検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年

緩衝材中の核種移行挙動に及ぼす処分環境因子に関する基礎的研究

Effects of Repository Environment on Diffusion Behavior of Radionuclides in Buffer Materials

小崎 完*; 佐藤 正知*

Kozaki, Tamotsu*; Sato, Seichi*

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において有力な緩衝材候補であり、その重要な機能の一つは、廃棄体から周囲の岩盤までの放射性核種の移行を遅延することである。従って、緩衝材の性能評価のため、ベントナイト中の放射性核種の拡散挙動が多くの研究者によって精力的に研究されてきている。しかしながら、ベントナイト中の放射性核種の拡散メカニズムは未だ十分理解されておらず、また実験データも塩濃度の低い溶液で膨潤した試料に対して室温でとられたものが大部分であり、これは実際の処分条件と一致しないことが多い。そこで本研究では、塩濃度の高いNaCl溶液で膨潤したNa型モンモリロナイト中の塩化物イオンの見かけの拡散係数を拡散温度を変えて決定した。また、各塩濃度における見かけの拡散係数の温度依存性から、拡散の活性化エネルギーを決定した。塩化物イオンの見かけの拡散係数は塩濃度の増加とともにわずかに増加することが明らかになった。一方、拡散の活性化エネルギーはほぼ一定(約12 kJ mol$$^{-1}$$)であり、自由水中の値(17.4 kJ mol$$^{-1}$$)より低い値であることがわかった。モンモリロナイト中の放射性核種の拡散に及ぼす塩濃度の影響をモンモリロナイトの微細構造とそこでのイオンの分布の観点から議論した。その結果、Na$$^{+}$$イオンの拡散挙動は、塩濃度が増加することで支配的な拡散プロセスが空隙拡散、表面拡散、層間拡散の間で移り変わることによって引き起こされるものとして説明できた。

Compacted bentonite is considered as a candidate buffer material in the geological disposal of high-level radioactive waste. An important function of the compacted bentonite is to retard the transport of radionuclides from waste forms to the surrounding host rock after degradation of an overpack. Therefore, diffusion behavior of radionuclides in the compacted bentonite has been extensively studied by many researchers for the performance assessments of the geological disposal. However, diffusion mechanism of radionuclides in the bentonite cannot be fully understood, and most experimental data have been obtained at room temperature for the bentonite saturated with low salinity water, which would disagree often with real repository conditions. In this study, therefore, apparent diffusion coefficients were determined at various diffusion temperatures for chloride ions in Na-montmorillonite samples saturated with NaCl solution of high salinity. Activation energies for the apparent diffusion were also obtained from the temperature dependents of the diffusion coefficients at different salinity. As the salinity increased, the apparent diffusion coefficients of chloride ions in montmorillonite were found to increase slightly. On the other hand, the activation energies for the chloride diffusion were found to be almost constant (approximately 12 kJ mol$$^{-1}$$) and less than that in free water (17.4 kJ mol$$^{-1}$$). Effects of salinity on diffusion behavior of radionuclides in montmorillonite werediscussed from the viewpoints of microstructure of montmorillonite and distribution of ions in the montmorillonite. As a result, the diffusion behavior of sodium ions could be explained by the changes of the predominant diffusion process among pore water diffusion, surface diffusion, and interlayer diffusion that could be caused by the increase of salinity.

Access

:

- Accesses

InCites™

:

Altmetrics

:

[CLARIVATE ANALYTICS], [WEB OF SCIENCE], [HIGHLY CITED PAPER & CUP LOGO] and [HOT PAPER & FIRE LOGO] are trademarks of Clarivate Analytics, and/or its affiliated company or companies, and used herein by permission and/or license.