Root endophytic bacteria of a Cs and Mn accumulator plant, , increase Cs and Mn desorption in the soil

山路 恵子*; 長田 賢志*; 春間 俊克*; 大貫 敏彦; 小崎 完*; 渡辺 直子*; 難波 謙二*

Journal of Environmental Radioactivity, 153, p.112 - 119, 2016/03

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2015.12.015

CsとMnを濃集する植物の根内生菌の役割を解明するため、463種類の根内生菌を分離し、シデロフォア排出能を調べたところ、107種が認められた。そのうち8種類の菌を用いて放射性Cs汚染土壌からの元素の溶出を調べた結果、CsとMnの溶出がFeとAlの脱離とともに進行することを明らかにした。この結果から、福島における植物への放射性Cs濃集には根内生菌が重要な役を理を担っていることが明らかとなった。

Dipole tracer migration and diffusion tests in fractured sedimentary rock at Horonobe URL

田中 真悟*; 横田 秀晴; 大野 宏和; 中山 雅; 藤田 朝雄; 瀧谷 啓晃*; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 6 Pages, 2015/05

In-situ dipole tracer migration tests were conducted at the G.L.-250 m gallery of the Horonobe URL. Laboratory experiments were also conducted to determine the apparent diffusivity () and sorption coefficients () of cesium and water (HTO) in the rock taken at the gallery to evaluate the performance of Wakkanai formation as natural barrier. The breakthrough curves of non-sorbing tracer (Uranine) obtained at the in-situ dipole tracer migration tests were well described by a dual-channel model in which one-dimensional advection dispersion was taken in account. This suggests that the tracers migrate through at least two different pathways in the fracture. The breakthrough curves also indicated that the peak concentration of the sorbing tracer (cesium) was much smaller than that of the non-sorbing tracer (Uranine), suggesting that the Wakkanai Formation has a high sorptive and low diffusive properties for cesium. The value obtained for cesium was about 3E-12 m/s, which is significantly smaller than that of water (3E-10 m/s), and the value of cesium was determined to be about 5E-2 ml/g.

Effect of exchangeable cations on apparent diffusion of Ca ions in Na- and Ca-montmorillonite mixtures

小崎 完*; 澤口 拓磨; 藤島 敦; 佐藤 正知*

Physics and Chemistry of the Earth, 35(6-8), p.254 - 258, 2010/00

https://doi.org/10.1016/j.pce.2010.04.006

モンモリロナイトを主成分とする圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において緩衝材の候補材とされている。処分場において想定されるベントナイトの変質の一つとして交換性陽イオンであるNaのCaへの部分的な置換が考えられる。Caはセメント系材料から溶出し、緩衝材内に拡散する。本研究では、ベントナイト緩衝材の性能を低下させる可能性のある上記変質を評価するため、種々のCaイオン当量分率に調整したNa/Ca混在型モンモリロナイトを用いた非定常一次元拡散試験を行い、HTOとCaイオンの見かけの拡散係数を決定した。乾燥密度1.0Mg mにおけるHTOの見かけの拡散係数はCaイオン当量分率が増加するに従い、わずかに増加した。しかしながら、同乾燥密度におけるCaの見かけの拡散係数及び拡散の活性化エネルギーはCaイオン当量分率に依存しなかった。この結果より、おもに間隙水中を拡散すると想定されるHTOとは異なり、Caイオンの拡散は層間で支配的に起こっていると考えられる。

Characterization of homoionic Fe-type montmorillonite; Potential chemical species of iron contaminant

香西 直文; 稲田 貢一*; 安達 美総*; 川村 幸*; 樫本 裕輔*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; et al.

Journal of Solid State Chemistry, 180(8), p.2279 - 2289, 2007/08

https://doi.org/10.1016/j.jssc.2007.06.002

陽イオン交換サイトにFeイオンを吸着しているFe型モンモリロナイトは、ベントナイト緩衝材の理想的な変質生成物である。著者らは既報において、不活性ガス雰囲気でFeCl水溶液を用いることによって、ほぼすべての陽イオン交換サイトにFeイオンを吸着させたFe型モンモリロナイトを調製した。本研究では調製した試料中に生成した可能性がある鉄の不純物化学種について検討した。試料全体に少量の塩素イオンが残留していることがわかった。これは、FeCl溶液中でFeClが粘土に吸着したこと、さらに過剰塩除去処理中にFeClから解離するはずのClが粘土中に閉じこめられたためと考えられる。後者については、次の2つの理由が考えられる。まず、Feの吸着によって閉じた粘土層間からのCl拡散速度が遅いこと、あるいは残留したFeClの一部が溶解度の低い水酸化物に変化したことである。

