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緩衝材中の核種移行挙動に対する粘土の幾何学的微細構造の影響に関する研究(III)

Effects of microstructure of clay on diffusion behavior of radionuclides in buffer materials (III)

小崎 完*

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高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるベントナイト緩衝材の性能評価を行う上で、圧密したベントナイト中の核種の拡散挙動の研究が重要とされている。その中でベントナイトの微細構造は拡散挙動に影響を及ぼす因子の一つと考えられている。そこで、本研究では、粒径の異なるモンモリロナイト試料を調製し、その特性評価を行った。特性評価では、BET法およびEGME法による比表面積測定、SEMおよびAFMによる表面観察、レーザー回折・散乱式粒度分析法による粒径分布測定、X線マイクロCTによる内部の3次元微細構造観察を行った。このうちX線マイクロCTによって得られた画像データからは、本研究で開発した計算機ソフトを用いて、粒径分布、粒子形状、ならびに放射性核種の拡散経路の屈曲度を求めた。一方、異なる粒径および乾燥密度のモンモリロナイト試料を用いた拡散実験を行い、HTO、Cl SUP- イオンおよびCs SUP+ イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数を決定し、試料粒径が両拡散係数に影響を及ぼしていることを見出した。また、モンモリロナイト/珪砂混合試料において、Na SUP+ イオンおよびSr SUP2+ イオンの見かけの拡散係数を求め、ある特定の乾燥密度における拡散の活性化エネルギーに珪砂の影響があることを明らかにした。さらに、NaCl溶液で膨潤した圧縮モンモリロナイト中のNa SUP+ イオンの見かけの拡散係数を求め、NaCl濃度の増加に伴う見かけの拡散係数の増加はわずかであること、これに対して活性化エネルギーはNaCl濃度が0、0.1M、0.5Mと増加するに伴い、14kJmol SUP-1 、23kJmol SUP-1 、17kJmol SUP-1 と変化することを見出した。これらの活性化エネルギーの特徴的な変化より、圧縮モンモリロナイト中の放射性核種の拡散プロセスは単一の機構では説明できないことが示唆された。

Diffusion behavior of radionuclides in compacted bentonite plays an important role in the performance assessment of bentonite buffer material in geological disposal of high-level radioactive waste. Microstructure of bentonite is considered to be one of the key parameters to affect on the diffusion behavior. In this study, the montmorillonite samples with two different grain sizes were prepared, and were characterized by several methods, such as the BET and the EGME methods for the specific surface area measurement, the SEM and the AFM observations of sample surfaces, the laser diffraction/scattering particle size analysis for determination of grain size distribution, and the Microfocus X-ray computerized tomography (Micro-CT) for three-dimensional observation of the internal microstructure. The images obtained by Micro-CT were analyzed with original computer software to evaluate grain size, grain shape, and tortuosity factor of diffusion path for radionuclides. The apparent and effective diffusion coefficients of HTO, Cl$$^{-}$$, and Cs$$^{+}$$ were determined using the montmorillonite samples with different particle sizes and dry densities. The grain size effects on the both diffusion coefficients were found for these radionuclides. On the other hand, the apparent diffusion coefficients of Na$$^{+}$$ and Sr$$^{2+}$$ ions were determined in the mixture of Na-montmorillonite and silica sands. The effect of the silica sand on the activation energy was found for the both radionuclides in the mixture samples at a specific dry density. In addition, the apparent diffusion coefficients of Na$$^{+}$$ ions were determined for compacted Na-montmorillonite saturated with NaCl solution. The apparent diffusion coefficient of Na$$^{+}$$ ions slightly increased as the NaCl concentration increased from 0 to 0.5 M. However, the activation energy for diffusion was found to be 14, 23, and 17 kJ mol$$^{-1}$$ at NaCl concentrations of 0, 0.1, and 0.5 M, respectively. These unique changes ...

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