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池内 宏知; 桂井 清道*; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has been developing an efficient dissolution technology for irradiated MOX fuel in the framework of Fast Reactor Cycle Technology Development (FaCT) Project. In the fuel dissolution process for advanced aqueous reprocessing system named NEXT (New Extraction System for TRU Recovery), highly concentrated dissolution is required to adapt to the crystallization process. Optimum dissolution condition including short stroke shearing or pulverization of the irradiated fuel has been discussed, being based on the calculation results of continuous dissolver simulation code which reflects the results of dissolution tests using irradiated MOX fuel. We have been also developing rotary drum type continuous dissolver to adapt to the dissolution process for high heavy metal (U and Pu) concentration. This paper describes the summary and evaluation of R&D results on highly effective dissolution technology in the framework of FaCT Phase-I from 2006 to 2010.
佐野 雄一; 桂井 清道; 鷲谷 忠博; 小泉 務; 松本 聡*
Proceedings of 19th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-19) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/10
原子力機構は、高速炉燃料再処理向け回転ドラム型連続溶解槽にかかわる研究開発の一環として、溶解シミュレーションコードPLUM (Peach-base dissoLUtion code for druM type rotary dissolver)の開発を進めている。これまでに開発してきたシミュレーションコードについて、概要と特徴,解析事例並びに今後の開発課題を整理する。
助川 武則; 島田 太郎; 桂井 清道; 田中 忠夫; 中山 真一
JAEA-Review 2009-075, 86 Pages, 2010/03
JAEA-Review-2009-075.pdf:8.13MB
原子力施設の運転終了以降にかかわる安全規制制度のうち、廃止措置終了の確認に関する放射能レベルの基準,検認手法等は具体的に検討を行うべき重要な課題である。そこで、IAEA,米国等の指針や基準並びに米国発電用原子炉のサイト解放の実施例を調査し、我が国でのサイト解放の制度化について検討する場合の課題を抽出した。本報告書では、具体的事例として米国トロージャン発電所の最終放射線サーベイの手順等をまとめるとともに、広大な敷地を対象とする廃止措置終了確認における検認測定の対象範囲の設定等について考察し、さらに、米国の最終サーベイ手引き(MARSSIM)を参考に我が国における廃止措置終了確認の手順を例示した。
近藤 賀計; 内田 直樹; 照沼 宏隆; 田中 康介; 大山 孝一; 桂井 清道; 鷲谷 忠博
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.277 - 280, 2009/09