A New method for Fe(II)-montmorillonite preparation using Fe(II)-nitrilotriacetate complex

Manjanna, J.*; 小崎 完*; 香西 直文; 佐藤 正知*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(7), p.929 - 932, 2007/07

https://doi.org/10.3327/jnst.44.929

本研究では、Fe(II)型モンモリロナイト試料の新しい調製方法を開発した。この方法では、還元剤共存下で鉄酸化物をNTAにより溶解し、Fe(II)-NTA錯体を調製する。次に、このFe(II)-NTA錯体とモンモリロナイトを接触させ、Feイオンをモンモリロナイトに吸着させ、Fe(II)型モンモリロナイト試料を得る。この方法の特徴は、すべてのプロセスにおいて不活性ガス雰囲気が不要であること、及びFeとイオン対を作りやすいClなどの陰イオンを全く含まないことである。

緩衝材中の核種移行挙動に及ぼす処分環境因子に関する基礎的研究

小崎 完*; 佐藤 正知*

JNC TJ8400 2003-075, 34 Pages, 2004/03

JNC-TJ8400-2003-075.pdf:1.31MB

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において有力な緩衝材候補であり、その重要な機能の一つは、廃棄体から周囲の岩盤までの放射性核種の移行を遅延することである。従って、緩衝材の性能評価のため、ベントナイト中の放射性核種の拡散挙動が多くの研究者によって精力的に研究されてきている。しかしながら、ベントナイト中の放射性核種の拡散メカニズムは未だ十分理解されておらず、また実験データも塩濃度の低い溶液で膨潤した試料に対して室温でとられたものが大部分であり、これは実際の処分条件と一致しないことが多い。そこで本研究では、塩濃度の高いNaCl溶液で膨潤したNa型モンモリロナイト中の塩化物イオンの見かけの拡散係数を拡散温度を変えて決定した。また、各塩濃度における見かけの拡散係数の温度依存性から、拡散の活性化エネルギーを決定した。塩化物イオンの見かけの拡散係数は塩濃度の増加とともにわずかに増加することが明らかになった。一方、拡散の活性化エネルギーはほぼ一定(約12 kJ mol)であり、自由水中の値(17.4 kJ mol)より低い値であることがわかった。モンモリロナイト中の放射性核種の拡散に及ぼす塩濃度の影響をモンモリロナイトの微細構造とそこでのイオンの分布の観点から議論した。その結果、Naイオンの拡散挙動は、塩濃度が増加することで支配的な拡散プロセスが空隙拡散、表面拡散、層間拡散の間で移り変わることによって引き起こされるものとして説明できた。

鉄の酸化還元・元素濃集機能による能動的廃棄物処分および環境保全システムに関する基礎的研究, 原子力基礎研究 H11-003 (委託研究)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JAERI-Tech 2002-021, 52 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-021.pdf:2.95MB

有害な重金属や有機物質あるいは放射性物質によって汚染した土壌に対する新しい修復技術として、汚染の除去並びに土壌中に鉄腐食生成物を層状に沈殿させることが可能な、鉄陽電極界面動電法を提案し、有効性を検討した。その結果、鉄腐食生成物がSe,Npの遅廷能を有していることを確認するとともに、生成物の鉱物学的特性についても明らかにした。したがって、鉄陽電極界面導電法は、汚染土壌に対する有望な環境修復技術の一つである。

Characterization of Fe-montmorillonite; A Simulant of buffer materials accommodating overpack corrosion product

香西 直文; 安達 美総*; 川村 幸*; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 大貫 敏彦; 馬場 恒孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(12), p.1141 - 1143, 2001/12

https://doi.org/10.3327/jnst.38.1141

本論文ではFe型モンモリロナイトの特性評価について述べる。Fe型モンモリロナイトは、炭素鋼オーバーパック腐食生成物が緩衝材中を拡散した状態を模擬している。Na型やCa型の天然のモンモリロナイトは陰イオンであるSe(VI)を吸着しない。著者らは、Fe型モンモリロナイトがSe(VI)を吸着することを見いだした。

緩衝材中の核種移行挙動に対する粘土の幾何学的微細構造の影響に関する研究

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JNC TJ8400 2001-005, 42 Pages, 2001/03

