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C及び60Cにおける水酸化カリウム水溶液によるモンモリロナイトの変質上田 麻衣*; 中林 亮*; 木嶋 達也*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 大竹 翼*; 小田 治恵
no journal, ,
モンモリロナイトを主要鉱物とするベントナイトは放射性廃棄物の地層処分における緩衝材として用いられる。KOHやNaOHを含む高アルカリ性のセメント反応水によってモンモリロナイトの変質が生じ、緩衝材に適したベントナイトの特性にも影響が及ぶ可能性がある。本研究では、Kが豊富な高アルカリ性環境下ではモンモリロナイトの変質過程の一つとしてイライト化が懸念されるため、KOH水溶液中でのモンモリロナイトのイライト化を調べることとし、35C及び60Cでのバッチ式反応実験を最大270日まで行った。反応後の試料の分析には、X線回折(XRD)分析及び原子間力顕微鏡(AFM)観察を用いた。XRD分析結果からイライト/スメクタイト混合層鉱物の生成及び層電荷の上昇が認められ、イライト化が示唆された。また、AFM観察結果からは、分散粒子の厚みの増加と粒子径の減少が明らかにされ、イライト化がモンモリロナイトの溶解と同時に進行したことが示唆された。
矢板 毅; 鈴木 伸一; 門馬 利行; 中山 真一; 町田 昌彦; 奥村 雅彦; 池田 隆司
no journal, ,
放射性セシウムの粘土鉱物に対する吸着メカニズム解析を、EXAFS, 時間分解分散型EXAFS, 透過型X線顕微鏡,分子軌道法などにより実施した。Csを十分量吸着させたバーミキュライト、イライトなどの試料に関する、EXAFSおよび分子動力学計算によるセシウム周りの局所構造は、酸素として2つの環境があり、他には第二近接以降にシリコン,アルミおよび他のセシウムなどが存在していることが分かった。さらに、TR-DXAFSを用いるCs吸着時の動的挙動の解析では、Csはまず天水,地下水などの水との相互作用を経て、比較的層間の開いた粘土部位から進入し、その後脱水、層間が閉じることで安定化されることが明らかとなった。シュウ酸など酸処理により剥離の難しい、化学的に不可逆な状態にあるセシウムをEXAFS, STXMおよび分子軌道法により明らかにしたところ、イオン半径の小さいアルカリ金属イオンの中にセシウムが孤立した状態で存在している場合、強い共有結合性を示すような相互作用を通じて粘土に吸着していることを初めて明らかにした。
鈴木 伸一; 矢板 毅; 門馬 利行; 中山 真一; 横山 信吾*; 八田 珠郎*; 山田 裕久*
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の事故により、大量の放射性物質(放射性セシウム: Cs)が大気中に放出され福島県を中心に広範囲に拡散し既に2年以上が経過した。これらの放射性Csの挙動には粘土鉱物が大きく関与しているが、粘土鉱物へのCsの吸着・脱着挙動の詳細は十分には解明されておらず、福島県内にはギガトンの汚染土壌が仮置き状態にあり現在も増え続けている。そこで、日本原子力研究開発機構では、物質・材料研究機構を含む12機関(8大学, 3独法, 1財団)とともに「セシウム吸脱着機構解明と減容化方法の開発」研究を平成24年度より開始した。原子力機構では、量子ビーム等の最先端の分析手法と計算科学を用いるとともに化学除染を駆使し、理論的に吸脱着機構を解明し、新しい脱離法の開発とその利用による放射性廃棄物の減容化を目指して研究を実施している。本発表においては、特に福島県小野町で産出されるバーミキュライトを用い、Csの吸着及び化学試薬を用いた脱離研究(化学除染)を行ったのでその結果について報告する。