東海再処理工場(TRP)で、PWRとATRの使用済燃料を溶解後に溶解槽で採取されたスラッジのXRDによる組成分析を行った。分析結果からモリブデン酸ジルコニウムの生成が確認された。この結果は溶解工程において、MoとZrの化合物が沈殿することを示唆する。一方、モリブデン酸ジルコニウムの生成挙動を評価するため、MoとZrを含む模擬の化合物を使用したコールドビーカ試験により、MoとZr濃度変化の酸濃度依存性を確認した。低硝酸濃度の条件では生成する沈殿生成物の量は低下することが確認され、生成した沈殿生成物はモリブデン酸ジルコニウムと同定された。金属表面への付着量を検討するために、ステンレス鋼並びにチタンへのモリブデン酸ジルコニウムの付着量の温度依存性を調べた。付着量の材質による顕著な相違はみられず、いずれも約70
C付近に付着量のピークがあることを確認した。またモリブデン酸ジルコニウムの洗浄性を確認するために、NaOH, C
HO
-HNO
並びにHO-HNOを洗浄試薬とした洗浄試験を実施した。いずれの試薬でも洗浄は可能であることが確認できた。
大滝 清*; 田中 洋司*; 桂井 清道*; 青木 和夫*
JAERI-Review 2005-035, 79 Pages, 2005/09
JAERI-Review-2005-035.pdf:4.57MB
我が国の将来炉と燃料サイクルシステムの評価に必要な技術情報を収集するため、低減速軽水炉(RMWR)を含む将来炉とその燃料サイクルシステムについて、1998年度以来調査を行ってきた。調査の内容は、ナトリウム冷却FBRの代替炉と燃料サイクル,プルトニウムリサイクル,使用済燃料再処理と廃棄物処理の3つのカテゴリーに分けられる。本報告書はこれらの調査の概要をまとめたものである。
柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 泉 順*; 三枝 守幸*; 加藤 博康*; 中澤 俊之*; 岡田 賢一*; 上田 真三*
JNC TJ8400 2000-038, 202 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-038.pdf:15.12MB
(1)天然に産出されるハロゲン元素含有鉱物であるソーダライトおよびトルマリンを対象とし溶解度測定を行った。ヨウ化ソーダライト合成物、塩化ソーダライト合成物および塩化ソーダライト天然物の溶解測定試験結果、ならび現存する塩化ソーダライトの熱力学データに基づく計算から、ソーダライトからの元素の放出は溶解度により支配されることを確認した。溶解度は、塩化物の場合は合成物
天然物、含有ハロゲン元素の観点からは合成塩化物合成ヨウ化物の傾向があることが示された。また、合成ソーダライト中に固定化されたヨウ素は、液相中の塩化物イオンと置換されないことを実験により確認した。トルマリンについては溶解元素濃度に対するソーダライトとの比較から、ソーダライト同様に低溶解性のヨウ素固化体として期待できる可能性があることが示された。(2)低浸出率に期待する廃棄体としてアパタイトを用いた多層分散型廃棄体の浸出特性について検討を行った。廃棄体の構成要素であるゼオライト保持材、アパタイトコートされたヨウ素保持材、アパタイトマトリクス材のそれぞれの試験体を作成し、還元雰囲気環境下での浸出特性を測定し、下記の結果を得た。・ヒドロキシアアパタイトコーティングを行うことにより、1ヶ月後の浸出率で、コーティングなしに比べて約4桁低いヨウ素浸出率が得ららた。・マトリクス材の浸出は、Ca、P濃度については、1ヶ月時点でほぼ理論的な溶解度相当の濃度に達している。 結論として、アパタイトマトリクス材を用いることにより、低浸出率の廃棄体の可能性があることが示された。
柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 泉 順*; 三枝 守幸*; 北尾 秀夫*; 都築 康男*; 根山 敦史*; 加藤 博康*; 中澤 俊之*; 岡田 賢一*
JNC TJ8400 2000-037, 61 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-037.pdf:2.78MB
