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Chemical reaction at specific sites and reaction-induced self-assembly as observed by in situ and real time SANS; Enzymatic polymerization to synthetic cellulose

特異場での化学反応と反応誘起構造形成; 酵素重合法によるセルロースの人工合成

橋本 竹治; 田中 宏和; 小泉 智; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*

Hashimoto, Takeji; Tanaka, Hirokazu; Koizumi, Satoshi; Kurosaki, Kazuhiro*; Omae, Masashi*; Kobayashi, Shiro*

酵素重合法により人工合成されるセルロース分子の自己秩序化過程を、世界で初めて中性子散乱法によりその場,実時間解析をし、セルロースの重合反応に誘起されて起こるセルロース分子集合構造の形成過程・機構を解明することに成功した。その概要は次の通りである。酵素触媒という特異な場(モノマー分子の認識,活性化,重合を司る3nm$$times$$0.55nm$$^{2}$$の狭い空間)で次々と合成されるセルロース分子(300分子/毎分/1酵素)は、反応溶液中を拡散し互いに衝突すると水素結合により会合体を形成する。会合体は合成されたセルロース分子の拡散に律速された成長をし、反応の進行に伴いより大きな分子集合体が形成される。合成されたセルロース分子は、このような自己秩序化過程・機構に従い、20nmから20mmにわたる長さの尺度で、酵素触媒のまわりに表面フラクタル構造(フラクタル次元2.3)を発現することを明らかにした。

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分野:Biochemistry & Molecular Biology

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