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Oxygen potential measurements of fluorite-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$ by EMF method

EMF法による蛍石型Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$の酸素ポテンシャル測定

音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生

Otobe, Haruyoshi; Nakamura, Akio; Yamashita, Toshiyuki; Minato, Kazuo

アクチノイド含有ジルコニアは、核変換燃料ターゲット,イナート・マトリックス燃料及び放射性廃棄物固化体など、原子力分野のアプリケーションにとって有望な候補材料である。ここでは、アクチノイド含有ジルコニアの一つである蛍石型(F-type)Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$の酸素ポテンシャル(g(O$$_{2}$$))挙動をジルコニア酸素センサーを用いたEMF法で調べた。パイロクロア(P-type)Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$やF-type PuO$$_{2-x}$$のg(O$$_{2}$$)データと比較することにより、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造に関連する、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)の全体的な特徴を明確にすることを目的としている。793$$<$$T$$<$$1078Kの範囲では、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)は、同じ酸素不定比組成(O/M)でF-type PuO$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)よりも150kJ/mol大きかった。また、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)は、同じO/MでP-type Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$のg(O$$_{2}$$)よりも50kJ/mol低かった。これらの結果から、g(O$$_{2}$$)挙動は陽イオンの組成(Pu/Zr)に大きく依存しているだけでなく、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造にも依存していると考えられる。

Actinides-bearing zirconias are prominent candidate materials for various nuclear applications: targets for actinide transmutation, inert material fuels, radioactive waste forms, etc. In this study, the oxygen potential (g(O$$_{2}$$)) behavior of fluorite-type (F-type) Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$ has been measured by EMF method using the zirconia oxygen sensor. It was found that the g(O$$_{2}$$) values of F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$ were about 150 kJ/mol higher than those of F-type PuO$$_{2-y}$$ at the same oxygen-nonstoichiometric (O/M) values. The g(O$$_{2}$$) values of F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$ were 50 kJ/mol lower than those of pyrochlore Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$ at the same O/M values. These results suggest that the g(O$$_{2}$$) behavior depends on the cation and anion ordering/disordering, in addition to the cation composition ratio (Zr/Pu).

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パーセンタイル:73.42

分野:Materials Science, Multidisciplinary

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