(1)天然に産出されるハロゲン元素含有鉱物であるソーダライトおよびトルマリンを対象とし溶解度測定を行った。ヨウ化ソーダライト合成物、塩化ソーダライト合成物および塩化ソーダライト天然物の溶解測定試験結果、ならび現存する塩化ソーダライトの熱力学データに基づく計算から、ソーダライトからの元素の放出は溶解度により支配されることを確認した。溶解度は、塩化物の場合は合成物天然物、含有ハロゲン元素の観点からは合成塩化物合成ヨウ化物の傾向があることが示された。また、合成ソーダライト中に固定化されたヨウ素は、液相中の塩化物イオンと置換されないことを実験により確認した。トルマリンについては溶解元素濃度に対するソーダライトとの比較から、ソーダライト同様に低溶解性のヨウ素固化体として期待できる可能性があることが示された。(2)低浸出率に期待する廃棄体としてアパタイトを用いた多層分散型廃棄体の浸出特性について検討を行った。廃棄体の構成要素であるゼオライト保持材、アパタイトコートされたヨウ素保持材、アパタイトマトリクス材のそれぞれの試験体を作成し、還元雰囲気環境下での浸出特性を測定し、下記の結果を得た。・ヒドロキシアパタイトコーティングを行うことにより、1ヶ月後の浸出率で、コーティングなしに比べて約4桁低いヨウ素浸出率が得られた。・マトリクス材の浸出は、Ca、P濃度については、1ヶ月時点でほぼ理論的な溶解度相当の濃度に達している。 結論として、アパタイトマトリクス材を用いることにより、低浸出率の廃棄体の可能性があることが示された。
柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 向井 悟*; 土井 英雄*
JNC TJ8400 2000-028, 224 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-028.pdf:4.06MB
本研究では、還元性雰囲気を保持した条件でベントナイト系の緩衝材について、U,Npの拡散係数、及び分配係数を取得し、下記の成果を得た。・還元性雰囲気を保持した条件で得られたU,Npの見かけの拡散係数は、従来の試験結果にくらべて1桁以上低い値であった。このことから、U,Npの酸化数はIV価に保たれていたと推定される。・密度1.6g/cm3でのU,Npの分配係数は、ベントナイト平衡水系(DW)での分配係数が他の液性に比べて、若干小さい傾向にあった。・Cs,Srの分配係数は、ベントナイト空隙水中のイオン強度が高くなるにつれて、若干小さくなる傾向にあった。また、Srの分配係数は、ベントナイト変質により若干高くなる傾向であった。・Ni,Sn,Zr,Nbの分配係数のベントナイトの種類及び液性による違いは顕著ではなかった。・Amの分配係数は、Na型よりもCa型の方が約1桁高い値となった。一方、液性による分配係数の違いは小さかった。・昨年度までに作成した見かけの拡散係数、及び分配係数のデータベースを更新した。
柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 向井 悟*; 土井 英雄*
JNC TJ8400 2000-027, 28 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-027.pdf:0.76MB
本研究では、還元性雰囲気を保持した条件でベントナイト系の緩衝材について、U,Npの拡散係数、及び分配係数を取得し、下記の成果を得た。・還元性雰囲気を保持した条件で得られたU,Npの見かけの拡散係数は、従来の試験結果にくらべて1桁以上低い値であった。このことから、U,Npの酸化数はIV価に保たれていたと推定される。・密度1.6g/cm3でのU,Npの分配係数は、ベントナイト平衡水系(DW)での分配係数が他の液性に比べて、若干小さい傾向にあった。・Cs,Srの分配係数は、ベントナイト空隙水中のイオン強度が高くなるにつれて、若干小さくなる傾向にあった。また、Srの分配係数は、ベントナイト変質により若干高くなる傾向であった。・Ni,Sn,Zr,Nbの分配係数のベントナイトの種類及び液性による違いは顕著ではなかった。・Amの分配係数は、Na型よりもCa型の方が約1桁高い値となった。一方、液性による分配係数の違いは小さかった。・昨年度までに作成した見かけの拡散係数、及び分配係数のデータベースを更新した。
柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 三枝 守幸*; 横山 二郎*; 北尾 秀夫*; 都築 康男*
JNC TJ8400 2000-012, 333 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-012.pdf:11.14MB
