ストロンチウム-セリウム酸化物セラミックス中のトリチウムの存在状態及びその除去特性(協力研究)

Chemical state of tritium in Sr-Ce oxide ceramics and its removal characteristics (Cooperative research)

中村 博文; 西 正孝; 森田 健治*

Nakamura, Hirofumi; Nishi, Masataka; Morita, Kenji*

核融合炉材料からのトリチウム除去回収に関する研究の一環として、核融合炉のトリチウム回収システムへの応用研究が進められているストロンチウム-セリウム(Sr-Ce)系酸化物セラミックスプロトン導電体にトリチウムを注入し、酸化物試料中のトリチウムの存在状態を等速昇温脱離法により調査した。その結果、Sr-Ce系酸化物中でのトリチウムは、主として水酸基の状態で存在しているため、その除去には1300K以上での加熱放出が必要なことを明らかにした。また、トリチウムを注入した試料を水蒸気濃度が異なる空気中に曝露し、その際のトリチウム放出量及び放出化学形の水蒸気濃度依存性を測定することにより、トリチウム除去機構について検討した。その結果、空気曝露によるトリチウム除去率は小さく、そのほとんどが、試料表層のOT基と水蒸気との同位体交換反応により水状として放出されるトリチウムであることを明らかにした。また、酸化物中の溶解トリチウムと酸素欠損への酸素の引き抜き現象に起因する水蒸気曝露による水素状でのトリチウム放出もわずかではあるが確認できた。以上の結果、酸化物中におけるトリチウムの存在状態の違いによる空気曝露時のトリチウム除去機構の違いを明らかにし、トリチウム除去法の最適化のための基礎データを得た。

As a part of the detritiation study from the fusion reactor materials, chemical state of tritium injected into Sr-Ce base oxide ceramic proton conductor, which is a candidate for a tritium recovery system, was investigated with thermal desorption method. The results indicated that the oxide has to be heated up over 1300K to remove tritium due to the OT bond formation in the oxide. On the other hand, tritium removal behavior from the oxide were also investigated by exposing to humid air, and the mechanism of tritium removal from the oxide was identified by the dependency of tritium removal amount and chemical state on the humidity. The results revealed that tritium removal rate by the air exposure was low, and that almost tritium was removed as the vapor form, which was attributed to the isotope exchange reaction between the OT bond on the surface and the protium in vapor. It was also found that small amount of tritium was removed as elemental form under the humid air exposure, which could be attributed to the solute tritium in the oxide and oxygen absorption to the oxygen deficit in the oxide. As a result, the difference of the detritiation mechanism exposed to the humid air on the chemical state of tritium in the oxide was clarified, and it could be a useful basic data for the optimization of detritiation method.