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Lattice dynamics of methane hydrate

メタンハイドレートの格子ダイナミクス

山内 宏樹; 井川 直樹; 石井 慶信

Yamauchi, Hiroki; Igawa, Naoki; Ishii, Yoshinobu

格子ダイナミクスに関する情報を得るために、メタンハイドレート粉末試料を用いて中性子非弾性散乱実験を行った。非干渉性散乱の影響を極力含まない、より詳細なフォノンの情報を得るために、非干渉性散乱をほとんど含まないCD$$_4$$-D$$_2$$Oを用いて実験を行った。6.5meVと10meV付近に、おもに音響フォノン由来と考えられるあまり温度依存性を示さない、比較的明瞭なピークが観測された。一方、10Kで観測された4meVの小さな肩は、明瞭な温度依存性を示し、100Kではブロード化しピーク高が減じるような振る舞いであった。これは、メタンハイドレートの大ケージ内に存在するメタン分子の振動モードが10Kでは調和振動的であるのに対し、100Kでは非調和効果の影響が増していることに対応する現象と考えられる。

Inelastic neutron scattering experiments were carried out on powdered methane hydrate. In order to observe the precise spectra inelastic neutron scattering without the influence of incoherent contribution, the fully deuterated sample was used for the measurements. The relatively clear excitation peaks were observed at about 6.5 meV and 10 meV mainly corresponding to the transverse acoustic modes and exhibited only very little temperature dependence at 10 K and 100 K. On the other hand, the small shoulder found around 4 meV at 10 K showed apparent temperature dependence. The scattering intensity of this shoulder appeared to broaden and decrease at 100 K, which can be attributed to the increasing anharmonic contribution to the translational motion of the methane molecules encaged in the large cages.

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