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高速炉による長半減期核分裂生成物の消滅特性の検討

Feasibility study on transmutation of long lived fission products in a fast reactor

日向野 直美; 若林 利男

Higano, Naomi; Wakabayashi, Toshio

高レベル廃棄物として処理される核種のうち、$$^{99}$$Tc及び$$^{129}$$Iはそれぞれ半減期2.13$$times$$10$$^{5}$$y、1.57$$times$$10$$^{7}$$yの長半減期核分裂生成物であり、10$$^{6}$$年以上の長期にわたりその毒性が問題となる。この2核種は熱及び共鳴エネルギー領域での中性子吸収断面積が大きいため中性子束の高い高速炉で減速された領域を作り、この位置で安定核種に変換して消滅をはかる方法が考えられる。よって本報告では高速炉内における$$^{99}$$Tc及び$$^{129}$$Iの消滅特性について検討した。60万kKWe級高速炉のブランケット第1層目の位置にFP核種を減速材入りターゲット集合体として装荷することを検討した。これらの核種の消滅には熱-共鳴エネルギー領域での反応を重視するため、連続エネルギーモンテカルロコードであるMVPコードを使用した。MVPコードではターゲット内の形状を忠実にモデル化して解析を行うことが可能であるため、ターゲット仕様やピン仕様による消滅特性への影響を詳細に調べることも可能である。本検討では第1段階として$$^{99}$$Tcに重点をおいて、パラメーターサーベイを行った。この結果をもとに数ケースの体系を選択し$$^{129}$$Iの消滅についても検討を行った。解析結果から減速材種類や減速材の量が中性子を得る場合にも$$^{99}$$Tcの消滅に支配的なエネルギー領域が異なることがわかった。$$^{99}$$Tcの消滅の場合、エネルギーの一番小さい5.6eVの共鳴ピークの効果が非常に大きいこと、第1共鳴ピーク位置で自己遮蔽効果が大きいために$$^{99}$$Tc100%の金属で装荷した場合このエネルギーを持つ中性子は$$^{99}$$Tcピンのごく表層部までしか届かないことがわかった。よって、$$^{99}$$Tcの体積に対する表面積の割合を高めるために細いFP部分を減速材で巻いた2重の構造を持つDuplexピンやRingピンを用いること、自己遮蔽効果を緩和させる目的で原子数密度を低減させることにより目標として設定した年間の消滅率10%を達成した。商用の100万kWe級PWR1基から生成される$$^{99}$$Tcは年間約24kgであるのに対し、消滅量を重視するケースでは年間40kg程度を処理できる。$$^{129}$$Iの場合はNaIとして装荷するため原子数密度が低減され同一条件下での消滅率は改善される。

In spent fuel there are many kinds of long-lived fission products. $$^{99}$$Tc and $$^{129}$$I are contained as fission products in HLW: they have comparatively long half lives and their toxicity remains for more than 1000 years, when the efficacy of the engineered barrier is uncertain. Fortunately, these two nuclides have large capture cross-sections in the thermal-resonance neutron energy region, so they have a good potential to be changed to stable nuclides in such a neutron flux. We tried to reduce the amount of these nuclides using a fast reactor. The neutron spectrum of a FR is too hard for effective transmutation of these nuclides, but the flux of a FR is much higher than in other commercial reactors, and the hard spectrum of a FR can be changed locally into a moderated spectrum by the addition of some moderator materials. We tried to make a good neutron flux for transmutation of these long lived fission products and to get high transmutation rates. In this survey, 60 moderated target subassemblies were modeled on the core periphery of a 600MWe fast reactor. Using a continuous energy Monte-Carlo code (MVP), some parametric surveys have been done, examining the effects on transmutation performances of : moderator fraction ; pin and subassembly arrangements ; moderating materials. The code system allowed us to investigate the effects of self-shielding. For $$^{99}$$Tc, the best transmutation rate is about 10%/y in the case of Duplex pin -the FP region is surrounded by moderator material-. With the best arrangement to maximize the amount transmuted, we can transmute 40kg $$^{99}$$Tc in a year. With the present case, the transmutation rate and transmuted amount of $$^{129}$$I are inferior to those of $$^{99}$$Tc. In the most effective case, the $$^{129}$$I transmutation rate is 5.2% and the transmuted amount is 18kg in a year. But the produced amount of $$^{129}$$I from a PWR is small - about 5kg from a 100MWe PWR in a year-, so the transmuted amount of $$^{129}$$I is ...

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