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論文

Bromine-isotope selective ionization using field-free alignment of IBr isotopologues with a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

We demonstrate isotope selective ionization of I$$^{79}$$Br and I$$^{81}$$Br isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio $$I$$(I$$^{81}$$Br$$^+$$)/$$I$$(I$$^{79}$$Br$$^+$$) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.

論文

レーザーによる半導体・誘電体の励起過程の観測とその利用の新展開,2; 膜剥離ダイナミクスから見た透明材料のフェムト秒レーザーアブレーションにおける非熱効果の研究

熊田 高之

プラズマ・核融合学会誌, 96(4), p.176 - 180, 2020/04

フェムト秒レーザーを用いた精密加工技術の高度化を目指す上で膨張波が引き起こす剥離現象(非熱効果)の理解が欠かせない。我々は破壊測定ながら数万ショットの積算測定ができる高感度時間分解反射率装置を開発して、これまで金属・半導体材料でしか報告されていなかった非熱効果による膜剥離現象を透明材料においても新たに観測することに成功した。大方の予想に反し、剥離膜は耐熱材料である溶融石英のみならず熱耐性の低い透明高分子材料においても明瞭に観測されている。両材料の高い高温粘性が熱による膜の断片化を抑制したものと考えられる。

論文

Anomalous small-angle X-ray scattering (ASAXS) study of irradiation-induced nanostructure change in Fe-ion beam irradiated oxide dispersion-strengthened (ODS) steel

熊田 高之; 大場 洋次郎; 元川 竜平; 諸岡 聡; 冨永 亜希; 谷田 肇; 菖蒲 敬久; 金野 杏彩; 大和田 謙二*; 大野 直子*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 528, p.151890_1 - 151890_7, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

ステンレス鋼の放射線照射によるナノ構造変化観測用異常分散X線小角散乱(ASAXS)装置を開発した。イオンビーム照射前後のMA956試料の散乱パターンを比較したところ、Cr析出物の形状は全く変化していないことが判明した。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry for the structural analysis of multilayer films

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。

論文

Development of dynamic nuclear polarization system for spin-contrast-variation neutron reflectometry

熊田 高之; 他7名*

JPS Conference Proceedings (Internet), 22, p.011015_1 - 011015_5, 2018/11

Conventional deuterium contrast variation neutron reflectometry (NR) sometimes misleads when the deuterated SIMULATION samples fail to reproduce the structure of the REAL ones by delicate techniques such as spin-coating. On the other hand, the Spin contrast variation (SCV)-NR determines the structure from PH-dependent NR profiles of REAL samples. Therefore, the SCV-NR works not only as a technique which omits the cost of deuterium substitution, but also as a reliable technique to determine multi-layered surface and interface structure.

論文

Isotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues using a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Applied Physics B, 124(1), p.14_1 - 14_8, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.01(Optics)

新たな同位体分離法を目指したフィールドフリーアライメントによるイオン化効率の同位体選択性を計算した。従来のフェムト秒レーザーを用いたフィールドフリーアライメント法では、レーザー強度を強くするとイオン化の選択性が無くなってしまうのに対し、200fsでカットオフするナノ秒レーザーパルスを用いると選択性を保持したまま高い同位体選択イオン化が実現することが判明した。

論文

偏極中性子と核偏極水素によるナノ構造解析技術の開発

熊田 高之

電子スピンサイエンス, 15(Autumn), p.86 - 91, 2017/10

AA2017-0225.pdf:1.67MB

付加価値の高い機能性材料開発の現場では、物理・化学的性質が異なる複数の素材をナノレベルで混合させることで互いの短所を補い長所を引き出した複合材料の開発が繰り広げられている。その複合材料の開発においては、成分間の相互作用を決定づける絡み合い構造の最適化がカギとなる。スピンコントラスト法とよばれる偏極中性子と水素核偏極試料を用いた構造解析法は、複合材料開発の指針となる成分毎のナノ構造および空間配置の決定を実現するものである。

