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固体-水相互作用の下での金属含水酸化物の沈殿・結晶化の速度機構(公募型研究に関する共同研究報告書)

Crystallization processes of hydrous metal oxides in the presence of aqueous-phase (Document on collaborative study)

杤山 修*; 新堀 雄一*; 田中 紘一*; 守屋 由介*; 油井 三和; 柴田 雅博 ; 鐵 剛志*

Tochiyama, Osamu*; Niibori, Yuichi*; Tanaka, Koichi*; Moriya, Yusuke*; Yui, Mikazu; Shibata, Masahiro; Tetsu, Takeshi*

高レベル放射性廃棄物(HLW)の地層処分の安全評価においては、天然バリア中の地下水に放射性核種が漏出することを想定して、核種が生態圏へ移行する過程を検討しなければならない。地下水中で核種の濃度を支配するのは、難溶性の含水酸化物の溶解度である。含水酸化物は多くの場合、熱力学的に不安定な非晶質の固体が生成し、時間とともにオキシ水酸化物や酸化物に変化(結晶化)していくことが知られているが、この変化速度については未解明な部分が多い。研究が少なく未解明な部分が多い理由のひとつは、固相がどの程度結晶質であるか非晶質であるかを定量化する方法が確立されていないことや、沈殿物がバルクや雰囲気に敏感であるためその系統的な実験的研究が難しいなどにある。本研究では、(1)非晶質水酸化鉄からゲータイトへの変化および、(2)セリウム(III)(IV)の沈殿生成とその熟成時の化学形の変化、について検討し、結晶化分率の定量化手法開発およびFe(III)、Ce(III)およびCe(IV)の各条件下での沈殿物について熟成条件による結晶化速度の違いを評価した。いずれの元素も、非晶質沈殿物から結晶化する場合は、バルクを経由することが示唆され、特にCe(IV)では沈殿生成時での状態が結晶化に影響することを示した。これら知見はいずれも溶解度制限固相を整理する上で基礎となる。

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