Vibrational dissipation and dephasing of I(v = 1-19) in solid Kr

固体クリプトン中におけるヨウ素分子の振動緩和の研究

Karavitis, M.*; 熊田 高之   ; Goldschleger, I. U.*; Apkarian, V. A.*

Karavitis, M.*; Kumada, Takayuki; Goldschleger, I. U.*; Apkarian, V. A.*

7-45Kの固体クリプトン中に捕捉されたヨウ素分子の振動量子状態のエネルギー及び位相緩和をフェムト秒レーザーによる時間分解型コヒーレント反ストークスラマン分光法(CARS)を用いて調べた。振動のエネルギー緩和速度は温度に依存せず、振動量子数vに比例することがわかった。位相緩和速度は指数関数的な温度依存性を示し、vの2乗に比例することがわかった。前者はヨウ素分子振動のエネルギー緩和に伴いそのエネルギー差に相当するフォノン4つを生成していること、後者は熱的に生成した固体中に既存のフォノンとの弾性散乱により引き起こされていることが示された。シュミレーションにより振動の位相緩和を誘発しているのは、ヨウ素分子の秤動運動を伴うモードのフォノンであることが明らかになった。

Energy dissipation and phase relaxation of the vibrational quantum states of iodine molecules in solid krypton have been studied in the temperature range between 7 and 45 K using a technique of time-resolved coherent anti-stokes Raman scattering (CARS) spectroscopy by a femto-second laser. The rate of energy dissipation was independent of tempeature, but proportional to the vibrational quantum number v. The pure dephasing rate exponentially increased with an increase in temperature and was proportional to v. The energy relaxation was found to take place by transfering the vibrational energy of iodine to four phonons in the krypton solid. The pure dephasing was induced by elastic scattering with phonon. It was suggested by a computer simulation that the phonon which induced the pure dephasing accompanied libration mode of iodine molecules.