地層処分におけるヨウ素含有廃棄体の溶解度及び浸出率の評価(研究委託内容報告書)

Study on solubility and leaching property of Iodine-129 waste-forms for geological disposal

柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 泉 順*; 三枝 守幸*; 加藤 博康*; 中澤 俊之*; 岡田 賢一*; 上田 真三*

Yanagisawa, Ichiro*; Katsurai, Kiyomichi*; Izumi, Jun*; Saigusa, Moriyuki*; not registered; not registered; not registered; Ueta, Shinzo*

(1)天然に産出されるハロゲン元素含有鉱物であるソーダライトおよびトルマリンを対象とし溶解度測定を行った。ヨウ化ソーダライト合成物、塩化ソーダライト合成物および塩化ソーダライト天然物の溶解測定試験結果、ならび現存する塩化ソーダライトの熱力学データに基づく計算から、ソーダライトからの元素の放出は溶解度により支配されることを確認した。溶解度は、塩化物の場合は合成物天然物、含有ハロゲン元素の観点からは合成塩化物合成ヨウ化物の傾向があることが示された。また、合成ソーダライト中に固定化されたヨウ素は、液相中の塩化物イオンと置換されないことを実験により確認した。トルマリンについては溶解元素濃度に対するソーダライトとの比較から、ソーダライト同様に低溶解性のヨウ素固化体として期待できる可能性があることが示された。(2)低浸出率に期待する廃棄体としてアパタイトを用いた多層分散型廃棄体の浸出特性について検討を行った。廃棄体の構成要素であるゼオライト保持材、アパタイトコートされたヨウ素保持材、アパタイトマトリクス材のそれぞれの試験体を作成し、還元雰囲気環境下での浸出特性を測定し、下記の結果を得た。・ヒドロキシアアパタイトコーティングを行うことにより、1ヶ月後の浸出率で、コーティングなしに比べて約4桁低いヨウ素浸出率が得ららた。・マトリクス材の浸出は、Ca、P濃度については、1ヶ月時点でほぼ理論的な溶解度相当の濃度に達している。 結論として、アパタイトマトリクス材を用いることにより、低浸出率の廃棄体の可能性があることが示された。

(1)Sodalite and tourmaline are natural-occurring minerals, which can contain halide in their aluminosilicate lattices. Therefore, these materials have possibilities of immobilization of I-129. In this study, solubility measurements for these materials were carried out. It was confirmed from dissolution behaviors obtained for some kinds of sodalite and calculated results of solubilities based on thermodynamic data that dissolution of sodalite to aqueous solution could be limited by its solubility. Solubility of sodalite had tendencies of "synthesized one natural one" and "chloride iodide". Immobilized iodine in sodalite crystalline lattice was not replaced by chlolide ion in the solution. It was indicated that tourmaline has a possibility as a waste material containing I-129 from comparison of dissolution behavior of element with sodalite. (2)Leaching property of a multi-layered waste-form, that is composed of (1)iodine bearing material (zeolite), (2)coating layer (silica and apatite) and 3)low solubility matirx (apatite), was studied under reducing condition. The following results were obtained by the leaching experiments: (1)The coating layer of hidroxyapatite can reduce the iodine leaching rate by 4 order compared with that of bare iodine bearing material. (2)Ca and P concentration after one-month dipping reached the solubility estimated by the theoretical calculation using PHREEQE code. As a conclusion, it was indicated that this waste-form concept has potential to show low leaching rate.