窒素注入後ナトリウム燃焼残渣の炭酸ガス安定化条件確認基礎実験

Experimental study of prevention measures against sodium combustion residuum reignition

石川 浩康 ; 大野 修司  ; 宮原 信哉  

Ishikawa, Hiroyasu; Ohno, Shuji; Miyahara, Shinya

液体金属ナトリウムを冷却材として用いる原子炉において、ナトリウムが空気雰囲気中に漏えいし、燃焼するような事故の場合に、その燃焼を抑制あるいは停止させるための一つの手段として窒素ガス雰囲気とすることが考えられる。しかし、ナトリウムの燃焼を窒素ガスにより途中で停止させた場合、未燃焼ナトリウムを含む燃焼残渣が室温まで冷却するのを待って再び空気雰囲気とすると瞬時に再着火することがある。そこで、燃焼残渣の再着火の原因を考察しつつ、再着火防止の観点から湿り炭酸ガスで安定化する基礎試験を実施した。 実験は、1gオーダのナトリウムの燃焼・燃焼停止が操作できる装置を用い、ナトリウム燃焼残渣の作製、再着火および安定化の観察を行った。また、回収したサンプルは化学分析およびX線回折(XRD)を用いて成分を定性・定量した。 定量分析の結果再着火する燃焼残渣には、未燃焼ナトリウムが40wt-%(61mol-%)60-wt%(76mol-%)と酸化ナトリウム(Na2O)が存在し、過酸化ナトリウム(Na2O2)は微量で1wt-%未満であることが分かった。 金属ナトリウムだけ、もしくは酸化ナトリウムだけの場合は、空気雰囲気としても室温付近で着火することはない。このことから、酸化ナトリウムが保温材の役割を果たしてナトリウムの酸化熱を蓄熱させ、燃焼残渣の局所で温度上昇が起こり、未燃焼ナトリウムの着火に至ると推定される。 再着火防止のためには、燃焼残渣表面付近の未燃焼ナトリウムを酸素に対して不活性化させることが重要であると考え、湿り炭酸ガスによって燃焼残渣中の未燃焼ナトリウムを炭酸化することにより安定化処理を実施した。安定化処理に湿分濃度が600030000vppm、炭酸ガス濃度が28vol%の窒素ベースの混合ガスを用いたところ、安定化が成功した。安定化した燃焼残渣は加熱しても427K(200度C)まで再着火することはなかった。

Nitrogen gas can be an extinguisher or a mitigating material in the case of sodium leak and fire accident in an air atmosphere, which may occur at a liquid metal cooled nuclear power plant. However sodium combustion residuum sometimes reignites in the air atmosphere even at room temperature when it was produced by nitrogen gas injection to the burning sodium. In this study we have been investigating the cause of reignition and prevention measures. Experiments were carried out with small type test equipment, which can handle 1g order sodium fire and extinguishment. Sodium combustion residua, which were made by our equipment and sampled, were analyzed by X-ray diffraction and chemical analysis. The chemical analysis of reignitable residua showed that the residuum contained metallic sodium of about 40wt-% (61 mol-%) to 60-wt % (76mol-%) and most of the rest was sodium-monoxide (NaO). Sodium-peroxide (NaO) was also included in less than 1wt-% of the residuum. Sodium or NaO cannot ignite by itself in the air atmosphere at room temperature in a few minutes. Therefore the reignition seems to be due to increase in the local temperature that is caused by oxidizing heat of Na and by adiabatic effect of NaO. It is important to deactivate this dispersed sodium on oxygen for prevention of the residuum reignition, hence it is considered as a rational measure to change the sodium to sodium-carbonate. Our experiments showed that the dispersed sodium on the exterior of residuum could be changed to carbonate by a mixture of carbon-dioxide (CO) gas (2 to 8vol-%), humidity (0.6 to 3vol-%) and nitrogen gas. The deactivated residuum did not reignite in the air atmosphere below 473K.