論文

固体パラ水素とESR

熊田 高之

化学の要点シリーズ,20, P. 71, 2017/06

量子固体として知られる固体水素は、内部場が非常に小さいだけでなく、欠陥やひずみによる内部場の不均一を量子的ゼロ点運動により自己修復(セルフアニーリング)する性質を持つ。その中でも固体パラ水素は、オルト・パラ水素分子のうち核磁気を持たず凝固点以下で電気四重極も持たないパラ水素のみを精製したものである。内部磁場が存在せず内部電場も小さく等方的かつ均一であることから、固体パラ水素は高分解能・高感度赤外吸収・ESR分光のマトリックスとして注目されている。ESR法を用いて固体パラ水素中にわずか10$$^{-4}$$ppm生成したH$$_6^{+}$$ラジカルの観測に初めて成功した。現在、H$$_6^{+}$$は水素イオンが主要な役割を演じる宇宙化学においても注目を集めている。また、内部場が小さいことから固体パラ水素中における電子スピン緩和は非常に遅く、NMRに負けない多パルススピン制御に向けた研究展開も期待される。このように、固体パラ水素とESRの組み合わせは、ラジカル分光に限らず多くの研究分野を巻き込んだ新たな展開を期待させる。

論文

Contrast variation by dynamic nuclear polarization and time-of-flight small-angle neutron scattering, 1; Application to industrial multi-component nanocomposites

能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*

Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:27.22(Chemistry, Multidisciplinary)

We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.

論文

Photonic crystals fabricated by block copolymerization-induced microphase separation

元川 竜平; 谷口 竜王*; 熊田 高之; 飯田 優羽*; 青柳 翔太*; 佐々木 祐亮*; 桑折 道済*; 岸川 圭希*

Macromolecules, 49(16), p.6041 - 6049, 2016/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.99(Polymer Science)

We present a method for fabricating photonic crystals (PCs) by polymerization-induced microphase separation of block copolymers (BCPs). Molecular weight of BCP for PCs is so large that it has been difficult for conventional solution casting and annealing methods to complete the microphase separation to form periodically-ordered submicron structures. Our method overcomes the difficulty by inducing the micro phase separation and transitions during the polymerization, when the molecular weight of the BCPs is small enough for the microphase separation and transitions. The microphase-separated structure is then enlarged while maintaining the self-similarity. We succeeded in fabricating PCs with reflection wavelength $$lambda$$m $$approx$$ 1000 nm and a full width at half maximum $$lambda$$ = 0.05 $$lambda$$m by living-radical bulk block-copolymerization of poly(methyl methacrylate)-block-polystyrene.

論文

Plasma-mirror frequency-resolved optical gating for simultaneous retrieval of a chirped vacuum-ultraviolet waveform and time-dependent reflectivity

板倉 隆二*; 熊田 高之; 中野 元善*; 赤木 浩*

High Power Laser Science and Engineering, 4, p.e18_1 - e18_5, 2016/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.14(Optics)

周波数分解オプティカルゲート法(FROG)による真空紫外光の波形測定法を確立しその解析アルゴリズムを確立させた。高強度フェムト秒レーザー照射によって石英試料表面に生じたプラズマによりVUV反射率は急激な増大を示す。その反射VUV光の時間分解反射スペクトルを測定することによりVUV光の波形を決定することができる。

論文

Dynamics of spallation during femtosecond laser ablation studied by time-resolved reflectivity with double pump pulses

熊田 高之; 乙部 智仁; 錦野 将元; 長谷川 登; 林 照剛*

Applied Physics Letters, 108(1), p.011102_1 - 011102_4, 2016/01

AA2015-0725.pdf:1.07MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:47.49(Physics, Applied)

ダブルパルスを用いた時間分解反射率測定法により、フェムト秒レーザーアブレーションにおける非熱効果によって膜状に試料が剥離するダイナミクスを調べた。アブレーション閾値以上のポンプ光照射後、剥離膜と母体試料表面におけるプローブ光反射波の干渉による振動が現れる。その振幅は、第1ポンプ光の直後に第2ポンプ光を照射すると増大するが、両光の時間間隔とともに減少し、20ps以上では消滅した。この結果は、第1ポンプ光直後の第2光が膜剥離前の母体試料表面を励起するのに対して、20ps以上離れた第2光は既に剥離した膜を励起したものと考えられる。剥離膜は試料母体との機械的接触を持たないために、膜に付与されたエネルギーは試料母体に散逸することなく、膜表面から激しい蒸発を促し、膜自体を破壊したのであろう。本結果から決定される膜剥離時間は10ps程度と決定され、この値は膜厚と音速によって決定される構造緩和時間20psと実験結果と近い値となることが見出された。

