有機物と核種の錯形成定数取得とモデル開発(研究委託内容報告書)

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天然、人工バリア中の放射性核種移行では、地下水中の天然有機酸と核種との錯体形成による溶解度増加が考えられる。アルカリ溶液での溶解反応の熱力学データが整備されているSmにつき、有機酸を含む溶液とベントナイト浸漬液での溶解度を測定し、溶解度の増加から評価した錯形成定数が既存の錯形成反応モデルで説明できるか検討した。有機酸6.210-4eq/L(TOC換算約50ppm)を含むpH8.59.1の溶液では、Sm濃度は7.710-6mol/L(=1.210-6mol/L)であり、熱力学データから計算した溶解度、1.010-8mol/L、の約800倍であった。酸性溶液同様にSm3+イオンが錯生成を行うとして求めた錯形成定数はlog(eq/L)=3.00pH-19.500.20(8.5pH9.1)であった。金属イオンと結合できる官能基濃度を用いて平衡定数を計算するKimらモデルでは、このpH依存性を説明できず、を解難度の関数とするChoppinのモデルでは、log(eq/L)の解難度依存性が通常より1桁大きくなった。pH912で支配的であるサマリウム種がSm(OH)3(aq)であることから、Sm3+だけでなくSm(OH)3(aq)が錯形成を行っている可能性もある。ベントナイト浸漬液(ベントナイト:脱気水比0.1)でのSm濃度は7.210-7mol/L(=1.210-7mol/L)であり、熱力学データから計算した溶解度、6.410-9mol/L、の約100倍であった。

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