本研究は、第二次取りまとめにおける地球化学的現象に関する評価手法の信頼性を確認するためのレビュー、試験、解析を実施した。主な結論を以下に示す。・第二次取りまとめにおける地球化学モデル・データのレビューを実施し、地下水変遷モデル、熱力学データの課題を示した。・諸外国の深部地下水組成データに基づく多変量解析を行い、特異な地下水水質(SRLP,FRLP,MRNP)の妥当性について考察した。・沿岸堆積層における酸化還元反応について公開文献による調査を行い、酸化還元反応のメカニズムについて示した。・Seの熱力学データに関する実験的研究を行い、実験環境が硫酸還元菌のない状態であることを確認し、Fe-Se固相(FeSe)に変遷することを確認した。また、液相化学種の関係について明らかにした。・人工バリア材の劣化に関する調査研究を行い、鉄および銅材料を対象としてナチュラルアナログデータの整備を行うとともに、緩衝材(クニピアF)の基本物性を実験により取得した。・サイト選定のための技術的指標の摘出を行うため、UO2の溶解速度について検討した。その結果、UO2の溶液速度は、従来一般的に用いられてきた数値よりも数桁低い可能性が明らかとなった。このことは、Ehの高い地下水環境も処分場の候補地となり得ることを示唆する。
柳澤 一郎*; 桂井 清道*; 三枝 守幸*; 横山 二郎*; 北尾 秀夫*; 都築 康男*
JNC TJ8400 2000-011, 65 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-011.pdf:2.95MB
本研究は、第二次取りまとめにおける地球化学的現象に関する評価手法の信頼性を確認するためのレビュー、試験、解析を実施した。主な結論を以下に示す。・第二次取りまとめにおける地球化学モデル・データのレビューを実施し、地下水変遷モデル、熱力学データの課題を示した。・諸外国の深部地下水組成データに基づく多変量解析を行い、特異な地下水水質(SRLP,FRLP,MRNP)の妥当性について考察した。・沿岸堆積層における酸化還元反応について公開文献による調査を行い、酸化還元反応のメカニズムについて示した。・Seの熱力学データに関する実験的研究を行い、実験環境が硫酸還元菌のない状態であることを確認し、Fe-Se固相(FeSe)に変遷することを確認した。また、液相化学種の関係について明らかにした。・人工バリア材の劣化に関する調査研究を行い、鉄および銅材料を対象としてナチュラルアナログデータの整備を行うとともに、緩衝材(クニピアF)の基本物性を実験により取得した。・サイト選定のための技術的指標の摘出を行うため、UO2の溶解速度について検討した。その結果、UO2の溶液速度は、従来一般的に用いられてきた数値よりも数桁低い可能性が明らかとなった。このことは、Ehの高い地下水環境も処分場の候補地となり得ることを示唆する。
立川 博一*; 北尾 秀夫*; 桂井 清道*; 柳澤 一郎*; 柴田 雅博; 陶山 忠宏*; 油井 三和
JNC TN8400 99-068, 108 Pages, 1999/11
高レベル放射性廃棄物処分の核種移行評価では、Se-79が重要な核種の一つとなっている。しかしながら、Seの溶解度および溶解度制限固相に関しては、不明な点が多い状況にある。そこで、処分場環境を考慮して、還元雰囲気で、Fe、ベントナイト、黄鉄鉱等を共存させたの条件で、過飽和側からのSeの溶解度実験を行った。また、その際の沈殿固相についても評価を行い、処分環境における溶解度制限固相に関する考察を行った。その結果、60
において、Fe(II)溶液、Se溶液を混合した系においては、Se含有固相として、FeSe2(Ferroselite)およびSe(cr.六方晶系)が認められた。また、S(-II)を添加した系においては、SeSが認められた。ベントナイト共存および黄鉄鉱共存系でSe溶解度を求めたところ、中性域で10-8mol/lとなり、pH9では、10-6mol/lとなった。黄鉄鉱共存系での試験における、Se含有固相はSe(cr.六方晶系)を主として、一部FeSe2も確認された。また、侵漬した黄鉄鉱表層部には、Auger分析によりFe(S,Se)固溶体生成の可能性も示唆された。さらに、試験温度を60から80に上げ、Se含有固相の変遷を確認する試験を試みた。その結果、沈殿固相は、Se(cr.六方晶系)からFeSe2およびFeSeのFe-Se系固相へ変遷することが確認され、これにともなって、液相Se濃度は、経時的に減少し、3ヶ月後には、ICP-MSの検出下限(4
10-9mol/l)以下となるケースがあった。このことから、長期の地層処分環境条件においては、熱力学的に最も安定なFeSe2(Ferroselite)が溶解度変遷固相となる可能性が示唆された。なお、一連の実験環境での硫酸塩還元細菌(SRB)の存在の可能性を調べ、SRBは存在していないことを確認した。
