バンド理論を用いたウラン酸化物の物性に関する研究

A study on properties of uranium oxide using band theory

手島 正吾

Tejima, Shogo

本報告は、著者が核燃料サイクル開発機構において平成10年4月から平成12年10月までに博士研究員として行った研究内容をまとめたものである。本報告は、3つの内容に分かれる。1)相対論的スピン密度汎関数法に基づくバンド計算法、この計算法をも用いて解析した、2)強磁性体UGe2、3)反強磁性体UO2の電子物性に関する研究である。1)相対論的バンド計算(RBC)法 s、p、d電子系物質を扱うバンド計算法は、基礎面、応用面ともに十分な研究が行われている。しかし、アクチニド化合物のような磁性5f電子を扱うバンド計算法は、非常に複雑でありかつ相対論的アプローチが必要とされるために、その研究が遅れている。本研究では、磁性5f電子に有効な相対論的バンド計算法を定式化した。2)UGe2の電子物性 UGe2は強磁性体であることから、理論による解析が未だ十分に行われていない。そこで、本研究で開発した相対論的バンド計算法を用いてUGe2の電子状態とフェルミ面を解析した。その結果、UGe2は5f電子特有の重い電子系であることが分かり、実験結果と一致する結果を得た。3)核燃料UO2の電子構造 核燃料物質である反強磁性UO2の熱伝導度の振る舞いを把握することは重要である。しかし、熱伝導度に影響を与える電子構造の計算が、相対論的効果を考慮した形では、未だ行われていない。そこで、RBC法を適用し、UO2の電子構造の詳細を明らかにした。

This report describes the study done by the author as a postdoctoral research associate at Japan Nuclear Cycle Development Institute. This report is divided into three parts: construction of a relativistic band calculation formalism based on the density functional theory, using this method, investigation of the electrical properties for ferromagnetic UGe and antiferromagnetic UO. (1)A relativistic band calculation (RBC) method. Band calculations for the s, p, and d electric structure have been developed well in the practical application and theoretical study. But band calculation method treating magnetic 5f electrons as actinide compounds are complicated and needed relativistic approach, so it is behind with the study of the 5f system. In this study we construct the relativistic band calculationformalism valid for magnetic 5f electrons. (2)Electric properties of UGe. The actinide compounds UGe is ferromagnetic, so the theoretical analysis is not well yet. The electric structure and fermi surface of UGe are analyzed using the RBC. The theoretical results show that UGe is heavy electron with the 5f character and are agreement with experimental one. (3)Electric structure of nuclear fuel UO. It is important to understand the mechanism of the thermal conductivity of nuclear fuel as antiferromagnetic UO. The UO band calculation reflecting the thermal properties, into account of relativistic effect, have not done yes. So using the RBC the detailed electric structure of UO are obtained.