プルトニウム転換技術開発施設における放射性物質含有スラッジの安定化処理

谷川 聖史; 中村 大司; 浅川 直也*; 瀬谷 和仁*; 大森 二美男*; 小磯 勝也*; 堀籠 和志; 清水 靖之

JAEA-Technology 2024-001, 37 Pages, 2024/05

JAEA-Technology-2024-001.pdf:2.32MB

プルトニウム転換技術開発施設の廃液処理工程で発生した中和沈殿焙焼体及び凝集沈殿焙焼体(スラッジ)については、ポリ容器に収納し梱包用のビニルバッグで密封して、各々中和沈殿焙焼体はグローブボックスに、凝集沈殿焙焼体は施設内の保管場所に保管している。これらスラッジは、保管中においてスラッジ中に含有する水分等が放射性元素由来の線等により放射線分解されて発生するガスにより、梱包するビニルバッグの膨らみが確認されていた。このため、1983年の操業開始以降、スラッジを梱包したビニルバッグの膨らみを定期的に確認し、膨らみを確認したものはビニルバッグの交換を行うことで、安全に保管管理を実施してきた。スラッジからの放射線分解によるガスの発生を防止し、保管時の安全性を向上させるために、ガスの発生原因となっているスラッジ中の吸湿性のある硝酸ナトリウム塩を取り除く安定化処理作業を2018年8月から開始し、2022年8月まで実施した。その安定化処理としてスラッジの水洗浄処理を実施した結果、スラッジ中に含まれるナトリウム濃度を3wt%以下まで低減することができた。また、そのスラッジは1年以上にわたって各々の保管場所で保管していた際に、保管に使用している梱包用のビニルバッグに膨らみがなく、かつガスの発生原因となるスラッジの含水率に増加は認められないことを確認したことから、保管中の安全性が向上していること及び今後、放射線分解によるガスの発生はないものと評価した。安定性が確認できた中和沈殿焙焼体は、粉末缶に収納し粉末貯蔵エリアに保管廃棄した。これにより、中和沈殿焙焼体及び凝集沈殿焙焼体において、内部からのガスの発生によるリスクがなくなり、保管時の安全性を向上することができた。

Development of safety design technologies for sodium-cooled fast reactor coupled to thermal energy storage system with sodium-molten salt heat exchanger

山野 秀将; 栗坂 健一; 高野 和也; 菊地 晋; 近藤 俊樹; 梅田 良太; 白倉 翔太*; 林 正明*

Proceedings of 8th International Conference on New Energy and Future Energy Systems (NEFES 2023) (Internet), p.27 - 34, 2023/00

https://doi.org/10.3233/ATDE231072

溶融塩蓄熱式高速炉の安全設計方針及びリスク評価技術、ナトリウム-溶融塩の熱交換性能評価技術と伝熱向上方策、及びナトリウム-溶融塩の化学反応特性評価と安全性向上方策を開発する研究プロジェクトを進めている。ここでは、プロジェクト全体概要について報告する。

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデルの施肥由来硝酸性窒素汚染事例への適用

阿部 徹*; 平野 史生; 三原 守弘; 本田 明

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(1), p.3 - 11, 2020/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.1_3

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデル(NEON)は、地層処分施設およびその周辺における硝酸イオンの化学的変遷挙動を把握するために開発された評価ツールである。硝酸イオンはTRU廃棄物に易溶性の塩として含まれており、放射性物質の移行挙動に影響を及ぼす可能性がある。したがって、地層処分の安全性を評価するための基礎情報として硝酸イオンの化学形態の変化を評価する必要がある。NEONでは硝酸イオンと、金属,鉱物および微生物との反応がモデル化されており、このうち微生物との反応は微生物の活動による窒素循環等の過程を取り入れて構築している。各反応モデルは室内実験の結果と比較され、おおむね再現できることが確認されている。そこで、TRU廃棄物の地層処分を想定したスケールにおけるNEONの適用性を評価することを目的として、地下水の硝酸性窒素汚染の天然事例について再現解析を実施し、モデルの適用性を評価した。再現解析には広島県生口島の事例を取り上げた。NEONを用いて計算された硝酸イオンおよびその化学変遷物であるアンモニウムイオンの濃度分布は、数百メートル規模でおおむね再現しており、NEONの広域的条件における適用性が示された。

Dissolution and chemical analysis of Zr-based lanthanide nitrides

林 博和; 千葉 力也*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.196

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。

Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10

BB2016-1307.pdf:0.6MB

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.07.008

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Crと希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Crと比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

Effect of boiling of nitric acid solution on corrosion of Stainless steel-made concentrator in reduced pressure

上野 文義; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘; 阿部 仁

Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2016/09

本研究は、再処理施設における減圧式のステンレス鋼製濃縮缶の腐食に及ぼす沸騰硝酸の影響に着目した。腐食試験は、コールド模擬のために酸化性金属イオンとしてバナジウムを添加した硝酸溶液を用いて行った。減圧沸騰条件と常圧非沸騰条件で腐食試験を行い、腐食速度を比較した。その結果、同じ温度で溶液が沸騰した場合に非沸騰に比べて腐食速度が大きくなった。硝酸中でのバナジウムの酸化反応を調べた結果、沸騰中では硝酸によるバナジウムの4価から5価への酸化が進み、腐食が加速されることを明らかにした。

Silver extraction by -tetraoctyl-thiodiglycolamide

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 吉塚 和治*

Hydrometallurgy, 159, p.107 - 109, 2016/01

https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2015.11.010

新しいソフト配位原子を含む三座配位系の抽出剤を開発し、試験した。テトラオクチルチオジグリコールアミド(S-DGA)抽出剤はテトラオクチルジグリコールアミドの酸素原子をイオウに置き換えた化合物である。S-DGAは酸溶液中の銀をドデカン溶媒に比較的高い分配比で抽出可能である。そこで我々はS-DGAを用いて硝酸, 硫酸, 過塩素酸中の銀の抽出挙動を調べ、結果を示した。

余裕深度処分における硝酸塩による環境への影響評価と廃棄体層の間隙率及び硝酸イオンの分配係数の違いによる感度

中村 康雄; 中谷 隆良

JAEA-Technology 2014-048, 18 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2014-048.pdf:7.75MB

日本原子力研究開発機構の余裕深度処分対象廃棄物のうち、再処理施設から発生するアスファルト固化体には硝酸塩が含まれており、この廃棄体を余裕深度処分する場合、硝酸塩も放射性物質と同様に地表水へ移行し環境影響が懸念される。硝酸塩は、環境基本法第十六条の規定で示されている水質の汚濁に関わる環境基準で定められた水質基準で規制対象となる物質(硝酸性及び亜硝酸性窒素)である。こうした有害物質の扱いについては、「第二種廃棄物埋設の事業に関する安全審査の基本的考え方(平成22年8月、原子力安全委員会)」では、"なお、非放射性の有害物質そのものの環境影響については、(中略)必要に応じ国あるいはその他関連する機関が定める規定に準じて別途考慮されなければならない"とされている。本報告では、硝酸塩が地下水とともに生活圏へ移行した場合の地表水中の硝酸性窒素濃度について計算し、環境基準を満足することを確認した。また、多重バリアで構成される処分システムにおいて、廃棄体層の間隙率及び移行経路上の分配係数の違いによる影響についても評価を行い、天然バリアにおける分配係数が評価点における硝酸性窒素濃度に感度があることを確認した。