緩衝材中の核種移行挙動に対する粘土の幾何学的微細構造の影響に関する研究

Effects of microstructure of clay on diffusion behavior of radionuclides in buffer materials

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

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高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるベントナイト緩衝材の性能評価を行う上で、圧密したベントナイト中の核種の拡散挙動の研究が重要とされている。その中でベントナイトの微細構造は拡散挙動に影響を及ぼす因子の一つと考えられている。そこで、本研究では、まず、粒径の異なる2つのモンモリロナイト試料(ベントナイトの主たる構成鉱物)を調製し、その特性評価を幾つかの方法によって行うとともに、それらの試料を用いた拡散実験を行い、HTO、Cl-イオンおよびCs+イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数を、種々の乾燥密度において決定した。粒径の異なるモンモリロナイト試料の特性評価では、BET法およびEGME法によってそれぞれ比表面積を求めた。また、試料の粒径分布をレーザー回折・散乱式粒度分析測定装置によって求めた。モンモリロナイト試料の微細構造観察は、走査型電子顕微鏡(SEM)および原子間力顕微鏡(AFM)によって行った。BET法によって求めた比表面積は、粗粒試料に比べ細粒試料で大きな値となったのに対し、EGME法で求めた比表面積は同じ値を示した。レーザー回折・散乱式粒度分析では、試料をエタノールに分散させた場合には粗粒と細粒試料で異なった粒子サイズ分布が得られたのに対して、分散剤としてNa6(PO3)6を用いて試料を水に分散させた場合には、両者に差が認められなかった。これらの結果は、モンモリロナイト粒子を形成しているモンモリロナイトのシートが、粒子サイズが異なっていても、ほぼ同じであることを示している。拡散実験では、HTOおよびCl-イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数が乾燥密度1.0および1.8Mgm-3のいずれにおいても、粗粒試料よりも細粒試料で高い値となった。一方、Cs+イオンの拡散では、粒径の影響は逆になった。収着の影響が無い実効拡散係数においてもこのような粒径の影響が認められたことから、これらの結果は収着係数の相違では説明できない。本研究で得られた実験結果は細孔拡散モデルでは説明できず、これを説明するためには、外表面拡散や層間拡散を含んだ拡散プロセスの新しい概念が必要である。

Diffusion behavior of radionuclides in compacted bentonite plays an important role in the performance assessment of bentonite buffer material in geological disposal of high-level radioactive waste. Microstructure of bentonite is considered to be one of the key parameters to affect on the diffusion behavior. In this study, therefore, two kinds of montmorillonite (major clay mineral of bentonite) with different particle sizes were prepared, and characterized with several methods. In addition, the apparent and effective diffusion coefficients of HTO, Cl, and Cs were determined using the montmorillonite samples with different particle sizes and dry densities. In the sample characterization, the specific surface areas of montmorillonite samples with different particle sizes were determined by the BET and the EGME methods, and the particle size distributions of each sample were analyzed by laser diffraction/scatterring particle size analysis. Microstructure of the samples was also observed by scanning electron microscopy (SEM) and atomic force microscopy (AFM). The BET method gave a higher specific surface area of the fine grained sample than of the coarse sample, while the EGME method gave same values for both samples. The laser diffraction/scattering particle size analysis using ethanol as a dispersion medium gave different particle size distributions, but when the samples were dispersed in water with Na(PO), the particle size distributions were similar. These findings indicate that the montmorillonite layers, which compose the montmorillonite particles, have the same size, even if the particle sizes of the samples are different. In the diffusion experiments, it was found that the apparent diffusion coefficients of HTO and Cl for the fine grained sample were higher than for the coarse grained sample at two dry densities, 1.0 and 1.8 Mg m, while the opposite particle size effect was observed for Cs ions. These ...