JNC-TJ8400-2001-005.pdf:2.08MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるベントナイト緩衝材の性能評価を行う上で、圧密したベントナイト中の核種の拡散挙動の研究が重要とされている。その中でベントナイトの微細構造は拡散挙動に影響を及ぼす因子の一つと考えられている。そこで、本研究では、まず、粒径の異なる2つのモンモリロナイト試料(ベントナイトの主たる構成鉱物)を調製し、その特性評価を幾つかの方法によって行うとともに、それらの試料を用いた拡散実験を行い、HTO、Cl-イオンおよびCs+イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数を、種々の乾燥密度において決定した。粒径の異なるモンモリロナイト試料の特性評価では、BET法およびEGME法によってそれぞれ比表面積を求めた。また、試料の粒径分布をレーザー回折・散乱式粒度分析測定装置によって求めた。モンモリロナイト試料の微細構造観察は、走査型電子顕微鏡(SEM)および原子間力顕微鏡(AFM)によって行った。BET法によって求めた比表面積は、粗粒試料に比べ細粒試料で大きな値となったのに対し、EGME法で求めた比表面積は同じ値を示した。レーザー回折・散乱式粒度分析では、試料をエタノールに分散させた場合には粗粒と細粒試料で異なった粒子サイズ分布が得られたのに対して、分散剤としてNa6(PO3)6を用いて試料を水に分散させた場合には、両者に差が認められなかった。これらの結果は、モンモリロナイト粒子を形成しているモンモリロナイトのシートが、粒子サイズが異なっていても、ほぼ同じであることを示している。拡散実験では、HTOおよびCl-イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数が乾燥密度1.0および1.8Mgm-3のいずれにおいても、粗粒試料よりも細粒試料で高い値となった。一方、Cs+イオンの拡散では、粒径の影響は逆になった。収着の影響が無い実効拡散係数においてもこのような粒径の影響が認められたことから、これらの結果は収着係数の相違では説明できない。本研究で得られた実験結果は細孔拡散モデルでは説明できず、これを説明するためには、外表面拡散や層間拡散を含んだ拡散プロセスの新しい概念が必要である。

人工バリア中の核種移行挙動に関する研究(II)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JNC TJ8400 2000-018, 79 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-018.pdf:2.09MB

地層処分の安全評価のための基礎的研究として、粘土緩衝材中の核種の拡散挙動およびオーバーパックの腐食に関連した研究を行った。緩衝材中の核種の移行挙動に関する研究では、ベントナイトの主たる構成鉱物であるモンモリロナイトに対して、水で飽和した状態の圧密試料の底面間隔ならびに含水率を求めた。また、Na+、Sr2+、Cs+、Cl-イオンの見かけの拡散係数およびそれらの活性化エネルギーを異なった乾燥密度において決定した。得られた活性化エネルギーは乾燥密度の増加とともに増加する傾向を示した。これは、圧密モンモリロナイト試料中のイオンの拡散機構が乾燥密度の増加にともなって変化していることを示唆している。ここでは、これらの活性化エネルギーの変化を合理的に説明するために、支配的な拡散プロセスが乾燥密度の増加によって細孔拡散から表面拡散へ、さらに表面拡散から層間拡散へと移り変わるとした複合的な拡散モデルを提案した。Na型モンモリロナイトは、粘土緩衝材に地下水やセメント構造材などからもたらされたCa2+イオンとイオン交換することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価するため、Na/Ca混在型モンモリロナイト中でのNa+およびCs+イオンの見かけの拡散係数とそれらの活性化エネルギーを調べた。その結果、Ca型化によるベントナイトの変質は、Na+およびCs+イオンの見かけの拡散係数ならびに拡散の活性化エネルギーに影響を及ぼすことが明らかとなった。こうした影響は、細孔拡散のみでは説明できず、複合拡散モデルによってもっとも合理的に説明されることが示唆された。ベントナイト中でのオーバーパックの腐食挙動を理解するため、ベントナイト中に存在する黄鉄鉱の乾燥中の酸化挙動を調べた。ベントナイトの乾燥に伴って、ベントナイト中の黄鉄鉱量の減少、ベントナイト懸濁液のpHの低下ならびに硫酸イオン濃度の増加が認められた。これは、乾燥中において黄鉄鉱の酸化が徐々に進行することを示している。一方、ベントナイトの乾燥時間の増加に伴い、ベントナイト中の鉄の平均腐食速度ならびに腐食生成物の見かけの拡散係数が増加することが明らかになった。これらは、黄鉄鉱の酸化に伴うpHの低下に起因していると考えられる。