柳澤 一郎*; 上田 憲昭*; 井田 俊雄*; 房枝 茂樹*; 武石 雅之*; 桂井 清道*
JNC TJ8400 99-039, 1926 Pages, 1999/02
本研究は、高レベル放射性廃棄物地層処分システムの性能評価における評価の信頼性を高めるために、処分環境下で生起すると想定される種々の現象の適切なモデル化を進めるとともに、使用するデータの信頼性を向上させることを目的とし、実施したものである。得られた成果は下記の通りである。1)地球化学データ・モデルの品質保証 第二次取りまとめ報告書を支援するための地球化学データベース(最新の熱力学データベース)ならびに解析、プログラムに関する技術資料を作成した。2)原位置データを基にした地下水分類、水質支配的反応 第二次取りまとめ報告書で採用されている地下水分類を支援するため、原位置データに基づく解析を行い、3種類の地下水を分類した。3)Se及びPbの熱力学データに関する研究 これまでの試験結果を踏まえ、より現実的なSe溶解度制限固相の設定のための実験データ取得を目的として実施した。実験環境における硫酸還元菌の確認を実施したところ、硫酸還元菌の存在は確認されなかった。4)放射性元素の地球化学データ取得計画に関する検討 第二次取りまとめ報告書に基づき、重要元素・課題の摘出を行い、放射化学研究施設(QUALITY)における試験計画を立案した。5)緩衝材の長期安定性に関する地球化学的研究 文献調査を実施するとともに、熱力学的及び速度論的モデルを構築するために必要な実験計画を立案した。6)処分サイト選定プロセスにおける技術的指標の検討 サイト選定に関する海外でのガイドラインならびにナチュラルアナログの観点から調査を行い、地球化学に関するサイト選定の技術指標を整理した。
柳澤 一郎*; 上田 憲昭*; 井田 俊雄*; 房枝 茂樹*; 武石 雅之*; 桂井 清道*
JNC TJ8400 99-038, 59 Pages, 1999/02
本研究は、高レベル放射性廃棄物地層処分システムの性能評価における評価の信頼性を高めるために、処分環境下で生起すると想定される種々の現象の適切なモデル化を進めるとともに、使用するデータの信頼性を向上させることを目的とし、実施したものである。得られた成果は下記の通りである。1)地球化学データ・モデルの品質保証 第二次取りまとめ報告書を支援するための地球化学データベース(最新の熱力学データベース)ならびに解析、プログラムに関する技術資料を作成した。2)原位置データを基にした地下水分類、水質支配的反応 第二次取りまとめ報告書で採用されている地下水分類を支援するため、原位置データに基づく解析を行い、3種類の地下水を分類した。3)Se及びPbの熱力学データに関する研究 これまでの試験結果を踏まえ、より現実的なSe溶解度制限固相の設定のための実験データ取得を目的として実施した。実験環境における硫酸還元菌の確認を実施したところ、硫酸還元菌の存在は確認されなかった。4)放射性元素の地球化学データ取得計画に関する検討第二次取りまとめ報告書に基づき、重要元素・課題の摘出を行い、放射化学研究施設(QUALITY)における試験計画を立案した。5)緩衝材の長期安定性に関する地球化学的研究 文献調査を実施するとともに、熱力学的及び速度論的モデルを構築するために必要な実験計画を立案した。6)処分サイト選定プロセスにおける技術的指標の検討 サイト選定に関する海外でのガイドラインならびにナチュラルアナログの観点から調査を行い、地球化学に関するサイト選定の技術指標を整理した。
星野 貴紀; 池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計*; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 渡部 雅之; 菅沼 隆
no journal, ,
FBRサイクル実用化研究(FaCT)の一環として開発を進めている先進湿式法再処理(NEXTプロセス)では、晶析工程にてウランの一部を回収することにより溶媒抽出工程の負荷低減を図っている。溶解工程においては、晶析工程に適した高濃度溶解液を安定かつ効率的に得ることが要求される。そのための技術開発として、最適な溶解プロセス条件の把握(溶解プロセス開発)、及び実用に耐え得る溶解装置として、回転ドラム型連続溶解槽の構造提示(連続溶解槽開発)が必要となる。本報告では、各技術開発に関連した最近の主要な成果概要を報告する。
