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Sn(IV)のベントナイト・岩石への収着実験およびベントナイト中の拡散実験

ExperimentaI studies for sorption behavior of Tin on bentonite and rocks, and diffusion behavior of Tin in compacted bentonite

小田 治恵; 池田 孝夫*; 柴田 雅博

Oda, Chie; Ikeda, Takao*; Shibata, Masahiro

ニアフィールドにおける核種移行評価において、ベントナイト中の核種の拡散挙動と、ベントナイト中および周辺岩盤中での収着挙動に関するメカニズムを理解し、処分環境条件での分配係数・拡散係数を適切に設定する必要がある。本報告書では、地層処分システムの安全評価上、重要核種のひとつであるSnについて、低酸素濃度条件下におけるベントナイト・岩石へのバッチ式収着実験、ベントナイト中の拡散実験(乾燥密度:0.4、1.0、1.6[g/cm3])を行った。また、スメクタイトへの収着実験およびスメクタイト・ベントナイトへ収着したSnの脱着試験を行い、ベントナイトへの収着形態について考察を行った。求められた分配係数は、ベントナイト103$$sim$$106[ml/g]、凝灰岩104$$sim$$105[ml/g]、花崗閃緑岩103$$sim$$105[ml/g]であった。これらの実験結果に基づき、ベントナイトへのSnの収着挙動は、スメクタイトと黄鉄鉱への収着反応が支配的なメカニズムであること、収着挙動へ与える支配的な影響因子はpHであること、また、ベントナイトへ収着したSnは、固相内部へ取り込まれるなどの非可逆的な化学形態をとることを推定した。ベントナイト中のみかけの拡散係数は乾燥密度0.4、1.0[g/cm3]でそれぞれ10-13、10-14[m2/sec]程度と求まった。1.6[g/cm3]ではより長期の実験が必要とされた。さらに、拡散プロファイルより、圧縮ベントナイト中での分配係数および間隙水中の溶解度を算出し、バッチ系での実測値との比較を行った。圧縮系での分配係数算出値はバッチ系での実測値よりも数桁低いことを確認した。一方、バッチ系での溶解度実測値と圧縮系で推定された溶解度とはほぼ一致した。本研究は、圧縮ベントナイト中でのSnの収着挙動がバッチ系とは異なる可能性を示すと同時に、圧縮ベントナイト中の収着・拡散メカニズム解明にはまだ多くの課題が残されていることを指摘する。

In the safety assessment for geological disposal of high-level radioactive wastes (HLW), distribution coefficients (Kd) and diffusion coefficients of radionuclides are used to estimate the migration of radionuclides in a near-field of repository. $$^{126}$$Sn is one of the important nuclides for the safety assessment in Japan and its behavior under reopsitory conditions has not been understood. This report provides the experimental informations for the sorption of Sn on bentonite, tuff and granodiorite, and the diffusion of Sn in a compacted bentonite. The Kd values of Sn on bentonite, tuff and granodiorite were determined by the batch-type sorption experiments as l0$$^{3}$$$$sim$$10$$^{6}$$[ml/g], 10$$^{4}$$$$sim$$10$$^{5}$$[ml/g] and 10$$^{3}$$ $$sim$$ 10$$^{5}$$[ml/g], respectively. The sequential extraction experiments for adsorbed Sn on bentonite were also performed to investigate its desorption behavior. These experimental results indicated that the mechanisms of sorprion onto bentonite were dominated by the sorption reactions on smectite and pyrite and consisted of reversible and irreversible sorption on solid and stable fixation in solid. On the other hands, the apparent diffusion coefficients (Da) in compacted bentonite were measured by the diffusion experiments as 10$$^{-13}$$[m$$^{2}$$/sec] and l0$$^{-14}$$ [m$$^{2}$$/sec] for dry densities of 0.4[g/cm$$^{3}$$] and 1.0[g/cm$$^{3}$$], respectively. Moreover, the Kd values in compacted bentonite were calculated according to the relationship with the measured Da values, and the solubilities in the porewaters of compacted bentonite were calculated by use of the calculated Kd and the obtained diffusion plofiles. It is found that the derived solubilities almost agreed with the solubiliies of amorphis SnO$$_{2}$$ reported by Amaya et al. (1997), however, the derived Kd values were lower than that measured from the batch-type sorption experiments.

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