Sorption studies of plutonium on geological materials

深部地質環境下におけるプルトニウムの収着データの取得

G M N BASTON*; J A BERRY*; M BROWNSWORD*; D J LLETT*; C M LINKLATER*; S W SWANTON*; Tweed, C. J.*

G M N BASTON*; J A BERRY*; M BROWNSWORD*; D J LLETT*; C M LINKLATER*; S W SWANTON*; Tweed, C. J.*

本報告書では、以下の3つの事項について報告する。強還元条件下の中性付近におけるプルトニウムの酸化状態測定の可能性を明らかにするために調査研究を実施した。その結果、溶解度が低いために溶液中のプルトニウムの直接測定は困難であるものの、適切な基質に吸着したプルトニウムの酸化状態確認はX線吸収分光法により行える可能性があることがわかった。強還元条件下において、プルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩へのバッチ吸着試験を実施した。試験には、岩石-脱イオン水平衡水摸擬液、岩石-海水平衡水摸擬液、およびこれらに炭酸塩を添加した溶液を用い、分配係数の溶液組成依存性を調べた。その結果、炭酸濃度の増加による分配係数の低下は認められなかった。上記のプルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩への吸着実験結果を解釈するために、酸化鉄が主要な吸着相であると想定した吸着モデルの開発を行った。モデル化はプルトニウム3価の吸着をもとの行われた。モデルにより予測される分配係数は実験結果と概ね適合するものであった。

A desk study has been carried out to establish the feasibility of measuring the oxidation state of plutonium under near-neutral strongly-reducing conditions. X-ray absorbance spectroscopy appears to be capable of establishing the oxidation state of plutonium sorbed on a suitable substrate. An experimental and modelling investigation has been performed to study the sorption of plutonium onto basalt, mudstone and sandstone under strongly-reducing conditions at three concentrations of carbonate. Appropriate synthetic rock-equilibrated de-ionised water and seawater were used. A model has been developed to describe the sorption of plutonium onto basalt, mudstone and sandstone in de-ionised water and seawater. Predicted R values are generally in good agreement with the observed experimental measurements. The model is based on sorption of plutonium(III) species and assumes iron oxide is the dominant sorbing phase.