論文

Non-thermal effects on femtosecond laser ablation of polymers extracted from the oscillation of time-resolved reflectivity

熊田 高之; 赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 錦野 将元; 横山 淳

Applied Physics Letters, 106(22), p.221605_1 - 221605_5, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:80.43(Physics, Applied)

時間分解反射率測定法を用いて透明高分子のフェムト秒レーザーアブレーションダイナミクスを追ったところ、アブレーション閾値以上の強度のポンプ光入射後に反射率の振動を観測した。本振動は試料表面と、非熱効果によって試料から剥離した薄膜において反射したプローブ光の干渉によるものであると結論付けた。

論文

Isotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues with a train of femtosecond laser pulses

赤木 浩; 笠嶋 辰也*; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Physical Review A, 91(6), p.063416_1 - 063416_7, 2015/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.3(Optics)

等核二原子分子の同位体分子の2成分混合物に対する、フェムト秒パルス列による分子整列を用いた同位体選択的イオン化を提案する。質量数$$alpha$$および$$beta$$の原子核2つからなる等核二原子分子の同位体分子に対し、パルスの時間間隔をT$$_{com}$$ = $$beta$$ T($$alpha$$) = $$alpha$$ T($$beta$$)、[T($$alpha$$)およびT($$beta$$)は回転周期]とすると、2つの同位体分子の分子整列が同時に成立する。窒素の同位体分子($$^{14}$$N$$_{2}$$および$$^{15}$$N$$_{2}$$)に対して実証実験を行い、最後のフェムト秒パルスからT$$_{com}$$/2後の直前には$$^{14}$$N$$_{2}$$が整列、$$^{15}$$N$$_{2}$$が反整列し、T$$_{com}$$/2の直後にはその反対の状態が生成した。そのタイミングでもう1パルス、フェムト秒パルスを照射し、各同位体分子を非共鳴多光子イオン化した。イオン収量比I($$^{15}$$N$$_{2}$$$$^{+}$$)/I($$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{+}$$)が0.49-2.00まで変化し、以前の1パルスによる分子整列を用いた結果より変動幅が大きくなった。

論文

Frequency-resolved optical gating for characterization of VUV pulses using ultrafast plasma mirror switching

板倉 隆二; 熊田 高之; 中野 元善*; 赤木 浩

Optics Express (Internet), 23(9), p.10914 - 10924, 2015/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:31.89(Optics)

強レーザー場によって励起された石英の時間分解反射分光に基づいた真空紫外パルス計測法を提案し、実証している。プラズマミラーを超高速スイッチとして用いて、周波数分解光ゲート測定が可能である。主成分一般化射影アルゴリズムを改良して、真空紫外波形の再構築を行うことができた。同時にプラズマミラー反射率の時間依存性も再構築可能である。

論文

Femtosecond laser ablation dynamics of fused silica extracted from oscillation of time-resolved reflectivity

熊田 高之; 赤木 浩; 板倉 隆二; 乙部 智仁; 横山 淳

Journal of Applied Physics, 115(10), p.103504_1 - 103504_9, 2014/03

 被引用回数:15 パーセンタイル:35.4(Physics, Applied)

フェムト秒レーザーアブレーションされた石英の時間分解反射率測定を行ったところ、波長795nmのプローブ光に対しては63ps, 398nmの光に対してはその半分の周期の振動を得た。われわれは、その振動はスパレーションによって剥離した膜と試料母体表面において反射した光の正負干渉によるものであると結論付けた。

論文

Development of high-efficiency etalons with an optical shutter for terahertz laser pulses

坪内 雅明; 熊田 高之

Optics Express (Internet), 20(27), p.28500 - 28506, 2012/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.34(Optics)

