理に十分な特性を有している。