大山 孝一; 桂井 清道; 野村 和則; 竹内 正行; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉サイクル実用化研究開発(以下、FaCT)の一環として、高速炉燃料の再処理技術開発を行っている。FaCTで主概念に選定している先進湿式法再処理(NEXTプロセス)では、溶媒抽出工程の処理量の低減,工程規模の縮小,有機溶媒使用量の低減化,経済性向上及び安全性向上を目的とした高速炉燃料再処理プロセスの開発を行っている。晶析工程に適した高濃度溶液を効率的に得るため、溶解工程では短尺せん断操作による粉化率の高い燃料粉を最適な溶解プロセス条件で硝酸に溶解する必要がある。本技術開発では、従来の溶解技術と比較して溶解速度を向上(溶解時間の短縮)させることで、処理量あたりの設備のコンパクト化を図ることを目指している。また、これまでに開発した回転ドラム型溶解装置を対象に工学的成立性及び信頼性の向上を図るための検討を実施している。
桂井 清道; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 黒田 一彦*; 西川 秀紹*; 滝澤 毅幸*; 山下 一彦*
no journal, ,
高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCTプロジェクト)の一環として開発中の回転ドラム型連続溶解槽に使用する軸受の耐久性試験結果から得られた知見を報告する。溶解槽は高線量下に置かれるため無潤滑タイプの軸受の使用が望まれるが、転がり軸受を使用する場合は揺動での切替え動作時にすべり摩擦を繰り返し生じることから高荷重に耐える軸受機種の選定には厳しい制約がある。ここでは無潤滑タイプの機種候補としてオールセラミックス転がり軸受,ハイブリッド転がり軸受,カーボンすべり軸受及び空気軸受を対象とした小型規模の耐久性試験を実施し、候補機種の絞込み結果と改善策を紹介する。
池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小泉 務
no journal, ,
先進湿式法再処理では、溶媒抽出工程での負荷低減を狙った晶析技術の適用を計画している。晶析工程に適した高濃度溶液(400-500gHM/L)を得るため、本技術開発では、従来の溶解技術と比較して溶解速度を向上させることで設備のコンパクト化を図ることを目指し、プロセス開発及び機器開発の二つの面からアプローチを行ってきた。本件では、開発中の回転ドラム型連続溶解槽について、最近の1-2年での研究開発状況を報告する。
池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小泉 務
no journal, ,
先進湿式再処理法(NEXT法)の溶解工程で用いる回転ドラム型連続溶解槽では、外筒部と螺旋部との嵌め合いによる接合部において隙間構造を有する。連続溶解槽の構造材料には、耐食性の観点からTi-5Taの適用を検討しているが、燃料溶解液のように高酸化性のイオンが共存する系でのTi系材料の隙間腐食に関する知見は少ない。本件では、溶解槽主要材料であるTi-5Taの耐食性評価に資するため、燃料溶解液の酸化性を模擬した硝酸溶液中でTi-5Taの浸漬腐食試験を実施し、隙間腐食性の評価を行った。その結果、Ti-5Taの隙間腐食については、溶液中に酸化性イオンが共存する場合にはその酸化作用によって腐食速度が決まること、及び共存しない場合でも、隙間部でのTiイオン蓄積による酸化物皮膜の生成促進により、非隙間部より腐食速度は低下した。連続溶解槽で想定される隙間の具体的な構造(隙間厚さ、及び面積)は明らかではないが、本試験結果より、隙間構造部での腐食は、非隙間部と同程度あるいはそれ以下の速度で進展すると考えられる。
大山 孝一; 桂井 清道; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝
no journal, ,
高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCTプロジェクト)において、高速炉燃料の溶解プロセス及び溶解機器を含めた高効率溶解技術開発を進めている。2010年のチェックアンドレビュー(C&R)における高効率溶解技術開発の技術的成立性を評価するためには、溶解プロセス及び溶解機器を統合的に行う必要があるため、これまでの開発概要及び今後の進め方を整理し、報告する。