近年開発が進められているテラヘルツパルス光源の産業応用に向けてパルスを自在に整形する技術を開発する必要がある。本研究ではその基盤技術の一つとして、テラヘルツ周波数領域で動作する小型のエタロン素子を開発した。エタロンを構成する高反射板として、シリコン単結晶薄板、及び酸化インジウムスズ薄膜付きガラスの対を用いた。テラヘルツ光をキャビティに入射後、シリコンに紫外光を照射することで光スイッチを動作させ、非常に高い変換効率でTHz光のパルス列化を実現した。

論文

Isotope-selective ionization utilizing molecular alignment and non-resonant multiphoton ionization

赤木 浩; 笠嶋 辰也; 熊田 高之; 板倉 隆二; 横山 淳; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Applied Physics B, 109(1), p.75 - 80, 2012/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:36.23(Optics)

レーザー分子配列及び非共鳴多光子イオン化の異方性を利用したレーザー同位体分離をN$$_{2}$$分子の同位体混合ガスに対して行った。真空チャンバー内で直線偏光・短パルスレーザー($$lambda$$$$sim$$795nm, $$Delta$$$$tau$$$$sim$$60fs)を$$^{14}$$N$$_{2}$$$$^{15}$$N$$_{2}$$の混合ガスに対して照射し、回転コヒーレンス状態を生成する。その後、一方の同位体分子の軸が揃う時刻に、再度、直線偏光・短パルスレーザー光($$lambda$$$$sim$$795nm, $$Delta$$$$tau$$$$sim$$60fs)を照射することで、同位体選択的にイオン化した。各同位体のイオン生成量を2つのパルス間の遅延時間を走査しながら測定した結果、その比が0.85$$sim$$1.22と変化した。

論文

Dynamic nuclear polarization of electron-beam irradiated polyethylene by pairs of alkyl free radicals

熊田 高之; 能田 洋平; 石川 法人

Journal of Magnetic Resonance, 218, p.59 - 65, 2012/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.31(Biochemical Research Methods)

電子線照射したポリエチレン(e-PE)と、安定ラジカルTEMPOを化学添加したポリスチレン(T-PS)の動的核スピン偏極挙動を比較した。T-PSはラジカル濃度e-PEは2$$times$$10$$^{19}$$ spins cm$$^{-3}$$で高い偏極のピークを示すのに対し、e-PEは広いラジカル濃度範囲で到達偏極度は一定であった。T-PSの偏極の立ち上がりと緩和速度はともにラジカル濃度の自乗に比例したのに対し、e-PEではともにラジカル濃度に正比例した。これらの結果は、e-PEでは放射線照射によりポリエチレン中に生じたアルキルラジカル対が動的核スピン偏極に対して重要な役割を演じているのではないかと考えられる。

論文

Inhomogeneous dynamic nuclear polarization of protons in a lamella-forming diblock copolymer investigated by a small-angle neutron scattering method

能田 洋平; 熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智

Journal of Applied Crystallography, 44(3), p.503 - 513, 2011/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:24.59(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロックポリマーの片方の相に選択的にラジカルをドープした試料に対して、動的核スピン偏極状態の中性子小角散乱プロファイルを測定した。中性子小角散乱プロファイルは、ブロックポリマーのミクロ相分離による周期的ラメラ構造を反映し、シャープな1次,2次,3次ピークを示した。動的核スピン偏極によって、水素核の中性子散乱長が変化し、散乱強度の劇的な変化を観測した。一方で、2次ピークが他のピークに比較して大きな変化率を示すという特異な現象を見いだした。この特異な現象を以下のようなモデルで再現を試みた。つまり、ブロックポリマー中におけるラジカルの不均一に分布しており、ラジカルの存在する相では偏極度は均一であり、ラジカルの存在しない相では偏極度は2相の境界面から遠ざかるに従い減少すると仮定した。結果、実験結果の1次,2次,3次ピークすべての振る舞いを統一的に説明することができた。また、平均偏極度30%のとき、ラジカル不在相中央部では、偏極度が約2%程度減少していることが明らかになった。

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